Ce掺杂低钒V2O5-WO3/TiO2催化剂脱除烟气元素汞的研究

制备了Ce掺杂的低矾V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂,在模拟燃煤烟气条件下开展Hg⁰的脱除实验.结果表明该催化剂具有很好的Hg⁰脱除能力,在200～500℃的温度范围内能脱除烟气中95%的Hg⁰.催化剂表征结果表明,比表面积、 孔容和孔径与汞脱除能力没有显著相关性.XPS的结果表明,催化剂表面的Ce是以Ce⁴⁺的形式存在,有利于Hg⁰的脱除反应.抗硫抗水实验表明,H₂O会轻微抑制Hg⁰的脱除反应,主要原因是H₂O和Hg⁰在样品表面的竞争吸附;SO₂会促进Hg⁰的脱除反应,原因是SO₂能增加样品表面的酸吸附位且增加表面Hg⁰的吸附量.     

中国酸沉降:来源、影响与控制

总结我国酸沉降观测与模拟、来源与影响以及控制与成效,不仅能为未来我国大气污染治理提供科学依据,也能为国际酸沉降控制提供参考.本文回顾了40年来我国酸沉降研究的发展历程,对有关酸雨时空分布特征、致酸气体排放、土壤和地表水酸化、酸化缓冲机制、临界负荷区划以及酸雨控制对策等研究进展进行综述.我国酸雨污染经历了快速发展、污染缓和、再次恶化和持续改善4个阶段,与酸性气体——二氧化硫和氮氧化物的排放趋势相一致.我国酸雨区主要分布在长江以南及青藏高原以东的广大地区以及四川盆地,而不是排放最为集中的华北地区,反映出氨气和盐基阳离子排放的较强中和作用.作为酸沉降的主要危害,我国土壤酸化严重,而地表水酸化与欧美相比并不突出,原因是盐基阳离子沉降和硫氮转化（如硫酸根吸附和反硝化等过程）提供了特别的缓冲作用.随着二氧化硫排放优先于氮氧化物得到初步控制,我国降水化学组成由硫酸型转变成硫酸-硝酸-铵混合型,从而氮沉降,特别是铵沉降对我国土壤酸化的贡献越发显现.国家“两控区”划分、大气污染物总量控制与“大气污染防治行动计划”等政策的实施,有效控制了我国酸沉降的发展,酸化的土壤和地表水开始出现恢复的趋势.     

中国主要湖泊营养氮沉降临界负荷的研究

水体营养氮沉降临界负荷是不致使水体产生富营养化的最高氮沉降量。文中探讨了一种依据湖泊氮质量平衡原理计算营养氮沉降临界负荷的方法。用该方法计算表明 ,我国主要湖泊的营养氮沉降临界负荷比较低 ,大部分小于 1keq· hm- 1 · a- 1 ,部分已为目前的氮沉降量或者两者相当接近 ,意味着只接受氮沉降也能导致这些湖泊产生富营养化。但实际统计结果表明 ,氮沉降在导致受工农业生产和生活影响很大的城市和郊区湖泊的水质富营养化的所有氮污染源中所占比例较低 ,而其它来源的氮输入如河道入湖、工业生活废水和农田径流等才是导致富营养化的最主要因素 ,它们的量已远远超过了这些水体可随最高允许氮负荷。因此 ,对控制这些湖泊的水质富营养化而言 ,控制氮沉降并不是目前最紧迫的任务 ,而其它人为污染源的控制才是最急需的。但氮沉降临界负荷在湖泊富营养化的中长远控制中仍具有十分重要的意义。     

