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纳米碳纤维催化丙烷氧化脱氢性能的研究 总被引:1,自引:1,他引:0
研究了纳米碳纤维(CNF)新型碳材料催化丙烷氧化脱氢反应的催化性能。通过透射电子显微镜、高分辨率透射电子显微镜、N2吸附及空气气氛中的热重分析方法表征CNF的结构与纯度,考察纯化和氧化活化处理对其催化性能的影响。实验结果表明,化学气相沉积法合成的CNF含有较多金属杂质及表面缺陷位;通过高温热处理能有效去除CNF中的金属杂质,并提高其石墨化程度,催化剂的热稳定性大大提高;A r气氛中1 700℃高温热处理12h,再经过600℃空气氧化活化后得到的CNF为高效的丙烷氧化脱氢催化剂;采用该催化剂,在反应温度550℃、丙烷的转化率51.75%的条件下,丙烯的选择性达32.46%;对于该催化剂,提高反应温度和氧烷比可增加丙烯的收率。 相似文献
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惰性膜反应器用于丙烷氧化脱氢制丙烯 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了惰性陶瓷膜反应器中丙烷氧化脱氢制丙烯反应,采用部分涂覆的多孔陶瓷膜作为空气分布器向V-Mg-O催化剂床层供氧,以降低反应区氧气分压来提高丙烯选择性.用X-射线衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)、程序升温还原(TPR)、低温氮吸附(BET)等方法对催化剂进行了表征.比较了惰性膜反应器(IMR)与传统的固定床反应器(FBR)在丙烷氧化脱氢反应中的性能.结果表明,IMR优于FBR,IMR的丙烯选择性为57.4%,丙烯收率为22.1%. 相似文献
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《石油化工》2015,(12)
以β分子筛为载体,采用浸渍法制备不同V负载量的V/β系列催化剂,利用XRD,UV-Vis,BET,H_2-TPR,NH_3-TPD等手段对催化剂进行表征,考察了V/β催化剂丙烷氧化脱氢制丙烯的性能。表征结果显示,V/β催化剂的孔道均匀,孔分布窄,有利于丙烷进入催化剂孔道与活性组分发生作用;负载较低V时催化剂中V物种主要以高度分散的孤立四配位V~(5+)形态存在,随负载V含量的增加,二维链状聚集态V物种增加,负载V过多时易形成晶相V_2O_5;负载的V覆盖了部分B分子筛自身的酸性位,并在β分子筛表面产生弱酸性位,使丙烯的脱附变易,提高了丙烷转化率和丙烯选择性。实验结果表明,负载量8%(w)的V/β催化剂在V(C_3H_8):V(O_2):V(N_2)=2:1:4、气态空速8 400 h~(-1)、500℃时,丙烯选择性达63.2%。 相似文献
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助剂对Pt/γ-Al_2O_3催化剂丙烷脱氢性能的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
采用一系列金属氧化物助剂(Ce,Sn,Zn,V,La,C r,Fe,Zr,M n的氧化物)对Pt/γ-A l2O3催化剂进行修饰,通过丙烷催化脱氢反应考察了不同助剂对Pt/γ-A l2O3催化剂脱氢性能的影响。研究结果表明,经修饰的Pt/γ-A l2O3催化剂的脱氢性能有不同程度的改善。加入CeO2,SnO2,ZrO2助剂,Pt/γ-A l2O3催化剂的丙烷脱氢活性显著提高,丙烷的初始转化率分别提高了9.2%,8.2%,8.1%;加入ZnO助剂,丙烯选择性显著提高,丙烯初始选择性高达97%;SnO2助剂对改善Pt/γ-A l2O3催化剂的稳定性效果最好。采用氢气程序升温还原对催化剂进行表征,表征结果显示,金属氧化物助剂经还原后仍以氧化态形式存在,未以单质形式与铂形成合金。 相似文献
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考察了非负载和负载在SiO2上的Mo-V-Te-Nb-O催化剂中Te和Nb对丙烷选择氧化制丙烯醛的作用.载体SiO2和空白实验结果发现,在一定反应条件下,丙烷均相氧化脱氢生成丙烯的反应并没有发生.催化剂的实验结果表明,Mo-V-Te-O催化剂加入Nb后,丙烷转化率提高,但丙烯醛选择性下降.较高活性催化剂如MoxM1-xO2.8(M=V或Nb)和不适当的表面酸性可能是造成丙烯醛选择性下降的原因.活性催化剂在载体上的高分散和其表面酸性的降低,可能是在负载催化剂上比非负载催化剂上丙烯醛选择性好的原因.Te在催化剂中对丙烯醛选择生成起到至关重要作用.反应的活性组分应该是一种或几种氧化物,如高分散的Mo氧化物,Mo-Te,V-Te和Mo-V-Te复合金属氧化物,通过它们的协同效应有可能在弱的Lewis酸性位发挥其选择氧化制丙烯醛的作用. 相似文献
