贵阳市大气污染物浓度特征及降水的清除作用

本文利用2013年1月1日~2015年6月30日贵阳市9个环境监测站的6种主要大气污染物(SO2、NO2、O3、PM10、CO、PM2.5)监测数据,分析了贵阳市主要大气污染物的年变化、日变化特征及降水对首要污染物浓度变化的影响。发现SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5浓度为单谷型年变化,夏季浓度最低,冬季浓度最高;O3浓度为双峰型年变化,4、10月分别有两个极大值、11~2月与7月分别为两个极小值;SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5浓度日变化呈双峰型特征;O3浓度日变化为单峰型特征;郊区SO2、NO2、PM10、CO、PM2.5日平均浓度低于市区,而郊区O3日平均浓度高于市区。降水对O3的湿清除效果不好,对其余大气污染物的湿清除效果较好,尤其夜间降水对颗粒污染物(PM2.5、PM10)的清除效果优于白天降水,但会使O3浓度明显上升。     

硫化物的云下清除

采用硫化物清除的化学模式模拟计算SO2的云下清除过程,既考虑了SO2在雨滴中的溶解和电离作用,也考虑了S(Ⅳ)与氧化剂H2O2之间的化学反应。由模式分别给出了空气中SO2浓度的时空变化和雨滴中S(Ⅳ)难度的时空变化。     

气溶胶核化清除的化学效应 II:动力学参数对云滴化学非均匀性的影响

运用已建立的气溶胶核化清除的物理化学模式，研究了云的动力学因子（如:气块上升速度、夹卷作用）对云滴化学非均匀性的影响。计算结果表明:较强烈的云发展（较大的气块上升速度）可加强由于气溶胶核化和云滴凝结增长造成的云滴化学的非均匀程度。夹卷作用抑制了云的发展，因而减弱了这种非均匀程度。夹卷作用同时也造成总体液态水中S(VI)、Ｈ+等浓度的增加，在Ｓｍａｘ附近可达１个量级。如果考虑气溶胶粒子的夹卷，则可使气块内云滴污染物浓度随云滴大小的变化更加复杂化，如:不仅云滴污染物浓度随云滴大小而变化，即使对于相同大小的云滴之间，其污染物浓度也可相差很大。     

乌鲁木齐市降水对大气污染的影响

根据2002—2003年乌鲁木齐市SO2、NO2、PM10的日平均浓度和日降水量分析了乌鲁木齐市降水对3种大气污染物的湿清除能力。分析表明大雨对SO2和PM10的湿清除能力大于小雨,而小雨大于中雨。中雪对SO2和PM10的湿清除能力大于大雪,而大雪大于小雪。小量以上降水(降雨和降雪)对NO2的湿清除能力基本相当。微雨对3种大气污染物具有湿清除能力,而微雪使3种大气污染物的浓度增加。     

积云对二氧化硫和硫酸盐气溶胶作用的研究

利用一个冰雹云模式与云化学模式耦合而成的二维积云化学模式,研究对流云的输送、微物理转化、云内化学过程、湿清除对SO2及硫酸盐气溶胶的作用。云化学模式的结果表明,由于SO2在向上输送的过程中可溶解于云水和雨水中,从而阻止了SO2向上部的转移,因此对气相SO2来说,云的输送是一个相当无效的过程,而液相清除起主要作用。硫酸盐气溶胶的收支分析表明,降水清除了1.67 mol的SO2-4,占气溶胶总量的64%,其中液态降水清除了0.72 mol,固态降水清除了0.95 mol,说明了冰相过程在硫沉降中的重要性。     

乌鲁木齐污染物浓度和大气气溶胶光学厚度的关系

利用乌鲁木齐2002年4月15日—2003年3月15日期间CE318太阳光度计的观测数据,计算了气溶胶光学厚度,对气溶胶光学厚度与地面污染物浓度之间的关系进行了探讨。乌鲁木齐的首要污染物为PM10,其次是SO2。结果表明,全年中乌鲁木齐气溶胶光学厚度与PM10、SO2浓度的逐月变化趋势基本一致。气溶胶光学厚度与PM10浓度日均值、月均值的相关系数分别为0.4104和0.5922,与SO2浓度日均值、月均值相关系数分别为0.3212和0.8168。每月SO2浓度和硫酸盐化速率的相关性很高,为0.8430,所以导致SO2对气溶胶光学厚度的贡献更显著。这在一定程度上说明SO2浓度是估测气溶胶光学厚度的一个较好参量。     

