非平衡等离子体协同作用光催化剂催化降解苯

采用非平衡等离子体与光催化剂相结合,对苯的降解进行了实验研究。考察了以不同吸附能力的玻璃球和γ-Al2O3为载体对苯降解率、碳平衡、CO2选择性、NOx及O3生成量的影响;研究了以γ-Al2O3为载体时,水蒸气含量对苯的降解率、碳平衡、CO2选择性、NOx及O3生成量的影响。实验结果表明,以具有吸附性的γ-Al2O3为载体可提高苯的降解率;当能量密度为618J/L时,苯的降解率可达98%;同时可降低O3的生成量,但NOx生成量增加;以γ-Al2O3为载体时,随水蒸气含量的增加,苯的降解率降低,特别是在低能量密度时,水蒸气对苯降解率的影响更为显著,但水蒸气的加入可抑制O3的生成,同时可提高碳平衡值。     

臭氧氧化-光催化降解水中的五氯酚

利用臭氧氧化-光催化技术降解水中的有机污染物五氯酚(PCP)。对比了紫外光照射、臭氧氧化、光催化、臭氧氧化-光催化4种方法降解PCP的情况。考察了臭氧氧化-光催化体系中臭氧流量、臭氧产量、PCP初始质量浓度、pH和CO23-等因素对PCP降解率的影响。实验结果表明,臭氧氧化-光催化法比单独使用紫外光照射、臭氧氧化、光催化法更能有效的去除PCP;增加臭氧流量和臭氧产量有利于提高PCP的降解率;降低PCP的初始浓度,PCP的降解率显著提高;pH对PCP的降解效果影响不明显;CO23-的存在显著降低了PCP的降解率。在臭氧氧化-光催化体系中,除臭氧直接氧化降解PCP外,臭氧与TiO2协同作用产生的.OH对PCP的降解也起到了重要作用。     

光催化技术的研究及应用

光催化技术具有条件温和、稳定、无毒等特点,在水污染治理方面有良好的表现。光催化氧化反应以n型半导体的能带理论为基础,生成具有高度活性的电子-空穴对,能够将有机污染物降解并完全矿化为CO2、H2O等,以达到彻底降解的目的。     

二苯脲和甲醇合成苯氨基甲酸甲酯

以二苯脲和甲醇为原料、CO2为保护气,在催化剂作用下合成了苯氨基甲酸甲酯(MPC),考察了催化剂、反应温度、反应时间、原料配比对MPC合成反应的影响,确定了适宜的反应条件。实验结果表明,CO2的加入改进了原有MPC反应工艺。在催化剂的作用下,CO2和副产物苯胺发生反应生成二苯脲,一方面减少生成物苯胺的含量,另一方面生成的二苯脲可作为原料进一步与甲醇反应,从而提高了二苯脲的转化率、MPC的选择性和收率;在以PbO/Al2O3为催化剂、反应温度180℃、反应时间3h、甲醇与二苯脲的质量比为10的反应条件下,二苯脲的转化率为95.68%,MPC选择性为88.16%,MPC的收率为84.35%。     

Fe2O3-CeO2光催化剂的制备及其催化性能

采用水热共沉淀法及水热浸渍法制备了Fe2O3-CeO2光催化剂,考察了工艺条件对Fe2O3-CeO2结构特征及光催化性能的影响。结果表明,经过600℃热处理,两种方法制得的样品均为立方萤石相CeO2结构,共沉淀法所得Fe2O3-CeO2没有杂相峰出现,随着Fe3+含量增加,样品结晶度增大;当Fe3+摩尔分数在5%以上时,浸渍法所得Fe2O3-CeO2样品有Fe2O3杂相峰,并且结晶度随Fe3+含量增加而降低。经过600℃热处理得到球形的Fe2O3-CeO2,浸渍法制得的样品有长大与团聚趋势。随着Fe3+含量增加,Fe2O3-CeO2对次甲基蓝的催化降解率先增大后减小,3%Fe3+掺杂量的降解率最佳,并且共沉淀法制得的Fe2O3-CeO2对次甲基蓝的催化降解效果优于浸渍法得到的Fe2O3-CeO2及纯CeO2。降解液的pH值直接影响到次甲基蓝的降解率,当pH值为10.0时,降解效果最好。随着催化剂用量增加,降解率先增大后减小,当催化剂质量浓度为100 mg/L、降解时间为100 min时,共沉淀法制备的Fe2O3-CeO2催化次甲基蓝的降解率最高达97.6%;浸渍法制备的催化剂质量浓度为50 mg/L、降解时间为100 min时,其降解率最高为93.4%;而纯CeO2的仅为75.8%。该光催化降解反应为一级动力学反应,反应速率服从多相催化动力学Langmiur-Hinshelwood(L-H)方程,共沉淀法所得Fe2O3-CeO2的最佳表观反应速率常数kapp为14.52×10-2,较浸渍法的增大23.9%,比纯CeO2样品高出71.8%。     

