羟胺强化过渡金属活化过硫酸盐降解磺胺甲恶唑

以典型磺胺类抗生素—磺胺甲恶唑(SMZ)为降解对象,选取赤铁矿(α-Fe_2O_3)、氧化钴(Co_2O_3)和氧化铜(CuO)3种过渡金属氧化物(M_xO_y),研究了羟胺(HA)对3种过渡金属氧化物活化过硫酸盐(PDS)降解SMZ的强化效果及机理.结果表明,HA对M_xO_y/PDS体系降解SMZ具有明显的促进作用,初始HA、PDS、M_xO_y和SMZ浓度均对SMZ的降解具有重要影响.电子顺磁共振(EPR)实验结果证实,α-Fe_2O_3/HA/PDS和Co_2O_3/HA/PDS体系中的主要活性自由基是·OH,而CuO/HA/PDS体系中SMZ的降解并不依赖于自由基的生成,表面活化态PDS是降解SMZ的主要活性物种.此外,采用高效液相色谱-离子阱质谱联用仪(HPLC-ESI-MS)检测了SMZ在Co_2O_3/HA/PDS体系中的降解产物.结果表明,SMZ主要通过3条路径进行降解矿化,分别为氨基官能团的硝基化、不饱和碳碳双键的羟基加成及磺胺键的断裂.     

环境浓度抗生素选择性压力改变活性污泥微生物群落结构

为探究环境浓度抗生素(5μg·L~(-1)和50μg·L~(-1))选择性压力下活性污泥微生物的性能变化,选择四环素及磺胺甲噁唑2种高频检出的抗生素作为研究对象,分别考察2种抗生素单一和复合作用下对序批式活性污泥反应器(SBR)中废水处理效能、微生物活性及群落结构的影响。结果表明,与不添加抗生素的空白对照组相比,2种抗生素在50μg·L~(-1)和5μg·L~(-1)暴露浓度下,经过60 d运行,COD和NH+4-N去除效果未受明显影响(P0.05),微生物的活菌比变化不显著(P0.05),ATP含量显著降低(P0.05)。在微生物群落结构方面,革兰氏阳性菌增加,革兰氏阴性菌减少,原生动物含量减少,香农-威尔生物多样性指数下降。添加抗生素的样品中微生物优势菌群由变形菌门变为放线菌门,放线菌含量(均高于45%),高于空白对照组(30.72%);放线菌门的Micropruina属所占比例最高(24%),且高于空白对照组(18.77%)。抗生素选择性压力可改变活性污泥微生物的活性及群落结构,但长期作用下对污水处理效能及抗生素抗性基因传播的影响还需要进一步研究。     

抗生素对海洋厌氧氨氧化菌处理海产养殖废水的短期冲击及脱氮动力学

为解决海产养殖废水中含有的高浓度盐分及多种抗生素对生物脱氮系统稳定性的冲击,研究了3种抗生素(恩诺沙星、土霉素和磺胺甲恶唑)短期冲击下,海洋厌氧氨氧化菌(MAB)处理海产养殖废水(盐度3.5%)时的脱氮抑制特性。结果表明：当抗生素质量浓度为250 mg·L⁻¹时,首先观察到土霉素对MAB活性的明显抑制,总氮去除负荷从1.153 kg·(m³·d)⁻¹降至1.067 kg·(m³·d)⁻¹,而此时磺胺甲恶唑和恩诺沙星没有对MAB产生明显抑制;当磺胺甲恶唑和恩诺沙星的质量浓度为500 mg·L⁻¹和750 mg·L⁻¹时,MAB脱氮过程出现了抑制,抑制程度分别为6.05%和4.25%;当质量浓度为1 000 mg·L⁻¹时,恩诺沙星、土霉素和磺胺甲恶唑的抑制程度分别为15.68%、22.13%和55.44%。在盐度3.5%的高盐环境中,3种抗生素对MAB的短期抑制程度为：土霉素>磺胺甲恶唑>恩诺沙星。其中,土霉素对MAB的半抑制浓度为905.73 mg·L⁻¹。Remodified Logistic模型和Modified Gompertz模型可用于分析抗生素胁迫下的MAB抑制过程。模型拟合预测的TNRE_max值与实验结果一致,预测的R_max值表明添加不同浓度的抗生素后都会降低MAB的最大基质去除速率。本研究可为厌氧氨氧化技术在海产养殖废水处理中的应用提供参考。     

