H_2O_2氧化N_2生成N_2O和H_2O机理的研究

采用量子化学计算方法研究了Ｈ２Ｏ２ 氧化Ｎ２ 生成Ｎ２Ｏ 和Ｈ２Ｏ 的机理．结果发现, Ｈ２Ｏ２ 氧化Ｎ２ 先通过１ 个四元环过渡态形成中间体Ｈ２Ｎ２Ｏ２ 分子,Ｈ２Ｎ２Ｏ２ 再通过一个五元环过渡态形成Ｎ２Ｏ和Ｈ２Ｏ．根据计算得到的每步反应的活化能,得知Ｈ２Ｏ２ 氧化Ｎ２ 生成中间体Ｈ２Ｎ２Ｏ２ 分子是整个反应的控制步骤．     

Na2O2与NO2不反应吗

通过实验验证,指出了一些期刊涉及Na2O2吸收CO2和NO混合气体的规律性等文章的知识性错误,认为习题训练中应回避此类问题,或是以此问题对学生置疑,引导学生实验探究,进行批判性教学。     

ZrO2-TiO2-CeO2的制备及其在NH3选择性催化还原NO中的应用

采用共沉淀法制备了载体材料TiO2、ZrO2-TiO2及ZrO2-TiO2-CeO2, 并利用X射线衍射(XRD)实验、比表面积测定(BET)、程序升温脱附(NH3-TPD)、储氧性能测定(OSC)及程序升温还原(H2-TPR)等方法对三种载体材料进行了表征. 结果表明, ZrO2-TiO2-CeO2具有较多的表面强酸位, 并具有一定的储氧性能和较强的氧化还原性能. 以三种材料为载体, 制备了质量分数分别为1%、9%的V2O5、WO3的整体式催化剂. 研究了三种催化剂在富氧条件下用NH3选择性催化还原NO的催化性能. 结果表明, 以ZrO2-TiO2-CeO2为载体的催化剂在反应空速为10000 h-1, 275 ℃时, NO的转化率接近100%, 具有最好的催化活性,并有良好的应用前景。     

密闭消解ICP-AES测定土壤及沉积物中主量和微量元素

利用高压密闭消化系统,采用王水-H2O2和HF-HNO3-H2O2两种消化液消化土壤标准物质GBW07403和GBW07404,用ICP-AES测定,研究土壤元素的测定方法。结果表明,土壤中的Al、As、Ca、Cr、Cd、Co、K、Cu、Fe、Mg、Mn、Na、Mo、Ni、P、Pb、Zn测定值与给定的标准值吻合,两种消化液测定值的相对标准偏差均小于2.6%。     

CO2-adsorbent spongy electrode for non-aqueous Li–O2 batteries

Regulation of the Li₂CO₃ byproduct is the most critical challenge in the field of non-aqueous Li–O₂ batteries.Although considerable efforts have been devoted to preventing Li₂CO₃ formation,no approaches have suggested the ultimate solution of utilizing the clean Li₂O₂ reaction instead of that of Li₂CO₃.Even if extremely pure O₂ is used in a Li–O₂ cell,its complete elimination is impossible,eventually generating CO₂ gas during charge.In this paper,we present the new concept of a CO₂-adsorbent spongy electrode(CASE),which is designed to trap the evolved CO₂ using adsorption materials.Various candidates composed of amine functional groups(–NH2)for capturing CO₂ were screened,with quadrapurebenzylamine(QPBZA)exhibiting superior CO₂-adsorbing ability among the proposed candidates.Accordingly,we fabricated the CASE by sandwiching QPBZA between porous carbon layers,which facilitated the transport of gaseous products.The new electrode was demonstrated to effectively capture the evolved CO₂ during charge,therefore altering the reaction pathways to the ideal case.It is highly advantageous to mitigate the undesirable CO₂ incorporation in the next discharge,resulting in improved cyclability.This novel concept of a CO₂-sponging electrode provides an alternative route to the realization of practically meaningful Li–O₂ batteries.     

电合成2,2-二羟甲基丙酸

制备Ti/SnO2+Sb2O4/PbO2电极,电极的组分及其价态由XRD和XPS表征;该电极可将2,2-二羟甲基丙醛直接电合成2,2-二羟甲基丙酸.应用高效液相色谱分析原料和产物,电化学方法研究电合成影响因素,包括:2,2-二羟甲基丙醛浓度、溶液pH值、反应温度和氧化电位等.在优化条件下(pH=1,C醛=0.10 mol.L-1,t=15℃,E=1.8 V)电合成2,2-二羟甲基丙酸的转化率为58%,选择性36%,电流效率28%.本法为该产物的合成提供了一种新的途径.     