Cu-Bi纳米粉体催化剂的表征及其可见光光催化降解甲基橙的研究

以Cu(NO3)2.3H2O,B i(NO3)3.5H2O,CO(NH2)2为原料、聚乙二醇为分散剂,采用均匀共沉淀法制备了Cu-B i纳米粉体催化剂,用X射线粉末衍射、傅里叶变换红外光谱、透射电镜、能量色散法、示差扫描-热重分析和紫外-可见漫反射光谱法对Cu-B i纳米粉体催化剂的组成、粒径大小、表面形貌和光学吸收性能进行了表征,并以甲基橙为目标降解物,考察了所制备的Cu-B i纳米粉体催化剂在可见光下的光催化性能。实验结果表明,Cu-B i为类球形纳米粉体,粒度均匀,粒径约为50nm;在可见光下Cu-B i纳米粉体催化剂对甲基橙具有良好的光催化降解性能,辐照时间4h,甲基橙的脱色率可达80%以上。     

纳米ZnFe_2O_4的制备及其光催化性能研究

以FeCl3·6H2O、ZnSO4·7H2O为原料,NaOH作为共沉淀剂,通过共沉淀法制备了纳米ZnFe2O4,采用TG-DTA、XRD、TEM、FT-IR等手段对其进行表征。实验结果表明,采用共沉淀法制备的前驱体在800℃下煅烧得到具有较好尖晶石结构的纳米ZnFe2O4。以碘钨灯为光源,ZnFe2O4为催化剂,降解溶液中的玫瑰红B,当催化剂质量浓度为0.1g/L时,对玫瑰红B具有最好的光催化降解率,为86.2%。     

超重力选择性脱除焦炉煤气中硫化氢的研究

自制CO2和H2S混合气模拟焦炉煤气,以碳酸钠溶液作为脱硫碱液,用超重力设备作为脱硫实验的主体吸收设备,考察了超重力因子,液气比,原料气中CO2浓度等对脱硫率的影响。实验表明:利用碱液对CO2和H2S的吸收速率的差异,通过旋转填料床强化传质能明显的提高H2S的选择性。实验表明:利用碱液对CO2和H2S的吸收速率的差异,通过旋转填料床强化传质能明显的提高H2S的选择性。实验考察各因素及其范围:原料气中H2S浓度为3g/m3;CO2的浓度为7g/m3～14g/m3;进气速度为1m3/h～6m3/h;超重力因子为25.82～75.91;进液速度为60 L/h～180 L/h。实验中脱硫率基本可以达到95%以上,选择性(H2S和CO2脱除率之比)可以达到30左右。最佳的超重力因子为63.79,最佳液气比为50L/m3。     

助剂对CuO-ZnO-Al_2O_3催化剂在CO_2加氢制甲醇反应中性能的影响

采用共沉淀法制备了CuO-ZnO-Al2O3催化剂,并以金属氧化物为助剂对其进行了改性,在固定床连续流动反应装置上考察了6种助剂改性的CuO-ZnO-Al2O3催化剂对CO2加氢合成甲醇反应的催化性能。采用N2静态吸附、X射线衍射、H2-程序升温还原等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明,用ZrO2或Ag2O改性CuO-ZnO-Al2O3催化剂后,在240℃、2.0MPa、重时空速3600h-1、n(H2):n(CO2)=3:1的反应条件下,CO2转化率提高了约2个百分点,甲醇选择性提高了约4个百分点,甲醇收率提高了约1个百分点;ZrO2改性增大了CuO-ZnO-Al2O3催化剂的比表面积,提高了催化剂表面Cu物种的分散度;Ag2O改性可能使CuO-ZnO-Al2O3催化剂产生了新的活性中心Ag+。     

