Ni-Mn/Al_2O_3催化剂在浆态床中CO甲烷化催化性能

采用共浸渍法制备了Ni-Mn/Al2O3催化剂,考察了助剂Mn的含量对催化剂结构及浆态床CO甲烷化性能的影响。采用XRD、H2-TPR、BET、TEM、H2-化学吸附等表征对催化剂进行了测试分析,结果表明,Mn助剂的引入能够促进Ni物种在载体表面的分散,减弱Ni物种与载体的相互作用,降低催化剂的还原温度,提高催化剂的比表面积,减小活性金属Ni的晶粒尺寸。随着Mn含量的增加,Ni-Mn/Al2O3催化剂的甲烷化性能先升后降,其中以Mn含量为4%(质量分数)时的催化甲烷化性能最佳,添加过量的Mn导致活性组分Ni被部分覆盖,催化甲烷化性能下降。通过对16Ni4Mn/Al2O3催化剂样品的浆态床反应温度及反应压力的研究发现,当反应温度为280℃、反应压力为1.5 MPa时,催化剂样品16Ni4Mn/Al2O3的CO转化率及CH4选择性分别达到96.2%和88.8%。     

Ni负载催化剂积炭失活的研究进展

Ni负载催化剂在天然气化工和煤化工等工业中应用广泛,积炭失活是影响催化剂寿命的主要原因之一。提高催化剂抗积炭性能是Ni负载催化剂研究的重点。综述了Ni催化剂积炭方式、积炭形成机理和积炭对催化剂活性的影响,探讨了添加助剂、改性催化剂载体表面和孔结构、调节反应气氛等抑制催化剂积炭的方法。     

Ni/Al_2O_3及La改性Ni/Al_2O_3催化CO浆态床甲烷化性能

采用等体积浸渍法制备了Ni/Al2O3及La改性的Ni-La/Al2O3催化剂,并考察了其浆态床CO甲烷化反应性能。借助XRD、H2-TPR、CO-TPD、H2-TPD等对催化剂进行了表征。结果表明,La助剂改性制备的Ni-La/Al2O3催化剂较Ni/Al2O3催化剂具有更高的CO甲烷化活性,La助剂的添加促进了Ni物种在载体表面的分散,降低了还原温度,增强了催化剂对CO和H2的吸附能力。La助剂的添加次序对甲烷化活性影响较大,采用共浸渍法制备的催化剂具有最佳的甲烷化活性,CO转化率达到96.3%,CH4选择性和时空收率分别达到87.1%和179.6 m L·kg-1·h-1,优于先浸渍Ni后浸渍La或先浸渍La后浸渍Ni制备的催化剂。     

砂壤土的室内轻型击实试验分析

砂壤土属于黏性土中含砂量较高的土,它的击实试验曲线理论上也应是单峰值曲线。而实际试验过程中偶尔会出现无峰值的类直线曲线或者其他情况,本文经过大量试验总结得出,制备砂壤土击实试验试样时,使不同点的含水率差增至3%,更容易得到单峰值曲线。     

Ni-Mn/Al2O3催化剂在浆态床中CO甲烷化催化性能

采用共浸渍法制备了Ni-Mn/Al₂O₃催化剂,考察了助剂Mn的含量对催化剂结构及浆态床CO甲烷化性能的影响。采用XRD、H₂-TPR、BET、TEM、H₂-化学吸附等表征对催化剂进行了测试分析,结果表明,Mn助剂的引入能够促进Ni物种在载体表面的分散,减弱Ni物种与载体的相互作用,降低催化剂的还原温度,提高催化剂的比表面积,减小活性金属Ni的晶粒尺寸。随着Mn含量的增加,Ni-Mn/Al₂O₃催化剂的甲烷化性能先升后降,其中以Mn含量为4%（质量分数）时的催化甲烷化性能最佳,添加过量的Mn导致活性组分Ni被部分覆盖,催化甲烷化性能下降。通过对16Ni4Mn/Al₂O₃催化剂样品的浆态床反应温度及反应压力的研究发现,当反应温度为280℃、反应压力为1.5 MPa时,催化剂样品16Ni4Mn/Al₂O₃的CO转化率及CH₄选择性分别达到96.2%和88.8%。     

甲醇制汽油控温技术及催化剂改性、失活与再生研究进展

甲醇制汽油(MTG)工艺是重要的煤、天然气和生物质间接合成油技术,由于该反应过程是强放热过程,容易导致催化剂烧结和积炭,降低催化剂寿命,因此催化剂需进行原位再生处理。针对这些问题,综述了近年来对该工艺的温度控制技术和催化剂的改性、失活与再生的研究进展。     

分子筛在双功能催化剂中催化CO/CO2加氢研究进展

双功能催化剂可将CO/CO_2加氢直接合成低碳烯烃、芳烃和汽油等,具有工艺流程短、能耗低的优势。双功能催化剂由金属氧化物和分子筛两部分组成,分子筛特定的腔体结构、酸性质及与金属氧化物的结合方式等均可显著影响其催化性能。该文综述了近年来分子筛在双功能催化剂中用于CO/CO_2加氢反应的研究进展,简述了分子筛的类型、酸性质、形貌及颗粒尺寸、金属改性、分子筛与金属氧化物的结合方式等对双功能催化剂催化性能的影响规律,展望了双功能催化剂中分子筛的发展趋势。     

SAPO-34的改性及其在合成气制低碳烯烃中的应用

对金属氧化物与分子筛组成的双功能催化剂中的分子筛进行改性，可进一步提高合成气制低碳烯烃（STO）反应性能。采用水热法合成不同金属Me（Ce、Zn、Zr）及不同Zr掺杂量改性的SAPO-34分子筛，并与GaZrOx金属氧化物物理混合制备GaZrOx/SAPO-34双功能催化剂，考察其催化STO反应性能。采用XRD、TEM、SEM-EDS、BET、FTIR、NH3-TPD、XPS对分子筛表征发现，不同金属改性的分子筛均合成了具有CHA结构的SAPO-34，掺杂Zr提高了分子筛的相对结晶度，减小了颗粒尺寸。Zr掺杂量为1.0%（n(ZrO2)与n(Al2O3)的物质的量比为1:100）时合成的1.0%ZrSP-34分子筛颗粒尺寸最小，平均粒径为0.53 μm，且强酸量适中（1.34 mmol/g）；掺杂2% Zr时导致多余的Zr以ZrO2形式存在于分子筛表面，覆盖了强酸中心。与未改性的SAPO-34相比，采用掺杂1.0% Zr合成的1.0%ZrSP-34制备GaZrOx/1.0%ZrSP-34双功能催化剂，可使CO转化率从14.2%增加到21.2%，低碳烯烃选择性从71.0%提高至82.4%，且该催化剂反应60 h后未出现明显失活。     

S-1催化环己酮肟气相Beckmann重排反应动力学

目前尼龙6生产中主要采用发烟硫酸催化环己酮肟液相Beckmann重排制己内酰胺,副产大量硫酸铵,而且存在设备腐蚀等问题。采用气相重排法可以克服上述缺点。本工作在以前得到的优化反应条件下,根据实验并采用催化剂失活的Wojciechowski模型获得了S-1催化环己酮肟气相Beckmann重排制己内酰胺反应动力学方程及参数。该模型将催化剂的活性与在线反应时间相关联,进而可以计算任何在线反应时间时催化剂的失活速率,或者根据要求的转化率最低允许值计算催化剂能在线反应的时间。