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在丙烷和氧化压很高的条件下,用各种混合金属氧化物催化剂研究了丙烷部分氧化为丙烯醛的问题。我们发现含有钼和铋的白钨矿型氧化物催化剂对于丙烷选择氧化为丙烯醛是很有效的。在这种白钨矿型催化剂中,钒钼酸铋显示出很高的催化性能,而在催化剂中加入银离子基性能会进一步改进。采用加银的钒钼酸铋催化剂在丙烷转化率为13%时,丙烯醛的选择性大于60%。对反应影响因素的研究表明反应是经由中间产物丙烯而进行的。而丙烯是在非催化的游离基过程中由丙烷生成的。 相似文献
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《炼油技术与工程》2021,(8)
采用炼油厂丙烷气进行了丙烷脱氢制丙烯反应及再生工艺的研究,在小试评价装置上分别考察反应温度、空速、载气等对丙烷脱氢反应的影响,考察了催化剂的再生性能,优化再生条件,并对催化剂的失活原因进行了分析。研究结果表明:随着反应温度的提高和空速的下降,丙烷转化率不断提高,但选择性逐渐下降;在600℃、丙烷空速400 h~(-1)的条件下,丙烷转化率为43.41%,丙烯选择性为81.29%,丙烯收率大于35.29%;经过6次再生后,催化剂性能保持稳定,炼油厂丙烷气不会造成催化剂中毒,催化剂失活的主要原因是积炭,失活催化剂在550~580℃经过0.5 h的烧炭即可恢复性能。 相似文献
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Ni-Mo-O催化剂中协同作用对丙烷氧化脱氢的影响 总被引:3,自引:2,他引:1
在 Ni-Mo-O体系中 ,加入 Mo O3 能极大地提高丙烷氧化脱氢制丙烯的反应活性。选用固混法、沉淀法、柠檬酸法制备了 Mo O3 过量 1 5 % (摩尔分数 )的α -Ni Mo O4催化剂 ,其中用沉淀法制得催化剂在 5 0 0℃ ,V( C3 H8) /V ( O2 ) /V ( N2 ) =1 0 /1 0 /5 0 ,反应气流量为 70 m L/min的条件下丙烷转化率可达 38.7% ,丙烯选择性达 70 .1 4 %。经 XRD,XPS,TPR表征说明 ,在含有过量 Mo O3 的催化剂中 ,α -Ni Mo O4与 Mo O3 两种晶体之间可产生微小的相互吸引 ;从而发挥协同作用 ,是提高催化剂活性 相似文献
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负载型V_2O_5/AlPO_4催化剂在丙烷氧化脱氢中的催化作用 总被引:4,自引:3,他引:1
采用浸渍法在自制的无定型磷酸铝AlPO4载体上负载0.6%~6.0%的V2O5,所制的催化剂在丙烷氧化脱氢反应中具有较好的催化性能,如3.0%V2O5/AlPO4催化剂在丙烷转化率为14.2%时,丙烯选择性可达49.1%,丙烯收率达7.0%。考察了不同反应条件下催化剂的性能,XRD、IR和Raman光谱表明,V2O5在AlPO4上主要是以高度分散的钒氧物种存在;ESR结果证明催化剂中存在V4+物种,暗示V5+/V4+氧化还原偶参与了氧化还原反应。 相似文献
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载体酸碱性对钒基催化剂丙烷氧化脱氢性能的影响及其IR和EPR研究 总被引:2,自引:0,他引:2
应用IR和低温EPR等方法研究了载体酸碱性对钒基催化剂丙烷氧化脱氢性能的影响。从VSnO、VSiO、VTiO、VAlO到VMgO,随着载体的碱性增强,丙烷转化率和丙烯选择性均提高,然而从VMgO、VCaO、VS-rO到VBaO,随着载体碱性的进一步增强,丙烯选择性仍提高,但丙烷转化率显著降低。这些结果表明,只有适度增强催化剂的碱性,才有利于生成V4+离子,减少表面碳酸盐的生成,并缩短脱氢中间体在催化剂上的停留时间和促进丙烯的脱附,减少C-C键断裂和转化为COx的机会,从而有利于丙烷氧化脱氢生成丙烯。 相似文献
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CO_2氧化丙烷脱氢制丙烯Pd-Cu/MoO_3-SiO_2催化剂研究 总被引:1,自引:1,他引:0
