北黄海水体的~(226)Ra和~(228)Ra

用锰纤维富集-射气法测定了北黄海海水中的镭同位素226Ra和228Ra,研究了该海域水体中镭同位素的含量和分布.研究结果表明北黄海水体夏季226Ra的比活度为1.80～4.35 Bq/m3,平均值为3.06 Bq/m3;冬季226Ra的比活度为2.08～5.20 Bq/m3,平均值为3.28 Bq/m3.北黄海夏季228Ra的比活度为3.85～25.60 Bq/m3,平均值为10.60 Bq/m3;冬季228Ra的比活度为3.14～15.60Bq/m3,平均值为7.66 Bq/m3.该数据范围和中国近海其他海域、孟加拉湾、泰国昭披耶河口、濑户内海等海域相近.北黄海东北部海域,渤海海峡靠近山东半岛的海区和中北部海区表层镭同位素活度较高.C1断面镭同位素的分布特征从镭同位素的方面证实了渤海海峡水交换表现为北进南出特征这一结论的正确性.226Ra和228Ra的垂直分布较为复杂,大部分站位呈现出底层活度变高的趋势,其他少数站位呈现出中间层活度高的分布特征,不同来源的镭同位素输入至该海域形成了这样的分布特征.     

北黄海水体的~(224)Ra

用锰纤维富集-射气法测量了北黄海水体的224Ra,研究了该海域夏季和冬季2个季节224Ra比活度及其垂直分布,并对其进行了比较研究.北黄海夏季224Ra比活度为0.24～3.48Bq/m3,平均值为1.14Bq/m3;冬季224Ra比活度为0.37～6.68Bq/m3,平均值为0.94Bq/m3.北黄海的表层水有3个224Ra高值区,分别位于东北部海域、渤海海峡南部和北黄海中北部海区.30m水深将224Ra比活度的垂直分布分成上层和下层2层.在0～30m水层,夏季,随着水深增加224Ra比活度逐渐增加,比活度变化较小;冬季部分站位由表层向下224Ra比活度逐渐降低.30m水深以下,224Ra比活度随着水深的增加而增加,而且变化幅度较大.由224Ra比活度的垂直分布得出该海域的垂直涡动扩散系数为2.5～43.5cm2/s,夏季北黄海冷水团中心海域底层溶解态化学物质输运补给到上层所经历的时间为9～15d左右.     

北黄海水体的^224 Ra

用锰纤维富集-射气法测量了北黄海水体的^224 Ra，研究了该海域夏季和冬季2个季节^224 Ra比活度及其垂直分布，并对其进行了比较研究．北黄海夏季^224 Ra 比活度为0．24—3．48Bq／m2，平均值为1．14Bq／m2；冬季^224 Ra比活度为0．37～6．68Bq／m2，平均值为0．94Bq／m2．北黄海的表层水有3个^224 Ra 高值区，分别位于东北部海域、渤海海峡南部和北黄海中北部海区．30m水深将^224 Ra比活度的垂直分布分成上层和下层2层．在0～30m水层，夏季，随着水深增加^224 Ra比活度逐渐增加，比活度变化较小；冬季部分站位由表层向下^224 Ra比活度逐渐降低．30m水深以下，^224 Ra比活度随着水深的增加而增加，而且变化幅度较大．由^224 Ra比活度的垂直分布得出该海域的垂直涡动扩散系数为2．5～43．5cm2／s，夏季北黄海冷水团中心海域底层溶解态化学物质输运补给到上层所经历的时间为9～15d左右．     

北太平洋亚热带环流区表层水中226Ra和228Ra的分布与变化

对1999年9～10月采自北太平洋亚热带环流区的19份表层海水样品的Ra同位素分析表明。研究海域表层水中的^226Ra、^228Ra放射性比度分别介于0．67～0．92、0．08～0．30Bq／m^3之间，平均值分别为0．74、0．11Bq/m^3．^226Ra/^228Ra)A．R．活度比的变化范围为0．11～0．44，平均值为0．19．上述数值明显低于近岸海域水体的相应值，表现为典型的开阔大洋水的特征．从空间分布的特征看，研究海域Ra同位素含量与^226Ra/^228Ra)A.R.值均呈均匀分布态势．将本研究结果与历史数据进行对比后发现，本研究获得的^226Ra、^228Ra放射性比度比20世纪60～80年代得到的数据来得低，可能与水体层化作用加强导致的Ra补充量的减少以及生物生产力升高导致的Ra迁出量的增加有关．北太平洋亚热带环流区表层水中Ra同位素的时间变化与文献报道的该海域叶绿素a、硅酸盐、磷酸盐含量与初级生产力的历史变化趋势相吻合．     