郑州市2012-2014年春节期间大气污染物浓度时空变化特征研究

利用郑州市环境监测站自动站点和自选监测站点的大气污染物监测数据,结合气象因子,对郑州市2012-2014年春节期间燃放烟花爆竹对大气气溶胶几种污染物的影响变化进行了分析。结果表明:2012-2013年春节的SO2、NO2、CO、PM2.5和PM10污染高峰出现在初一01-02时和初六00时之后;O3污染高峰则出现在初四和初五。经对2013年2月9日12时(除夕)到2月11日23时(初二)60 h观察,PM10和PM2.5污染高峰出现在初一01时和10时,NO2和SO2的高峰出现在初一01时,CO则出现在次日01时,O3的浓度变化规律则与上述污染物浓度变化呈反向增减的关系。郑州市城区春节期间各种污染物浓度的水平分布总体呈现西、北部污染浓度高,东、南部较低的趋势。各项气象因素对PM2.5和PM10浓度有着直接的影响。无特殊情况下,气温、风速与两种污染物浓度呈反向增减的关系,湿度和气压与两种污染物浓度呈同向增减的关系。     

南京北郊冬季大气气溶胶及其湿清除特征研究

利用WPS(宽范围颗粒粒径谱仪)、雨滴潜仪和雾滴谱仪测量了2007～2008年冬季南京北郊大气气溶胶数浓度谱分布和降水强度,分析了气溶胶粒子的分布特征以及气溶胶粒径与湿清除系数的关系.结果表明:气溶胶粒子具有明显的双峰型R变化特征,数浓度主要集中在0.02～O.2μm粒径范围内,受汽车尾气排放、混合层高度变化以及颗粒物水平输送的影响较大.降雨、降雪和雾过程都对气溶胶粒子有不同程度的清除,降雨和浓雾对核模态和粗模态的气溶胶粒子的清除能力显著,降雪对粒径小于0.03μm的气溶胶粒子的清除能力较强.     

北京上甸子本底站2003年秋冬季痕量气体浓度变化特征

2003年9月至2004年2月在北京上甸子区域大气污染本底监测站(117°07′E,40°39′N,海拔293.9 m)开展了对大气中痕量气体的连续在线监测,获得了NO、NO2、SO2、CO和O3等气体组分的变化特征、变化规律和浓度水平。初步分析表明,NO、NO2、SO2、CO和O3有明显的日变化和月变化特征。O3浓度在秋季较高,冬季较低;NO、NO2和SO2冬季出现浓度高值。探讨了O3和痕量气体与气象因子的关系。O3与NO、NO2、NOx、CO和SO2皆为负相关,CO与NOx和SO2具有较好的相关性。本底站痕量气体浓度与同期观测的城区污染物浓度相比其变化趋势基本呈同位相。     

南京北郊冬季大气SO_2、NO_2和O_3的变化特征

利用差分吸收光谱仪DOAS(differential optical absorption spectroscopy),对2007年11月—2008年1月南京北郊大气SO2、NO2和O3进行了观测。结合Parsivel降水粒子谱仪和自动气象站的资料,对冬季大气污染气体的浓度变化规律及降水和风速风向对其的影响进行了分析。结果表明,南京北郊大气SO2浓度较高,呈明显双峰特征,分别在12时(北京时,下同)和00时达最大,受附近排放源的影响最大,东风及南风时比静风时SO2浓度更高。降水对SO2湿清除效果明显,清除系数平均为0.168 h-1。NO2气体呈明显单峰特征,在18时达最高值。南京北郊是NO2源区之一,主要受附近高速公路汽车尾气排放源的影响。静风时NO2浓度最高。O3浓度受NO2的影响较明显。O3日变化呈单峰特征,在15时达最大值,静风时O3浓度最低。降水对O3的间接影响较明显,在降水时,白天由于太阳辐射较弱,O3浓度降低;夜晚NO浓度较低,使得O3浓度升高。     

Numerical Simulation on the Rainout-Removal of Sulfur Dioxide and Acidification of Precipitation from Stratiform Clouds

The rainout-removal of SO2 and the acidification of precipitation from stratiform clouds are simulated using a one-dimensional, time-dependent model, parameterized microphysically in which dissolution and dissociation of gaseous SO2 and H2O2, and oxidation reaction in aqueous phase are taken into account. The effects of dynamic fac-tors, including updraft flow and turbulent transport, and the concentration of gaseous SO2 and H2O2 being transported into the clouds on pH value of the precipitation, the conversion rate S(IV)－S (VI) and the wet deposition rate of SO2 are discussed.     

Numerical simulation of pollutants removal by precipitation

The acidification of precipitation and the wet removal of pollutants in South China in spring are evaluated by using a one dimensional, time-dependent, physico-chemical model of stratiform clouds. The results are consistent with the mean field data. In the typical condition, the in-cloud scavenging of gases and aerosols is the major removal process at the begining of rainfall, then fractions of below-cloud scavenging of S(VI) from S(IV) oxidation, NH₃, HNO₃ and particles increase gradually. It can be treated as an irreversible process. Numerical tests show that the concentration of oxidants, H₂O₂ can affect wet removal of SO₂, as well as the formation and deposition amount of S(VI). The convergence of airflow can compensate partially the depletion of pollutants by wet removal.     

