Lanthanum incorporated in MCM-41 and its application as a support for a stable Ni-based methanation catalyst

Herein, lanthanum was incorporated via hydrothermal synthesis into a MCM-41 framework structure with La/Si molar ratios from 0.01 to 0.1. Samples of NiO supported on LaMCM-41 were prepared using the impregnation method. The catalyst performance was evaluated using a fixed bed CO methanation reactor. A Ni/LaMCM-41 catalyst with La/Si = 0.1 shows the best catalytic performance with a CO conversion of almost 100% and a CH4 selectivity of 89.5% at 250 ℃ under a pressure of 1.5 MPa and at an airspeed of 36,000 mL/(g·h). Compared with Ni-La/MCM-41(La/Si = 0.1) and Ni/MCM-41 prepared via the impregnation method, Ni/LaMCM-41(La/Si = 0.1) shows a higher CO conversion and CH4 selectivity.In a 100 h stability test, the Ni/LaMCM-41(La/Si = 0.1) catalyst shows excellent stability; furthermore, the CO conversion is always greater than 98.0%, which is significantly better than the results for Ni/MCM-41.We experimentally demonstrate that elemental La enters the framework of MCM-41. The Ni/LaMCM-41 catalyst performs well because the La reduces the average particle size of the NiO particles and enhances the interaction between NiO and MCM-41; moreover, the introduction of La significantly inhibits the sintering of the catalyst and the formation of carbon deposits.     

氨厂甲醇化与甲烷化串联工艺

论述精制氨合成气并副产部分甲醇的甲醇化与甲烷化串联工艺,以及改造现有氨厂的可行性.     

用焦炉气生产液化天然气的制冷循环

经过净化的焦炉气(COG)通过甲烷化反应,使CO和CO2转化成甲烷,COG中原有的组分H2、N2、CO、CO2、CH4、CmHn系统,变成H2、N2、CH4系统。本文提出了用低温分离的方法将CH4与H2、N2分离,得到纯度(体积分数)99.5%以上的甲烷,并再进行液化,得到液体甲烷(LNG)的工艺流程,并评述了采用产品甲烷作为制冷剂的带有预冷的后置式甲烷绝热膨胀制冷循环及带有预冷的高压甲烷二次节流制冷循环。     

生物质气化制备合成天然气技术的研究进展

生物质合成天然气（Bio-SNG）是一种可再生的绿色燃气,可混入现有天然气管网运输使用,也可用作车用燃料,其制备技术被认为是“第二代生物燃料”技术。本文对生物质气化合成天然气的主要技术工艺进行分析与总结,介绍了目前国内外发展现况,着重对已进行中试规模验证的技术工艺流程进行详细介绍。但目前该技术仍处于刚刚起步阶段,我国目前尚没有生物质气化合成制备Bio-SNG的报道,发展适合制备Bio-SNG的生物质气化、净化技术、尤其是开发可经受多种杂质成分的甲烷化催化剂及工艺技术仍是今后的重要研究方向,仍需要长期的探索和验证。     

ZrO2添加对MoO3/Al2O3催化剂耐硫甲烷化性能的影响

采用共沉淀法制备了ZrO₂-Al₂O₃复合载体,并进一步制备了MoO₃/ZrO₂-Al₂O₃催化剂,考察了不同ZrO₂质量分数对催化剂结构及其耐硫甲烷化性能的影响。利用N₂物理吸附、X射线衍射、H₂程序升温还原和透射电子显微镜等手段对催化剂的结构进行了表征。结果表明,MoO₃/ZrO₂-Al₂O₃中ZrO₂的添加可以明显削弱MoO₃与载体间的相互作用,促进Mo物种的还原,适量ZrO₂的存在还有助于提高催化剂的比表面积,改善Mo活性相的分散性,使催化剂表现出优异的耐硫甲烷化活性。     

400kt/a总氨原料气醇烃化精制系统开车总结

主要介绍了400 kt/a总氨原料气醇烃化基本原理、工艺流程及改造、开车过程,以及醇烃化替代铜洗工艺所取得的效益。     

不同工艺条件下耐硫甲烷化催化剂的反应活性研究

考察了钼基耐硫甲烷化催化剂在不同反应温度下的催化活性,结果表明反应温度在560℃附近时甲烷化活性最高。在此温度下研究了空速、原料气中H2S、H2O、CO2、CH4、H2/CO等浓度对反应活性的影响,结果表明,原料气中H2S含量的增加有利于提高催化剂的甲烷化反应活性;H2O的加入促进了水煤气变换反应的进行但抑制了甲烷化反应,因此CO转化率虽没有下降但甲烷化效率却有所降低;添加CH4对甲烷化反应没有明显影响,而添加CO2则明显抑制了甲烷的生成。结合催化剂表征结果进一步对各因素的影响机理进行了分析,这为耐硫甲烷化工艺条件优化及催化剂设计提供了重要依据。     

煤制天然气过程催化甲烷化的数值模拟

两步法煤制天然气的第一步反应主要生产粗煤气CO和 H2,调整CO与 H2的比值后进行甲烷化反应。在计算软件HSC中分别控制反应温度、压力和CO与H2比例,计算了甲烷化产物变化规律,得到第二步甲烷化反应最适条件是1．8 M Pa、700℃;通过在计算软件FL U EN T 中进行一步对催化甲烷化反应的模拟,0．1 M Pa、720℃时的催化甲烷化即可达到无催化高压条件的甲烷摩尔产率,甲烷化产率最高时对应的n（H2）∶ n（C O ）比值为1．8。     

MgO助剂对镍基低温甲烷化催化剂活性的影响

采用二次等量浸渍法,以Al2O3-TiO2为复合载体制备了不同MgO含量的Ni基低温甲烷化催化剂Ni-Mg/Al2O3-TiO2,并将其用于脱除富氢气体中的CO,同时采用BET,H2-TPR,XRD,SEM等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明,适量添加MgO助剂可改善活性组分Ni在载体表面上的分散性,增加活性组分与载体间的相互作用,避免较大NiO晶粒的产生,当NiO含量为50%(w)、MgO含量为2%(w)时,所制备的Ni-Mg/Al2O3-TiO2催化剂的活性较高,同时稳定性较好;在压力2 MPa、温度170℃、气态空速2 500 h-1的条件下,采用Ni-Mg/Al2O3-TiO2催化剂处理0.5%(φ)CO-99.5%(φ)H2富氢气体,反应后出口气体中CO含量可降至5×10-6(φ)以下。     

煤制天然气（SNG）技术现状

对国内外现有煤制天然气技术进行综述性评价的基础上,分析、比较了各项技术的工艺流程、技术特点,根据中国煤炭资源及能源生产和消费的特点,对煤制天然气技术的发展提出了建议。