以MoO3 SiO2复合物作载体,采用等体积浸渍法制得了Pd Cu催化剂,采用BET、TPR、IR对催化剂结构及CO2、C3H8在催化剂上的吸附位、吸附态进行了分析。实验结果证明,CO2在催化剂上存在卧式吸附态,丙烷以亚甲基和其中一个甲基上的氢吸附在Mo=O双键的端基氧上。在微型反应装置上测试了催化剂在CO2氧化丙烷脱氢制丙烯反应中的催化性能,常压和600℃条件下,C3H8转化率达26 94%,C3H6选择性达78 34%。通过催化剂的物化性质、化学吸附性质与反应性能的关联,讨论了反应机理和影响催化剂性能的基本因素。 相似文献
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碱金属离子对PtSn/Al2O3催化剂丙烷脱氢活性的影响 总被引:7,自引:0,他引:7
叶志良 《精细石油化工进展》2002,3(9):7-10
用吡啶吸附-红外光谱和热重法研究了Li^ 、Na^ 、K^ 碱金属离子对负载型PtSn/Al2O3催化剂在丙烷脱氢中活性的影响。结果表明,碱金属离子对催化剂表面酸性有调变作用,提高了PtSn/Al2O3催化剂脱氢选择性,引入适量的Li^ 和Na^ 可减少催化剂的积碳量,改善催化剂的稳定性,提高丙烷转化率和丙烯收率;而引入K^ 可减少催化剂的积碳量,但丙烷转化率和丙烯收率大幅下降。 相似文献
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酸碱性和氧化还原性对负载型钒基催化剂丙烷氧化脱氢性能的影响 总被引:3,自引:1,他引:2
用XRD、Raman、TPR和Py-IR表征乙酰丙酮络钒法制备的不同氧化物和磷酸盐负载的钒氧化物催化剂,结果表明,钒氧化物在载体MgO、Al2O3、Mg3(PO4)2、AlPO4和Zr3(PO4)4上是高分散的,没有生成明显的V2O5晶相;催化剂的可还原性与相应载体氧化物或磷酸盐的金属还原电位序有较好的对应关系,同时与其丙烷氧化脱氢活性也存在较好的平行关系,表明钒氧化物与载体的阳离子形成V-O-M桥键,该桥键氧较易移去,可能是丙烷氧化脱氢的活性氧物种;催化剂表面酸性位有利于丙烷C-H键的活化,但导致深度氧化产物增多。 相似文献
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PtSnNaGa/ZSM-5 catalysts with different contents of Ga were prepared and characterized by X-ray diffraction (XRD), nitrogen adsorption, hydrogen chemisorption, ammonia temperature-programmed desorption (NH3-TPD), hydrogen temperature-programmed reduction (H2-TPR), and temperature-programmed oxidation (TPO) techniques. The performances of these catalysts for propane dehydrogenation were investigated. The test results indicated that the addition of Ga not only could improve the catalytic stability and propene selectivity, but also could effectively prevent the catalysts from coking. It was found that the PtSnNaGa(0.5 m%)/ZSM-5 catalyst exhibited the best performance in terms of propene selectivity and propane conversion. The high catalytic performance was most probably attributed to the presence of Ga that could strength- en the interaction between metals and the support to stabilize the catalytic active sites. 相似文献