Fe~(3 )/TiO_2/SiO_2复合纳米微粒的合成及光催化降解NO_2~-

采用溶胶 -凝胶法制备了 Ti O2 / Si O2 和不同浓度 Fe3 掺杂的 Fe3 / Ti O2 / Si O2 复合纳米粉末 ,并利用XRD、BET、UV-vis等手段研究了 Ti O2 / Si O2 及掺铁形成的 Fe3 / Ti O2 / Si O2 复合微粒的表面结构形态变化 ,以及对污染物 NO- 2 光催化降解的影响 .结果表明 ,Fe3 / Ti O2 / Si O2 (ω( Fe3 ) =1 .5 % ,m( Ti)∶ m( Si) =2∶ 1 )具有最佳活性 ,样品呈晶化度较低的锐钛矿结构 .Fe3 掺杂导致晶粒的增大 ,稳定性降低 ,大大提高了半导体的光催化活性 ,有利于对低浓度 NO- 2 的光催化降解     

SrSi2O2N2∶Eu2+荧光粉的制备及性能研究

以SrCO3,Si3N4,Eu2O3为原料,在N2气氛下,采用自还原高温固相法制备了SrSi2O2N2:Eu2+荧光粉。研究了该荧光粉的物相结构、发光性能和晶体形貌,同时对比在不同气氛下合成的荧光粉。结果表明,在N2气氛与N2/H2气氛下分别合成的SrSi2O2N2:Eu2+荧光粉物相结构和光谱特性基本一致。显示出合成了主晶相SrSi2O2N2,但还含有少量未知的中间项。Eu2+浓度的变化不影响激发状态,而发射光谱的波长在Eu2+浓度为1mol%-20mol%之间,从530 nm的绿光红移至550 nm的黄绿光区域。同时,激发光谱覆盖的范围宽,均能有效的被UV或蓝光激发,这意味着该类荧光粉在白光LED方面有可能得到广泛的应用。     

SrSiO2N2∶Eu2+荧光粉的制备及性能研究

以SrCO3,Si3N4,Eu2O3为原料,在N2气氛下,采用自还原高温固相法制备了SrSi2O2N2:Eu2+荧光粉.研究了该荧光粉的物相结构、发光性能和晶体形貌,同时对比在不同气氛下合成的荧光粉.结果表明,在N2气氛与N2/H2气氛下分别合成的SrSi2O2N2:Eu2+荧光粉物相结构和光谱特性基本一致.显示出合成了主晶相SrSi2O2N2,但还含有少量未知的中间项.Eu2+浓度的变化不影响激发状态,而发射光谱的波长在Eu2+浓度为l mol％～20mol％之间,从530 nm的绿光红移至550 nm的黄绿光区域.同时,激发光谱覆盖的范围宽,均能有效的被UV或蓝光激发,这意味着该类荧光粉在白光LED方面有可能得到广泛的应用.     

AgBr/CeO2复合物的制备及其光催化降解甲基橙的研究

以十六烷基三甲基溴化铵为模板,采用共沉淀法合成了AgBr/CeO2复合物,用TEM、XRD和XPS等对产物进行了表征。研究了AgBr/CeO2复合物对甲基橙的光催化效果,探讨了该复合物的催化持久性,以及反应时间、pH、H2O2用量等对光催化降解效果的影响。     

锰负载钛锆和钛锡复合氧化物催化剂烟气脱汞实验研究

采用共沉淀法制备了TiO_2、TiZr和TiSn载体,浸渍锰制备了10%MnO_2的MnTi、MnTiZr和MnTiSn催化剂。采用BET、XRD、H_2-TPR、FT-IR和XPS等对样品进行表征,并对三种催化剂进行固定床脱汞性能实验。结果表明,在100-300℃,MnTiZr和MnTiSn催化剂脱汞性能均优于MnTi催化剂,这归因于Sn和Zr的引入提升了催化剂比表面积和低温氧化还原性能增加了催化剂表面的酸性位点数量、高价态锰离子和O~*含量;在反应温度为150-300℃,MnTiSn催化剂脱汞效率均高于MnTiZr催化剂这是由于前者具有更好的氧化还原性能,表面具有更多含量的高价态锰离子、O~*含量和酸性位点数量;在Hg~0脱除过程中催化剂表面活性组分如高价态锰离子和O~*均消耗,参与了Hg~)氧化为Hg~(2+)的反应且MnTiSn催化剂表面活性组分的消耗量更多。     

ZrOC12·8H2O catalyzed one-pot synthesis of 2,4,5-triaryl-1H-imidazoles and substituted 1,4-di(4,5-diphenylimidazolyl)benzene

A simple one-pot synthetic method for the preparation of 2,4,5-triaryl-lH-imidazoles from benzoin or benzil,ammonium acetate,aromatic aldehydes,and ZrOCl 2·8H 2O catalyst is described.The ZrOCl2-8H2O catalyst was found to be equally effective for aromatic and heteroaromatic aldehydes and also for the preparation of substituted 1,4-di(4,5-diphenylimidazol-yl) benzene.     

