郑州空气颗粒物中PAHs的碳同位素特征及来源

研究了郑州城区空气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的稳定碳同位素组成特征并对其来源进行了解析.气相色谱/燃烧系统/同位素质谱(GC/C/IRMS)分析表明,PAHs 的δ¹³C 值在非采暖季为-29.4‰～-23.4‰,采暖季为-30.0‰～-24.2‰,随着分子量的增大,PAHs 中 13C 降低.统计表明不同采样点的样品中的 PAHs 的δ¹³C 区别不明显(0.1‰<σ<0.8‰).两个季节中,三环和四环多芳香烃化合物荧蒽、芘和苯并(a)蒽的δ¹³C没有明显的区别,其范围为-24.5‰～-23.4‰,但是,五环和六环芳烃的δ¹³C 值有明显差异.随着分子量的增大,采暖季环境空气颗粒物中 PAHs的碳同位素比值变小的程度比非采暖季的大.采暖季的苯并(a)芘、茚并(1,2,3-cd)芘、苯并(ghi)苝的δ13C 值分别为-26.6‰、-30.0‰和-28.1‰,而非采暖季为-24.5‰、-29.4‰和-26.3‰.利用二元复合同位素模型,估算了不同季节机动车尾气和煤的燃烧对郑州城区苯并(a)芘的贡献.在非采暖季机动车尾气排放的贡献率为 70%,在采暖季贡献率为 50%,煤的燃烧对六环化合物的贡献高于机动车排放的贡献.     

天津市颗粒物中元素化学特征及来源

2006年的8月—12月采集天津市PM2.5和PM10样品,分析了Na、Al等17种元素质量浓度及月变化特征,PM2.5中元素平均质量浓度为17.2μg/m3,占PM2.5的10.3%。微量元素Zn、Pb在PM10和PM2.5中含量较高,Cr、V、Ni、As等则在细粒子中有明显分布。用富集因子法分析发现,PM2.5中元素富集程度高于PM10。地壳元素除Ca外,均无明显富集,微量元素则呈现不同程度的富集,以Cd富集最为明显。颗粒物分析表明,土壤尘、燃煤、机动车尾气及化工行业是PM2.5中无机元素的主要来源。     

北京市PM2.5质量浓度特征及组分化学质量闭合研究

2013年7—9月分2次在北京市朝阳区的4个采样点(来广营、垡头、奥体和建外)进行PM_2.5手工采样,共获得164个有效滤膜样品。以石英滤膜为例,这4个采样点的均值分别为85、94、81、86 μg/m³。数据显示PM_2.5质量浓度呈"南高北低"的特点。化学质量闭合研究表明:碳质组分(OM+EC)和二次无机离子是PM_2.5的主要组成;碳质组分对夏季PM_2.5的质量浓度贡献比较稳定,2次采样对PM_2.5的贡献均在1/3左右,与采样时间和地点无关;二次无机离子的贡献则与采样时间有关,对PM_2.5的贡献在第一和第二次采样时间分别约为30%和20%。4个采样点中,最南端的垡头PM_2.5质量浓度最高,有机颗粒物、SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺的质量浓度平均值最高,分别为26、18.2、10.5、5.9 μg/m³。     

武清地区冬季一次重污染过程垂直分布特征

为研究京津冀地区重污染过程大气污染物的垂直分布特征,于2016年12月13日重污染前（11:49-12:18）和12月18日重污染期间（11:00-11:16）在北京市、天津市、河北省交界处的武清地区利用系留气球开展1 000 m以下的大气观测,探究污染物的垂直分布特征及对流边界层、覆盖逆温层和混合层等要素对重污染形成的影响.结果表明:①在重污染前,大气层结不稳定,ρ（PM_2.5）、ρ（NO_x）与ρ（O₃）随高度变化不明显,存在明显的垂直对流运动,有利于大气污染物的扩散;PM_2.5/PM₁₀[ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）]在800 m以下为0.60~0.80,在800~1 000 m以上大于0.90.②重污染期间,近地面大气层分为对流边界层（距地面0~150 m）、覆盖逆温层（150~370 m）、混合层（370~500 m）和自由大气（500 m以上）4个层次.③NO_x主要在对流边界层内聚积;高空O₃在向近地面扩散时受强混合层阻挡,在混合层出现一个小峰值;PM_2.5不仅在近地面聚积,而且在覆盖逆温层内聚积,ρ（PM_2.5）在覆盖逆温层内呈双峰（峰值分别出现在150和370 m）分布,其粒径集中在0.5~1.0 μm,属于积聚态气溶胶.研究显示,在不利扩散条件下,汽车排放、村镇居民供暖排放的污染物聚积及二次颗粒物的生成是重污染形成的重要因素.      