南极普里兹湾及其邻近海域表层水镭同位素的分布及应用

中国第27次南极科学考察期间(2010年12月30日至2011年1月16日),对普里兹湾及其邻近海域表层海水进行了226Ra和228Ra的分析,结果表明:226Ra和228Ra比活度的变化范围分别为1.47—2.43Bq/m3和0.17—0.45Bq/m3,平均值分别为2.13Bq/m3和0.29Bq/m3,228Ra/226Ra)A.R.(228Ra与226Ra的活度比)的变化范围为0.08—0.20,平均值为0.14。根据盐度和226Ra的质量平衡方程,计算出研究海域表层水中冰融水、南极夏季表层水和普里兹湾中深层水的份额。研究海域表层水中温度、盐度、226Ra、228Ra、228Ra/226Ra)A.R.和冰融水份额的空间分布显示,在埃默里冰架前沿海域,西侧海域较东侧海域具有低温、高盐、高226Ra、低228Ra、低228Ra/226Ra)A.R.、低冰融水份额的特征,证实埃默里冰架下水体东进西出的运动规律。根据埃默里冰架前沿东、西侧水体228Ra/226Ra)A.R.的差异,估算出埃默里冰架下表层水体东进西出所经历的时间为1.85a。此外,在普里兹湾湾口中部海域(66.5—67.5°S,72°—74°E),观察到次表层水的上升通风作用,该区域较高的228Ra含量和228Ra/226Ra)A.R.证明这些表层水体并非来自湾外绕极深层水的上涌,而可能来自湾内埃默里冰架输出水体。     

南海东北部表层水体水平涡动扩散的~(228)Ra示踪研究

研究了1994年8－9月南海东北部表层海水中228Ra的分布特征。采用Mn－纤维富集海水中的Ra同位素，通过其子体228Ac的β计数法来测量228Ra。表层海水中228Ra的放射性比活度从2．48Bq·m－3变化到4.47Bq·m－3，平均值为3.24Bq·m－3。228Ra的水平分布表现为调查海区东北部比活度较高，这与该航次的226Ra的分布特征相一致。根据各断面的228Ra放射性比活度与离岸距离之间的负相关关系，计算了它们所对应的水平涡动扩散系数，并讨论海域的地貌特征对228Ra比活度分布的影响。这些研究结果对表层水体的混合、交换，尤其是可溶性污染物的迁移、扩散以及海域的自净作用的研究都具有实际意义。     

南海东北部表层海水中~(226)Ra的分布

报道1994航次南海东北部的226Ra。利用Mn－纤维富集海水中的Ra同位素，采用Mn－纤维直接射气法测量226Ra的比活度，228Ra的比活度采用228Ac的β计数法测量。研究海区226Ra的放射性比活度范围为0．62－1．17Bq·m-3,228Ra／226Ra）A.R介于2.78－4.59。226Ra的表层比活度分布大致表现为该海区东北部较高，中南部也有一较大值，表明陆源物质对这两个区域水体中的226Ra的贡献很大，其它区域分布较均匀。表层228Ra／226Ra）AR分布为靠近珠江口和西南区较高。此外，还将本航次的结果与该海区1992年春季航次的结果进行了比较。     

应用镭-226解读南极普里兹湾表层水的来源与运移

中国第22次南极科学考察航次(2005年12月至2006年1月)期间,利用Mn-纤维富集大体积表层海水中的Ra同位素,并通过222Rn直接射气法测量226Ra的比活度,结果表明,普里兹湾表层水的226Ra比活度变化为0.92~2.09 Bq/m3,平均值为1.61 Bq/m3,在深海区域表现出226Ra含量高的特征。从空间分布看,表层水226Ra比活度呈现出由湾内向湾外增加的反常态势,反映出不同Ra含量水团的混合影响2。26Ra比活度与盐度的关系证实研究海域表层水的Ra含量主要受三种端元水体的混合所控制:其一为具有镭含量高、盐度高特征的南极夏季表层水;其二为低镭、低盐特征的冰融水;其三为高盐、中等镭含量的普里兹湾中深层水,该水体的226Ra纯粹由海底沉积物间隙水向上扩散所维持。结合S-226Ra示踪体系及上述三端元混合模型,计算出各组成水体的比例并描绘出它们的空间分布。南极夏季表层水的份额由湾外向湾内逐渐降低,并且在68°E断面向南影响范围较大;冰融水的比例由湾内向湾外降低,并且在湾内东部的高温水体中具有最大贡献;普里兹湾中深层水中受沉积物镭来源影响比较显著的区域出现在湾内西北部,其影响向湾外逐渐降低。冰融水与普里兹湾中深层水份额分别于普里兹湾湾顶东、西部出现高值的分布特征证实埃默里冰架前沿海流东进、西出的运移规律。     