不同湿法脱硫工艺对燃煤电厂PM2.5排放的影响

湿法脱硫系统被广泛应用于火电厂脱除烟气中的SO_2,一方面对烟气中的PM_(2.5)有一定的去除作用,但同时也会产生新的颗粒物,其净效应近年来受到广泛关注.选择3台装有不同湿法脱硫工艺的燃煤机组(石灰石-石膏单塔脱硫、石灰石-石膏双塔串联脱硫以及海水脱硫),采集了脱硫系统入口和出口的PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)的质量浓度和元素组成.根据PM_(2.5)化学组分物质守恒建议了一种估算脱硫塔对PM_(2.5)去除率和增加率的方法,可选择Ti、Pb、Cr和V等元素作为参照.结果表明,所测试的3种湿法脱硫系统对PM_(2.5)的去除率较为一致(67. 5%～84. 4%),平均为77. 1%,但增加率差别较大.其中,石灰石-石膏双塔串联系统的PM_(2.5)增加率较低,仅为8. 6%,主要是由于二级吸收塔入口烟气温度降低,脱硫浆液液滴蒸发减弱导致携带减少;海水脱硫系统PM_(2.5)增加率为23. 9%,这可能与脱硫海水不循环从而所含固体浓度较低有关;而石灰石-石膏单塔脱硫系统可能由于除雾器运行效率较差导致PM_(2.5)增加率高达162. 3%.     

一种气溶胶测量仪器标定系统的设计及性能评估

对气溶胶测量仪器进行准确标定是保证大气环境及污染源颗粒物测量数据质量的重要前提.本研究搭建了一套多分散在线标定气溶胶测量仪器的系统,该系统采用超声气溶胶发生装置产生多分散颗粒物,并用空气动力学粒径谱仪对颗粒物粒径分布进行测量.评测结果表明该系统干燥腔室内气溶胶稳定、均匀,且符合对数正态分布.以采样器为例,已有研究多使用单分散离线标定方法对采样器切割性能进行标定,该方法操作繁琐、实验周期长.利用多分散在线标定系统对PM_(2.5)和PM_(10)双级虚拟撞击采样器进行标定,并与单分散离线标定方法进行了对比,两套系统的标定结果呈现较好的一致性,但多分散在线方法大大缩短了标定实验周期.     

模拟氮沉降对内蒙古克氏针茅草原N2O排放的影响

随着工农业和社会的快速发展,我国成为全世界氮沉降最高的国家之一,温带草原地区的氮沉降水平局部可能超过3g·(m~2·a)~(-1).为研究氮沉降对我国典型草原生态系统氮循环的影响,在内蒙古太仆寺旗的克氏针茅草原,对土壤氧化亚氮(N_2O)的排放进行了为期1 a测定;同时,对该天然草地施加Na NO_3~-N以模拟氮沉降增加,进行了6个水平:CK(对照)、N_2[2g·(m~2·a)~(-1)]、N5[5 g·(m~2·a)~(-1)]、N10[10 g·(m~2·a)~(-1)]、N_25[25 g·(m~2·a)~(-1)]和N50[50 g·(m~2·a)~(-1)]的野外控制实验.结果表明,在自然氮沉降条件下,该生态系统N_2O的排放主要取决于土壤含水量和土壤温度,通过参数拟合估计全年N_2O-N排放量为0.10 g·(m~2·a)~(-1),约为当地氮沉降量的3%.而提高氮沉降可以显著提高N_2O的排放,特别是在高氮处理下(N_25和N50),N_2O的年排放量与模拟氮沉降量呈线性关系.我国温带典型草原较高的温室气体N_2O排放值得关注.     

固定污染源可凝结颗粒物测量方法

随着燃煤电厂以及钢铁等非电行业超低排放改造的进行,固定污染源可过滤颗粒物(FPM)排放浓度逐渐降低,可凝结颗粒物(CPM)的排放逐步引起关注.然而目前对CPM的认识不足,尚没有国际统一的标准测量方法.本研究分析了可用于固定源CPM测量的3种方法,包括冷凝法、稀释间接法和稀释直接法,并在燃煤电厂、钢铁焦化厂和钢铁烧结厂等固定源进行了CPM现场测量.结果表明,8个电厂和钢铁厂冷凝法测得的CPM质量浓度均显著高于稀释间接法和稀释直接法测量结果.冷凝法测得的CPM中含有大量的SO_24-、Cl-等水溶性离子,其浓度显著高于稀释间接法和稀释直接法测量结果.稀释直接法测量的CPM浓度相对较低.冷凝法测量过程中由于水蒸气过饱和冷凝成水吸收SO_2和HCl等易溶于水的气体,进而显著高估了CPM实际排放浓度.稀释间接法能模拟实际大气环境中CPM的形成过程,且不存在冷凝水吸收等问题.     