利用SPAMS分析北京市硫酸盐、硝酸盐和铵盐季节变化特征及潜在源区分布

采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)于2013年12月至2014年11月在中国环境科学研究院内对大气颗粒物进行全年在线观测,采用特征离子法提取了观测结果中硫酸盐、硝酸盐和铵盐(SNA)的小时均值数据,分析了SNA混合特征和粒径分布随季节的变化.采用Hysplit模拟气团48 h的后向轨迹,并结合浓度权重轨迹方法(CWT),计算得到了影响北京市各季节SNA的潜在源区分布.结果表明,春、夏季颗粒物中硫酸盐、硝酸盐和铵盐混合比例较秋、冬季更加稳定.硫酸盐和硝酸盐的粒径分布特征十分相似,表明硫酸盐和硝酸盐成分在颗粒物中大多同时存在.颗粒物中SNA粒径分布的季节变化特征为:秋季SNA最大粒径段夏季春季冬季.SNA潜在源区分布有较为相似的空间分布特征,对北京市SNA高贡献的潜在源区主要分布在北京本地以及南部区域,以天津、廊坊、衡水、保定、石家庄等地为主.     

沈阳市国三和国四排放标准不同车型柴油车PM2.5和PM10排放因子及碳组分源谱

柴油车是机动车排放的大气颗粒物的主要来源,为研究沈阳市柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子及其碳组分排放特征,采用检车线车载测试方法采集了15辆国三和国四排放标准的小型、中型、大型载客和轻型、中型、重型载货柴油车尾气样品,并对其中的碳组分进行化学分析.结果表明,国三柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子分别为(0. 193±0. 092) g·km-1和(0. 338±0. 305) g·km-1,国四柴油车PM_(2.5)和PM_(10)的排放因子分别为(0. 085±0. 038) g·km-1和(0. 100±0. 042) g·km-1,随排放标准的提升PM_(2.5)和PM_(10)排放因子显著下降.同一排放标准下,排放因子随车型的增大而增大. TC为柴油车的主要组分,国四柴油车中TC的质量分数(23%～48%)明显低于国三柴油车(29%～70%).各车型柴油车元素碳(EC)的质量分数均大于有机碳(OC),OC/EC为0. 70±0. 29,且国四柴油车OC/EC值低于国三柴油车.因载客汽车总行驶里程明显高于载货汽车导致油耗较高,相同排放标准载客汽车OC和EC的质量分数高于载货汽车.国三、国四柴油车质量分数最高的碳组分均为EC2,可将EC2作为柴油车的标识组分.     

天津市近郊地表风蚀型开放源对中心城区影响估算研究

可吸入颗粒物(PM₁₀)是我国大部分城市环境空气的首要污染物,地表风蚀尘是其重要来源,需要对该源的贡献量进行定量估算.基于TM遥感影像对天津土地利用类型进行分类并在近郊布设94个点采集地表土壤样品,进行粒度分析,基于GIS进行克里格插值计算,得到土壤粒径分布.结合风向、风速等气象数据,计算得出2009年分季节近郊四区（北辰、西青、津南和东丽）土壤风蚀模数、风蚀量、释尘模数和释尘量.结果表明,天津市近郊春、夏、秋和冬的风蚀量分别为21236.31、 4435.21、 7272.13和17204.40 t;北辰、西青、津南和东丽的全年风蚀量分别为6380.23、 32881.13、 8340.67和2546.02 t;全年耕地和林草地的风蚀量分别为49 599.20和548.85 t.天津市近郊2009年释尘量分别为9352.92 t（粒径＜10 μm）、 20587.99 t（粒径10～15 μm）和13873.74 t（粒径15～20 μm）.天津市近郊输入中心城区20　μm以下的尘量为20592.91 t, 10 μm以下的尘量为4395.89 t,占21.35%.     

冬季天津家庭室内空气颗粒物中邻苯二甲酸酯污染研究

为了解我国家庭住宅室内空气颗粒物中邻苯二甲酸酯的污染程度,采集天津市13户家庭住宅冬季室内空气颗粒物PM10、PM2.5样品,采用GC/MS分析了DMP、DEP、DBP、BBP、DEHP、DOP等6种邻苯二甲酸酯.结果表明,室内空气颗粒物中DMP、DEP、DBP、BBP、DEHP这5种邻苯二甲酸酯在所有家庭均被检出,DOP在部分家庭检出.其中,DBP和DEHP为主要污染物.PM10和PM2.5中的6种物质占ΣPAEs颗粒相的比例规律相同,DBP和DEHP较大,分别为13.92%～91.50%、5.56%～85.08%和20.88%～93.95%、5.53%～75.90%;其次是DMP、DEP和BBP,DOP最小.不同粒径颗粒物上PAEs的分布显示,大多数PAEs易吸附在粒径较小的细粒子PM2.5上;结合调查问卷分析表明,冬季室内空气颗粒物上PAEs污染主要来源于室内,受房间的装修时间、装修特点、生活习惯、吸烟、烹饪、塑料制品使用量、室内清洁度和温度等因素的影响.     

天津市PM_(10)中元素的浓度特征和富集特征研究

为了解天津市大气PM10中元素的浓度水平和污染元素的来源,在天津市布置了7个采样点,获得了风沙季、非采暖季和采暖季19个元素的监测数据。结果表明:Ni、Pb、Cu、Cr是PM10中的主要超标污染元素;K、Ca、Na、Mg、Al、Si、Fe、Ti等8种元素是PM10浓度的主要贡献率元素(92%);19个元素的富集系数风沙季明显低于非采暖季;Co、Cu、Zn、Br、Pb五个元素各季和各站的富集系数均大于10,人为源贡献大于自然源,是环境治理的重点元素。