白令海峡水团来源的镭同位素示踪

对白令海峡64.3°N纬向断面镭同位素的研究表明,水体中226Ra比活度、228Ra比活度和228Ra/226Ra)A.R.存在明显的纬向变化,反映出太平洋与北冰洋水体交换的多种路径.根据温度、盐度和镭同位素的水平与垂直分布,太平洋水进入北冰洋的路径可能主要有3支,分别为白令海峡西侧的阿拉德水、白令海峡东侧的阿拉斯加沿...     

秋季红沿河核电站海域水龄分布及其对水母丰度分布的影响

本研究调查了秋季红沿河核电站海域镭、氡同位素的活度水平及分布情况，结合镭同位素表观年龄模型计算该海域的水体年龄，进而得出研究区域的水体运移方向，初步探讨了水母丰度分布与水体运移的相关关系。得到结论如下:(1)红沿河核电站海域表层水体中224Ra、226Ra及222Rn的活度水平分别为2.9～62.4 dpm/(100 L)，11.9～57.4 dpm/(100 L)及0.1～1.3 dpm/L，镭同位素活度呈现出近岸高、远岸低的分布趋势，氡同位素的分布则更大程度上受水温控制；(2)通过224Ra/226Ra表观年龄模型计算得出红沿河海域表层水体年龄范围介于0～16 d，平均年龄(10.9±3.6) d，水体主体流向为北偏东方向，流速为7.2 cm/s；(3)水母丰度分布与水体流向呈现出较为一致的对应关系，在主体流向方向上，水体年龄较大的海域水母丰度最高。     

地下卤水中镭的富集与测定方法研究

以自配人工卤水，采用硫酸钡（镭）共沉淀法富集其中的镭，同时用γ谱仪同步测量^226Ra和^228Ra的含量。不同pH和共沉淀剂作用下的化学及放化回收率计算表明，该方法操作简单，回收率高，适用于地下卤水及其它水体较高含量^226Ra、^228Ra的同步测定。用该方法测定的莱州湾地下卤水^226Ra和^228Ra含量分别为0．341Bq／L和1．615Bq／L，远高于海水中镭的含量。     

大洋表层水中~(226)Ra的分布

采用碳酸盐富集－EDTA纯化－Ba（Ra）SO4制源－α计数法，测定了我国第13,14 次南极科学考察期间，从西太平洋、南大西洋和东印度洋采集的 16个表层水样中的226 Ra比活度。测定结果表明，表层水中溶解态226Ra的比活度范围：西太平洋为 0．46──0．95Bq·m－3，平均值为 0．66Bq·m-3；东印度洋为0．5 6──1．2 7 Bq·m-3，平均值为0．81 Bq·m-3；南大西洋为1．17──1．63Bq·m－3，平均值为 1．45 Bq·m－3。还测定了上述海域 5个表层水样中颗粒态226Ra比活度为0.006──0．030Bq·m－3，颗粒态226Ra很低，只占溶解态的1．0％──2．6％，说明226Ra主要以溶解态形式存在于上述洋区。测定结果还表明，52°S以南离南极较近的测站226Ra比活度较高，特别是 60°Ｓ以南的南大洋海域，226Ra比活度更高，与其他作者的测定结果一致。     

TIMS measurements of Ra and Ra in the Gulf of Lion, an attempt to quantify submarine groundwater discharge