超声辅助沉淀法制备催化剂Ag_3VO_4及其光催化性能

以Na_3VO_4·12H_2O和AgNO_3为原料,采用超声辅助沉淀法制备了新型可见光催化剂Ag_3VO_4,并用XRD,TEM,UV-Vis等测试手段表征了试样的结构和性能。以金属卤灯(波长大于400 nm)为光源,研究了Ag_3VO_4光催化剂对甲基橙的可见光催化降解性能。表征结果显示,产物为单斜晶相的Ag_3VO_4纯物质,平均粒径60 nm,禁带宽度2.14 eV。光催化实验结果表明,甲基橙的光催化降解反应为拟一级动力学反应;当Ag_3VO_4用量为1.0 g时,对初始浓度为10 mg/L的甲基橙溶液具有最高的光催化活性,3 h时甲基橙的降解率达到99.48%。     

新型静电聚结分离器油-水分离特性

将同轴圆柱绝缘电极和传统重力式分离器整合,设计出了新型静电聚结分离器。基于Maxwell-Wagner模型,从电介质极化的角度分析了同轴圆柱绝缘电极的电场-频率分布特性;采用水-原油乳状液作为实验介质,利用显微高速摄像系统考察了电场强度、频率、乳状液含水率对新型静电聚结分离器聚结和分离效率的影响。结果表明,新型静电聚结分离器能够有效避免乳状液的二次乳化,并对不同流量、含水率的乳状液具有良好的适应性。交流电场作用下,绝缘电极在低频和高频时具有不同的电场分布特性,可以通过计算绝缘电极的极化弛豫时间获得高效聚结频率。乳状液含水率越高,最优电场强度和拐点频率越小,极板电压和频率是决定静电聚结分离器能耗的关键因素。     

超重力场中共存物质对O3/H2O2工艺降解硝基苯的影响

以硝基苯为模拟污染物,研究了常见无机钠盐和有机物在超重力场中对O3/H2O2工艺降解硝基苯的影响,同时考察了超重力技术强化O3/H2O2工艺降解硝基苯的作用机理。结果表明超重力技术通过强化臭氧传质速率提高臭氧溶解量进而提高硝基苯的去除率。超重力场中共存物对硝基苯的降解动力学产生不同的影响,其中碳酸钠、氢氧化钠、磷酸钠、硫酸钠和硝酸钠对硝基苯的去除具有促进作用,主要作用原理是添加物可升高溶液pH值进而促进臭氧分解产生羟基自由基(·OH)提高了氧化效率;氯化钠、碳酸氢钠、硫酸氢钠、乙醇、乙酸、甲酸和叔丁醇对硝基苯的去除具有抑制作用,其中添加硫酸氢钠、乙酸和甲酸使溶液pH值降低阻碍了自由基链反应的进行,而氯化钠、碳酸氢钠、乙醇和叔丁醇可消耗·OH,从而对硝基苯去除产生抑制作用。     

射频放电等离子体作用下CO_2-H_2的转化研究

在低压室温下,研究了在射频放电等离子体作用下CO2-H2体系的转化。分别考察了H2/CO2摩尔比、激发电压、原料气总流量对CO2转化的影响,分析了CO2转化的能量效率。结果表明:在射频放电等离子体作用下CO2与H2反应,得到的主要产物有CO、CH3OH和CH4。随着激发电压的增加,CO2转化率、甲烷的选择性及产率增大,CO的选择性明显下降,甲醇的选择性呈现先增大而后减小的趋势;当原料气中CO2含量不断增加时,CO2的转化率、产物甲醇和甲烷的选择性和收率显著下降,相应地CO的选择性却随之而增大。随着总流量的增加,CO2的转化率、产物甲烷和甲醇的选择性和产率减小,而CO的选择性在缓慢增加,但其产率是在不断减小的。整个反应过程中,CO2的转化率最高可达87.46%。     