电厂除尘设施对PM10排放特征影响研究

在5个不同燃煤电厂除尘器进、出口进行了现场测试,对除尘器性能以及振打时对PM10排放特征的影响进行了研究.试验系统由低压荷电捕集器(ELPI)、等速采样系统、稀释系统组成.结果表明:该试验系统可对燃煤排放的可吸入颗粒物进行在线测量,获得可吸入颗粒物的瞬时浓度、平均浓度和浓度分布,最小粒径达0.03μm,可广泛用于固定源采样;除尘器进口和出口的PM10粒数浓度均呈明显的双模态对数正态分布,峰值均分别出现在0.07～0.12μm和0.76～1.23μm;电除尘器和布袋除尘器对粗颗粒态的颗粒物去除效率均较好,最大穿透率均出现在0.1～1μm范围内,但布袋除尘器在该粒径区间的穿透率低于电除尘器,降低该区间颗粒物的穿透率有利于控制可吸入颗粒物的排放;PM10的粒数浓度主要取决于亚微米态的颗粒,针对粒数浓度而言,电除尘器对PM1和PM2.5的去除效率同样低于PM10;除尘器的运行和操作条件对PM10排放影响较大,电除尘器末电场振打清灰时,出口PM10的质量和粒数浓度均明显增加;振打时电除尘器基于粒数和质量浓度的2种除尘效率均有不同程度的下降,下降幅度最大的是PM1.     

中国土壤对酸沉降的相对敏感性区划

以土壤类型,土地利用和湿度为生态因子,评价中国土壤对对酸沉降的相对敏感性,并利用地理信息系统的工具绘制了相对敏感性区划图。在评价土壤的缓能力时,除了以土壤的化学性质为指标外,还综合考虑了土壤质地和温度这２个重要因素使得评价方法更适合我国土壤理化性质差异大和南北温差大的特性,区划的结果表明,我国对酸沉降最敏感的地区主要分布在东北的大兴安岭地区,云南的南部和华南沿海地区,其交介东北地区,长江以南和青藏     

燃煤电厂大气汞及其他痕量元素排放标准研究

为探究中国超低排放燃煤电厂汞及其他有害痕量元素未来标准制定的可行性及建议,综合比对了中国与欧盟、美国等发达国家燃煤电厂大气痕量元素排放标准限值,并基于燃煤电厂现场测试相关文献调研分析,系统地评估了中国燃煤电厂汞及其他9种典型痕量元素（砷、铅、硒、镉、铬、锑、钴、镍和锰）的排放现状.结果表明：与美国、欧盟、加拿大等发达国家相比,目前我国燃煤电厂大气污染物排放标准限定的痕量元素污染物种类较为单一（仅规定了烟气汞及其化合物排放限值,≤30μg/m³）且排放标准限值较为宽松;在全国燃煤电厂已普遍完成超低排放升级与改造的新形势下,现行的《火电厂大气污染物排放标准》（GB13223-2011）已难以起到对燃煤电厂大气汞及其他痕量元素排放控制的实际限制作用和对先进新技术的示范引领作用.作为世界上的最大燃煤消费国,中国燃煤电厂每年消耗煤炭占中国煤炭消费总量的一半左右,是国际社会和《关于汞的水俣公约》重点关注的排放源.因此,推动燃煤电厂大气汞排放标准限值的修订及其他有害痕量元素排放标准的制定,对于保护生态环境和公众健康及国际履约均具有较大的可行性及重要的现实意义.