Complete oxidation of ethanol over vanadium based catalysts

V2O5/γ-Al2O3-TiO2 catalysts were prepared by the mixing sol-gel and co-impregnation method. The performance of the catalysts for complete oxidation of ethanol was performed in a conventional fixed-bed quartz reactor. And the effects of support, preparation methods and vanadium content have been investigated. The results showed that 5% V2O5 catalyst supported on γ-Al2O3-TiO2 possessed the best ethanol conversion under the considered temperature. This may be ascribed to the highly dispersible active component, mutual function between the active component and the carriers. The nature of the best performance for 5%V/γ-Al2O3-TiO2 catalyst may be related to the high V4+ amounts on the surface. And the surface V4+ species may play an important role in the formation of active site for the total ethanol oxidation.     

响应面法优化H2O2/K2S2O8深度处理印染废水

结合常州市新区某纺织印染厂现有工艺,采用H2O2/K2S2O8深度处理印染废水,探讨了Fe2+浓度、H2O2/K2S2O8摩尔比、pH值和反应时间对COD去除率的影响规律.采用Box-Behnken响应面法优化反应条件并拟合出回归模型,预测COD去除率在最佳反应条件(pH=3.1、Fe2+浓度=0.97 mmol·L-...     

离子色谱法同时测定几种金属离子

采用非抑制型离子色谱法、阳离子交换柱,电导检测器,柠檬酸-乙二胺为淋洗液,同时测定Cu2+、Zn2+、Ni2+、Pb2+。考察了乙二胺-柠檬酸配比及淋洗液pH对分离效果的影响,选择了最佳分离条件,得出四种离子的工作曲线方程,相关系数为0.993~0.999。检出限为0.03~0.10 mg.L-1,RSD为1.2%~2.0%,回收率为98%~106%,方法已用于污水样品的检测。     

H2NNO2裂解与重排反应的理论热力学动力学研究

硝胺化合物的N—N键断裂和硝基-亚硝基重排(>N—NO_2→>N—ONO)是一类重要的化学反应。最近Golden等重新测定了DMNA[(CH_3)_2NNO_22]消失的速度常数,认为其分解应包括N—N键断裂和硝基-亚硝基重排后的再分解等过程,并得到分子束实验的确认,但理论研究尚不多见。Melius和McKee等都曾对该类体系进行过量化计算,但结果并不令人满意。Saxon等取其模型体系H_2NNO_2进行量化计算,似可定性说明其断裂、重排     

二硫代氨基甲酸键合硅胶对Cu2+吸附性能研究

本文以柱层层析硅胶为原料,用γ-氨丙基三甲氧基硅烷对其表面进行修饰,制得氨基键合硅胶微粒,进而在碱性条件下与二硫化碳反应,合成二硫代氨基甲酸键合硅胶(DTC-SiO2)。以Cu2+为吸附对象,考察DTC-SiO2对金属离子的吸附性能,探讨了溶液pH值、吸附剂用量、初始Cu2+浓度、吸附时间等影响材料吸附效果的因素,并研究了吸附剂对Cu2+的吸附等温线和动力学吸附特性。结果表明,在温度298K下,DTC-SiO2对Cu2+的吸附符合Langmuir等温式,准二级吸附动力学方程能够很好地描述Cu2+在DTC-SiO2上的吸附动力学行为。     

CuOx/TiO2光催化水蒸气还原CO2

以商品TiO2-P25为原料,通过浸渍法负载一定量过渡金属Cu,得到一系列不同含量的CuOx/TiO2光催化剂。利用X射线衍射（XRD）,X－射线光电子能谱（XPS）,BET,高分辨率透射镜（HRTEM）,X射线荧光光谱（XRF）和光致发光光谱（PL）等方法对催化剂进行了详细表征,在自建的光催化反应器中评价了气态水光催化还原CO2反应的活性和CH4收率。结果表明负载CuOx后的TiO2纳米材料光催化性能显著提高,其中1%CuOx/TiO2样品紫外光照72 h后,CH4生成量达到了24.86 µmol•gTi-1。同时,CuOx负载量、反应温度、反应时间等因素对CH4收率均有显著影响。