欧拉型区域硫沉降模式研究

建立了一个三维硫沉降欧拉模式，模式中比较全面地考虑了硫沉降过程中的物理、化学机制。包括平流、扩散、干湿沉降和积云的垂直输送作用等物理过程，气相化学、液相化学和气溶胶表面的非均相化学等化学过程。其中非均相化学和积云的垂直输送参数化在国内外同类模式中尚不多见。模式结果与实测及其他模式结果的对比表明，该模式能够较好地模拟出SO2的水平和垂直分布及SO2-4在降水中的浓度。     

Impacts of Secondary Aerosols on a Persistent Fog Event in Northern China

The chemistry version of the Weather Research and Forecasting model (WRF/Chem) was coupled with the anthropogenic emission inventory of David Streets to investigate the impacts of secondary aerosols on a persistent fog event from 25 to 26 October 2007, in Northern China. The spatial distribution of the simulated fog is consistent with satellite observations, and the time-height distributions of the simulated boundary layer where the fog formed are also in good agreement with these observations. The sensitivity studies show that the secondary aerosols of SO 4 , NO 3 , and NH 4 formed from gaseous precursors of SO 2 , NO x , and NH 3 had substantial impacts on the formation processes and microphysical structure of the fog event. The decrease of the secondary aerosols obviously reduced the liquid water path and column droplet number concentration of the fog below the 1-km layer, and the corresponding area-averaged liquid water path and droplet number concentration of the fog decreased by 43% and 79%, respectively. The concentrations of NO x and NO 3 were found to be extremely high in this case. The concentration of interstitial aerosol NO 3 was much higher than the SO 4 and NH 4 , but the concentration of SO 4 was highest in the cloud-borne aerosols. The average activation ratios for SO 4 , NO 3 , and NH 4 were 34%, 31%, and 30%, respectively, and the maximum ratios reached 62%, 86%, and 55% during the fog episode.     

华南准静止锋暖区内降水的物理化学特征

介绍了一次华南准静止暖区内降水的物理化学特征的综合观测分析结果。主要有：①暖区内积云降水雨滴浓度不高，但滴径较大，谱型以多峰谱为主；②雨水ｐＨ值较低，平均４．４３，离子成分中ＮＯ３，Ｃｌ，ＳＯ４，ＮＨ＾＋４，Ｎａ＾＋的浓度较高；③本次降水清除了气溶胶总质量的４５％，对Ｃｌ，Ｆ，ＮＯ３的清除率较高；④由于气溶胶中阴离子被雨水清除的效率较高（主要是ＮＯ３）而阳离子的清除率低，致使雨水ｐＨ值下降，这可能     

NUMERICAL SIMULATION OF ACIDIFICATION PROCESSES IN COLD CUMULUS CLOUDS

In this paper, a 1-D time dependent cold cumulus chemistry model is presented. In the coldcumulus model, 4 categories of hydrometeors: cloud drops, raindrops, cloud ice crystals, graupelparticles, and 18 microphysical interactions are considered, In the chemical model, the source andsink terms for pollutants include: the complicated interactions between pollutants (gases andaerosol particles) and the hydrometeors (especially ice crystals and graupel particles), the ex-changes of chemical compounds between two hydrometeors accompanying microphysical processesand the aqueous oxidations of S (IV) to S (VI). The two models are combined to study the acidifi-cation processes in cold cumulus clouds.     

近年平流层气溶胶模式研究综述

平流层气溶胶在全球大气的辐射与化学平衡中起着重要作用,对全球气候变化有着重要的影响。数值模拟研究是研究平流层气溶胶浓度、粒径分布及其化学组成的重要手段之一。回顾了平流层气溶胶模式的发展历程,并对现今研究中较有代表性的5种模式进行了比较,着重考察了模拟结果在OCS、SO2分布情况等方面与实测数据的相符程度。结果发现5种模式均可再现平流层气溶胶和它的主要前体气体分布的大部分特征,但同时也都存在各自的局限。最后展望了平流层气溶胶模式未来的发展方向以及需要改进的问题。     

沙尘气溶胶粒子表面变性对云滴形成过程的影响

利用1997年5月14日辽宁省气溶胶和云滴谱航测资料,讨论了沙尘气溶胶粒子表面变性产生的不溶性沙尘粒子外包可溶性硫酸铵层的混合气溶胶粒子作为凝结核的增长规律,计算了由混和核形成的云滴谱特征,并与纯硫酸铵盐核进行对比.结果表明:混和核上初期形成的云滴谱型比纯硫酸铵盐核上初期形成的云滴谱型要宽,更接近实际观测到的云滴谱分布.     

中国区域气溶胶对东亚夏季风的可能影响（I）：硫酸盐气溶胶的影响

 利用NCAR的新一代GCM CAM3.0模式离线耦合一个气溶胶同化系统,模拟研究了中国区域硫酸盐气溶胶的直接气候效应对东亚夏季风及其降水的影响。结果显示：中国区域硫酸盐气溶胶引起全球平均的直接辐射强迫为-0.25 W/m²,中国内陆约25°N以北普遍降温,而海表温度升高。由此导致海陆温差缩小,东亚夏季风强度减弱,中国地区季风降水明显减少,而尤以积云降水减少起主要作用。硫酸盐气溶胶对中国地区的对流活动起抑制作用。