Ag/g-C3N4可见光催化降解磺胺甲恶唑的性能及机理

采用光还原方法成功地制备出了Ag/g-C3N4复合光催化剂,并考察了Ag/g-C3N4光催化剂在可见光下降解磺胺甲恶唑的效能、机理及各反应体系中间产物的生成情况,系统性地探究Ag/g-C3N4可见光降解磺胺甲恶唑的过程。实验结果表明,在g-C3N4中引入Ag纳米颗粒可以提高磺胺甲恶唑的降解效率。经可见光照射60 min后,Ag/g-C3N4-1、Ag/g-C3N4-3、Ag/g-C3N4-5、Ag/g-C3N4-8、Ag/g-C3N4-10降解磺胺甲恶唑的一级动力学常数比g-C3N4分别提高了1.29、1.76、3.41、4.82和7.12倍。这说明在可见光下,Ag/g-C3N4更适合于磺胺甲恶唑的高效降解。在Ag/g-C3N4可见光下降解磺胺甲恶唑的过程中,光生空穴和O2-·是主要活性物种,TP98、TP269和TP283是降解过程中的主要中间产物。其中,TP98主要由O2-·作用生成,TP269由·OH作用产生,而TP283受光生空穴的影响比较大。     

载钴钛碳纳米纤维活化过一硫酸盐降解磺胺甲恶唑的效能及机理分析

本研究采用静电纺丝和热处理技术制备了一种网状负载钴钛双金属纳米颗粒碳纳米纤维催化剂(Co/TiO₂@CNFs),并通过SEM、TEM、HRTEM、HAADF-STEM、元素映射、XRD、氮气吸脱附、TGA、拉曼光谱、FTIR、XPS、Zeta电位等手段对催化剂进行了表征和分析,通过批式降解实验优化了二氧化钛(TiO₂)最佳负载量,并研究了催化剂投加量、PMS投加量、温度、pH、共存离子(Cl⁻、F⁻、HCO₃⁻和H₂PO₄⁻)等因素对磺胺甲恶唑(SMX)降解性能的影响。结果表明,TiO₂负载可提高催化剂的催化性能,TiO₂与所制备催化剂的最佳质量比为0.1%;在催化剂投加量为0.1 g·L⁻¹,PMS投加量为1 mmol·L⁻¹时,Co/TiO₂@CNFs在50 min内降解SMX≥99%;在pH为5.8~9内反应最佳;根据阿伦尼乌斯方程计算出反应体系的活化能为63.23 kJ·mol⁻¹;催化剂在4种共存离子存在下表现出较好的催化性能;经5次循环后,Co/TiO₂@CNFs催化降解性能仍保持较好。ESR分析和淬灭实验结果表明,4种活性物种(·OH、SO₄^·−、O₂^·−和¹O₂)参与到SMX的降解过程中,其中,¹O₂在Co/TiO₂@CNFs活化PMS过程中起主导作用。     

两种赤潮藻对SD和SMX的耐受性研究

探讨了海洋中常见药残磺胺嘧啶(SD)和磺胺甲恶唑(SMX)对球形棕囊藻和东海原甲藻生长的影响。结果表明:当这两种磺胺药物浓度大于20 mg/L时,球形棕囊藻和东海原甲藻的生长明显被抑制;SD和SMX对球形棕囊藻半数生长影响的浓度(EC50)分别为60～80 mg/L和20～40 mg/L;SD和SMX对东海原甲藻半数生长影响的浓度分别为20～40 mg/L和40～60 mg/L;两种藻培养96 h时扫描电镜观察,均显示高浓度下藻细胞膜严重破损,说明磺胺药物对其生长具有抑制作用。EC50对比表明球形棕囊藻对SD的耐受性强于SMX,而东海原甲藻对SMX的耐受性强于SD。两种藻对药残的耐受性明显强于其他藻种,在高浓度药残环境中占据生存优势。通过这项研究,试图探讨磺胺药物对河口及近海养殖区赤潮频发和赤潮消亡的影响。     