Submarine groundwater discharge (SGD) is now recognized as an important pathway for water and chemical species fluxes to the coastal ocean. In order to determinate SGD to the Gulf of Lion (France), we measured the activities of ²²⁶Ra and ²²⁸Ra by thermal ionization mass spectrometry (TIMS) in coastal waters and in the deep aquifer waters of the Rhone deltaic plain after pre-concentration of radium by MnO₂. Compared to conventional counting techniques, TIMS requires lower quantities of water for the analyses, and leads to higher analytical precision. Radium isotopes were thus measured on 0.25–2 L water samples containing as little as 20 fg of ²²⁶Ra and 0.2–0.4 fg of ²²⁸Ra with precision equal to 2%. We demonstrate that coastal surface waters samples are enriched in ²²⁶Ra and ²²⁸Ra compared to the samples further offshore. The high precision radium measurements display a small but significant ²²⁶Ra and ²²⁸Ra enrichment within a strip of circa 30 km from the coast. Radium activities decrease beyond this region, entrained in the northern current along the shelf break or controlled by eddy diffusion. The radium excess in the first 30 km cannot be accounted for by the river nor by the early diagenesis. The primary source of the radium enrichment must therefore be ascribed to the discharge of submarine groundwater. Using a mass-balance model, we estimated the advective fluxes of ²²⁶Ra and ²²⁸Ra through SGD to be 5.2 × 10¹⁰ and 21 × 10¹⁰ dpm/d respectively. The ²²⁶Ra activities measured in the groundwater from the Rhone deltaic plain aquifer are comparable to those from other coastal groundwater studies throughout the world. By contrast, ²²⁸Ra activities are higher by up to one order of magnitude. Taking those groundwater radium activities as typical of the submarine groundwater end-member, a minimum volume of 0.24–4.5 × 10¹⁰ l/d is required to support the excess radium isotopes on the inner shelf. This has to be compared with the average rivers water runoff of 15.4 × 10¹⁰ l/d during the study period (1.6 to 29% of the river flow).     

Distribution of radium-224 in the western Arctic Ocean

1Introduction ThephysicalcharacteristicsintheArcticOcean includewidecontinentalshelves,accountingfor36% oftheocean’ssurfacearea(MooreandSmith,1986) withseasonalicecover.Theprincipalwatersentering theArcticOceanarefromtheNorthAtlanticviathe FramStraitandtheBarentsSea,andtheNorthPacific viatheBeringStrait.Withinthearcticinterior,thewa- tersjoininthelarge-scalecirculationandaresubse- quentlymodifiedbyprocessesofair/sea/iceinterac- tion,riverinflow,andexchangewithsurrounding shelves.Howeve…     

228Ra, 226Ra, 224Ra and 223Ra in potential sources and sinks of land-derived material in the German Bight of the North Sea: implications for the use of radium as a tracer

Activities of the naturally occurring radium nuclides ²²⁸Ra, ²²⁶Ra, ²²⁴Ra and ²²³Ra were determined in waters of the open German Bight and adjacent nearshore areas in the North Sea, in order to explore the potential use of radium isotopes as natural tracers of land–ocean interaction in an environment characterised by extensive tidal flats, as well as riverine and groundwater influx. Data collected at various tidal phases from the Weser Estuary (²²⁸Ra: 46.3 ± 4.6; ²²⁶Ra: 17.1 ± 1.1; ²²⁴Ra: 26.1 ± 8.2 to 36.5 ± 6.1; ²²³Ra: 1.8 ± 0.1 to 4.0 ± 0.4), tidal flats near Sahlenburg (²²⁸Ra: 39.3 ± 3.8 to 46.0 ± 4.5; ²²⁶Ra: 15.5 ± 1.5 to 16.5 ± 1.7; ²²⁴Ra: 34.3 ± 2.2 to 85.3 ± 6.3; ²²³Ra: 3.6 ± 0.5 to 8.0 ± 1.2), freshwater seeps on tidal flats near Sahlenburg (²²⁸Ra: 42.1 ± 4.1; ²²⁶Ra: 21.3 ± 2.2; ²²⁴Ra: 5.1 ± 0.9; ²²³Ra: 2.6 ± 1.3) and also in permanently inundated parts of the North Sea (²²⁸Ra: 23.0 ± 2.3 to 28.2 ± 2.8; ²²⁶Ra: 8.2 ± 0.8 to 11.8 ± 1.2; ²²⁴Ra: 3.1 ± 1.0 to 10.1 ± 0.9; ²²³Ra: 0.1 ± 0.02 to 0.9 ± 0.05; units: disintegrations per minute per 100 kg water sample) reveal that, except for the fresh groundwater, the potential end-members of nearshore water mass mixing have quite similar radium signatures, excluding a simple discrimination between the sources. However, the decreasing activities of the short-lived ²²⁴Ra and ²²³Ra isotopes recorded towards the island of Helgoland in the central German Bight show a potential to constrain fluxes of land-derived material to the open North Sea. The largest source for all radium isotopes is generally found on the vast tidal flats and in the Weser Estuary. Future work could meaningfully combine this so-called radium quartet approach with investigations of radon activity. Indeed, preliminary data from a tidal flat site with fresh groundwater seepage reveal a ²²²Rn signal that is clearly lower in seawater.     