超重力环境下选择性脱除气体中的硫化氢的工艺研究

利用H2S和CO2的动力学的差异,采用超重力技术对H2S进行选择性吸收,分别考察转速、气体流量、液体流量以及胺浓度对选择性的影响。结果表明,当转速900r/m、气体流量2m3/h、液体流量0.08m3/h、胺浓度2mol/L,此时选择性为17.01%,在该条件下的脱硫效果甚好,脱硫率达到了99.21%,达到了脱除H2S的要求。     

热等离子体重整天然气和二氧化碳制合成气实验研究

常压下利用15 kW的实验室装置,进行了天然气和二氧化碳在氢等离子体射流作用下重整制合成气的实验。考察输入功率、原料气流量和甲烷与二氧化碳的配比对反应转化率、选择性的影响。结果表明:转化率主要由输入功率和原料气流量决定，产品的选择性与原料气的配比密切相关。如在等离子体输入功率8.5 kW，原料气进量1.3 m³/h，原料配比CH₄/CO₂为4∶6条件下，甲烷转化率为87.98%，二氧化碳的转化率84.34%，一氧化碳的选择性82.27％，能量产率达到1.63 mmol/kJ。与电晕放电、介质阻挡放电等离子体过程相比，热等离子体射流重整反应具有处理量大,产物单一的优点，而且能量产率较高，显示出良好的应用前景。     

TS-1分子筛催化氧化性能的研究

以苯与H2O2羟基化反应为目标反应,研究焙烧温度、预处理剂对TS-1分子筛催化氧化性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高,H2O2转化率下降,选择性上升。560℃焙烧的分子筛,苯的转化率达到最高。TS-1分子筛经预处理后,对H2O2转化率、选择性和苯的转化率均会产生不同的影响。(NH4)2SO4处理后的TS-1分子筛,H2O2的选择性接近100%。在反应液中添加极性溶剂会不同程度阻抑反应的进行;而添加水或采用低浓度的H2O2有利于反应的进行。     

碱酸复合解堵技术的研究与应用

针对卫城油田浅层区块低温、低压、低含水率、高黏度井采用常规土酸酸化效果不佳的情况,提出了碱酸复合解堵技术。该技术借鉴综合了三元复合驱和CO2驱的优点,采用前置驱油体系和后置酸液体系,前置驱油体系主要组分为瓜胶、交联剂、烷基苯磺酸钠、Na2CO3和NaHCO3,利用三元复合驱驱油原理,剥离驱替黏附于岩石孔隙表面的原油,避免生成酸渣;后置酸液体系为常规土酸酸液,主要作用是除污扩孔,以及与前置驱油体系反应放出热量、CO2气体降黏、促排。室内实验和现场应用结果表明,碱酸复合解堵技术前置驱油体系能为后置酸液体系解除地层污染创造良好条件,酸碱反应生成大量的CO2气体及放出的热量与酸液有效结合能很好解决低温、低能和低含水井的有机污染和无机污染问题。     

完全液相法中热处理压力对所制备的CuZnAl催化剂结构和性能的影响

在完全液相法中分别采用常压、直接高压、先常压后高压的热处理方式制备了CuZnAl催化剂。利用X射线粉末衍射、氮吸附、X射线光电子能谱和程序升温还原方法对催化剂进行了表征,并采用固定床反应器考察了催化剂对CO加氢反应的催化性能。结果表明,热处理压力对所制备的CuZnAl催化剂体相结构和表面结构有显著影响。与常压热处理相比,经过高压热处理后的CuZnAl催化剂各物相晶型较为完整,晶粒长大,比表面积和孔容提高,但高价Cu物种转化成了单质Cu或尖晶石;先常压后高压热处理制备的CuZnAl催化剂能在一定程度上抑制完全液相法中高价Cu物种的还原。经高压热处理制得的CuZnAl催化剂催化CO加氢的CO转化率低于常压热处理的催化剂的,但DME选择性有所提高。     

CO_2驱油注入管柱的研制与应用试验

CO2驱油,作为三次采油、提高原油采收率的一种新工艺技术,已取得了一定的进展。其中,CO2注入管柱是确保CO2驱油成功关键因素。为此,开展了CO2注入配套工艺管柱调研和室内研究。并在草舍油田进行了现场CO2注入试验。试验表明,该管柱可以满足深井注入CO2的要求,施工取得了成功。