环境浓度下的混合抗生素对普通小球藻的联合毒性

近年来,抗生素已成为一类备受关注的新型环境污染物。为了探究这类化合物对各类生物的毒性效应,本实验以红霉素(ERY)、恩诺沙星(ENR)、磺胺甲恶唑(SMX)这3种常见的抗生素作为代表,研究其单独作用和两两联合作用对普通小球藻的生长、蛋白合成及丙二醛(MDA)含量的影响。结果表明:ERY、ENR和SMX对小球藻的96 h-EC50分别为85.7、124.5和1 672.7μg·L~(-1),且3种抗生素两两联合时对小球藻的毒性作用类型均为协同作用。此外,当暴露于环境浓度的抗生素时,无论是单独加药还是联合加药,除ERY处理组的小球藻的蛋白合成被轻微抑制外,其他各处理组的蛋白含量与对照组相比,均展现出低剂量刺激效应。对于MDA产量,ENR处理组的MDA含量与对照组无显著差异,其他各处理组均高于对照组;故环境浓度下的ENR并没有对小球藻造成明显的氧化损伤,而其他2种抗生素则对小球藻造成了氧化损伤。该研究为低浓度混合抗生素在淡水环境中联合暴露的生态风险评估提供了科学依据。     

新诺明废水生化处理中的泡沫控制

为了有效的减少新诺明废水在生化处理中产生的泡沫,研究了生物泡沫及化学泡沫控制措施.实验结果表明:将进水方式由多点喷淋进水改成单点中部进水,按m(C):m(P)=100:1投加磷肥、控制MLSS为2500～3000 mg/L、连续投加NaClO溶液5d,使泡沫体积由原来的95 mL减少到39 mL,生物泡沫得到了有效控制;采用厌氧工艺,当厌氧污泥MLSS为30000 mg/L、厌氧停留时间为6d时,泡沫体积从110mL减少到43 mL,化学泡沫得到有效控制.     

磺胺类药物在土壤中的形态转化及降解研究

采用批量平衡试验法研究了磺胺嘧啶和磺胺甲恶唑在添加模拟根系分泌物处理和对照中的形态转化及降解规律.结果表明,有机溶剂提取态、水溶态和结合态含量占总量的比例分别为86.5%~98.5%、0.6%~7.3%和0.1%~12.5%,有机溶剂提取态是2种药物在土壤中的主要存在形态.结合态所占比例随时间的增加而增高,添加模拟根系分泌物有利于土壤中磺胺嘧啶和磺胺甲恶唑结合态的形成,对水溶态和有机溶剂提取态形成的影响较小.土壤中磺胺嘧啶和磺胺甲恶唑的降解遵循一级反应动力学,可决系数为0.9273~0.9963.2种药物在添加模拟根系分泌物处理中的降解速率大于在对照的降解速率.     

Behavior toxicity to Caenorhabditis elegans transferred to the progeny after exposure to sulfamethoxazole at environmentally relevant concentrations

Sulfamethoxazole (SMX) is one of the most common detected antibiotics in the environment. In order to study whether SMX can a ect behavior and growth and whether these e ects could be transferred to the progeny, Caenorhabditis elegans was exposed at environmentally relevant concentrations for 24, 48, 72 and 96 hr, respectively. After exposure, the exposed parent generation (P0) was measured for behavior and growth indicators, which were presented as percentage of controls (POC). Then their corresponding unexposed progeny (F1) was separated and measured for the same indicators. The lowest POC for P0 after 96 hr-exposure at 100 mg/L were 37.8%, 12.7%, 45.8% and 70.1% for body bending frequency (BBF), reversal movement (RM), Omega turns (OT) and body length (BL), respectively. And F1 su ered defects with the lowest POC as 55.8%, 24.1%, 48.5% and 60.7% for BBF, RM, OT and BL, respectively. Defects in both P0 and F1 showed a time- and concentration-dependent fashion and behavior indicators showed better sensitivity than growth indicator. The observed e ects on F1 demonstrated the transferable properties of SMX. Defects of SMX at environmental concentrations suggested that it is necessary to perform further systematical studies on its ecological risk in actual conditions.