Seasonal variation in the Ra/Ra ratio of coastal water within the Sea of Japan: Implications for the origin and circulation patterns of the Tsushima Coastal Branch Current

In the current study, low-background γ-spectrometry was employed to determine the ²²⁸Ra/²²⁶Ra activity ratio and ¹³⁷Cs activity of 84 coastal water samples collected at six sites along the main island of Japan (Honshu Island) within the Sea of Japan, including the Tsushima Strait, and two other representative sites on Honshu Island (a Pacific shore and the Tsugaru Strait) at 1-month intervals in 2006.The ²²⁸Ra/²²⁶Ra ratio of coastal waters in the Sea of Japan exhibited similar patterns of seasonal variation, with minimum values during early summer (²²⁸Ra/²²⁶Ra = 0.6–0.8), maximum values during autumn (²²⁸Ra/²²⁶Ra = 1.5–3), and a time lag in their temporal changes ( 2.5 months and over  1300 km distance). However, the 2 other sites represented no clear periodic variation.In contrast to the positive correlation between ¹³⁷Cs activity (0.6–1.7 mBq/L) and salinity (15–35), the ²²⁸Ra/²²⁶Ra ratio of coastal water samples from the Sea of Japan was not observed to correlate with salinity, and the increase in the ²²⁸Ra/²²⁶Ra ratio was not as marked (0.5–1; May–June 2004 and 2005) during the migration along Honshu Island. The input of land-derived water and/or the diffusion of radium from coastal sediments is unlikely to have affected the wide seasonal variation in the ²²⁸Ra/²²⁶Ra ratio observed in these water samples.The seasonal variation in the ²²⁸Ra/²²⁶Ra ratio recorded for the coastal waters of the Sea of Japan is considered to be mainly controlled by the remarkable changes in the mixing ratio of the ²²⁸Ra-poor Kuroshio and the ²²⁸Ra-rich continental shelf waters within the East China Sea (ECS). After passing through the Tsushima Strait, this water mass moves northeast along the coastline of the Sea of Japan as the Tsushima Coastal Branch Current (TCBC).     

钦州湾河流沉积物中镭的解吸行为

放射性镭同位素在海底地下水排放（SGD）等海洋物质变化过程的研究中具有优良的示踪作用，估算SGD通量时需要计算河流悬浮颗粒物的解吸通量。因此，对河流沉积物/悬浮颗粒物中镭同位素解吸行为的研究不可或缺，而目前对于粒度较小范围内镭同位素的解吸特征及其机理的研究依然不足。本文选用钦州湾河流沉积物，通过室内实验探究粒度和盐度对沉积物中镭同位素解吸行为的影响。结果表明，在沉积物平均粒径0.9~136.0 μm范围内，随着粒径增大，沉积物中镭同位素在海水（盐度为33.9）中解吸活度逐渐减小，且变化趋势也逐渐变缓，平均粒径大于43.7 μm后，解吸量几乎不变；在海水盐度4.9~33.9范围内，随着盐度增大，沉积物中镭同位素解吸活度逐渐增大，盐度大于24.9后，解吸量趋于不变。本文创新性地建立了沉积物表面分形结构的镭解吸理论模型，拟合得到钦州湾河流沉积物表面最大可交换态224Ra、226Ra和228Ra活度分别为1.13 dpm/g、0.17 dpm/g和0.85 dpm/g，以干重计；沉积物中224Ra、226Ra和228Ra最大解吸比分别为30%、7%和18%。钦州湾河流沉积物颗粒表面最大可交换态224Ra和226Ra活度分别处于全球中等水平和较低水平，而其最大解吸比分别处于全球较高水平和较低水平。本研究结果有助于更好地理解镭同位素的解吸行为，以帮助更准确地估算SGD通量。