环境大气氚的测定技术研究

文章分析环境大气中氚的来源，并描述环境大气氚浓度测量系统的组成与测量原理。研究了累积氚取样装置中催化炉的催化温度和气体流速对催化效率的影响、冷阱冷却温度对氚回收率的影响，刻度了氚电解浓集装置的回收率，在此基础上测定了某核设施周围环境大气氚浓度。结果表明：在催化温度为350℃、催化效率为98%、电解浓集装置平均回收率为54%的实验条件下，本测试方法可高灵敏度地测定特定范围内外环境低水平大气氚浓度变化，探测下限可达0.1Bq/m³。     

用液闪直接测量核设施周围环境中的氚

某些核设施运行时会释放氚,从而引起周围环境中氚活度浓度水平的变化。对核设施周边区域空气、地下水、雨水和海水样品中的氚分别用内标准法(简称“内标法”)和外标准淬灭指示参数法(简称“外标法”)进行了液闪测量。两种标准方法测量数据的相对偏差在-4.0%～4.0%。根据内标法的探测效率与仪器给出的淬灭指示参数制作了4种环境水样的淬灭校正曲线。在环境样品测量中,内标法和外标法的探测效率最大差值约为1.6%,痕量¹⁴C和其它β放射性核素对³H的计数率影响可忽略。对探测效率为21.5%～24.5%无严重淬灭的样品,用液闪直接测量并根据外标法的淬灭校正曲线计算氚活度浓度,相对偏差在-6.35%～4.41%,基本可满足核设施氚常规监测的要求。     

测氚电解法的问题和改进意见

探测自然水系中的低活度氚,普遍采用电解法浓集样品水。笔者认为,此法处理样品存在若干问题,严重影响着探测结果的可靠性。主要问题是:①模拟电解过程的氚水标准和样品水活度相差悬殊,两者的同位素分馏效应与元素状态分布有别,故其分离因子及回收率不会等同,因此模拟误差较大。②标准和样品同时同池电解,可能发生氚的渗透和交     

液体闪烁计数与低水平环境氚的监测

介绍高灵敏度低本底液体闪烁计数器及其在低水平环境氚监测中的应用。重点阐述液闪计数闪烁液的组成及性能,水中氚活度的测定方法,低水平含氚水样的电解浓集方法等。结合国内环境氚监测的实际需求,详细讨论了涉及水、空气和土壤氚监测的取样、样品制备和测量方法。     

广东省环境水体中的氚活度浓度水平

2012—2013年对广东省全省范围内环境水体氚活度浓度水平进行了调查,并对调查结果进行了分析研究。结果表明:(1)空气水蒸气、江河水、水库水的氚活度浓度水平显著高于海水、地下水氚活度浓度水平(p＜0.01),空气水蒸气活度浓度水平明显高于雨水氚活度浓度水平(p＜0.05);(2)江河水、雨水的氚活度浓度水平与空气水蒸气的氚活度浓度水平相关(相关系数分别为0.655和0.637, p＜0.01),雨水中的氚也会对水库水、江河水氚活度产生影响(相关系数分别为0.444和0.440,p＜0.1);(3)本次调查结果基本与历史数据相符,目前广东省环境水中氚活度浓度水平在<0.081~0.69 Bq/L之间,已基本接近核爆前天然本底水平;(4)大亚湾/岭澳核电站附近环境水中氚的活度浓度水平比广东省其他地区高5~10倍左右。     

水中氚的电解浓集装置设计北大核心CSCD

建立了一套水中氚的电解浓集装置,一次可以电解12个样品。水样初始体积为250 m L,电解后的体积是8 m L。每个电解槽的电压3.0±0.2 V,电流12±1 A,电解后样品中氚的浓缩倍数为20±0.5倍,完成电解总共需要72 h。用Quantulus 1220液体闪烁谱仪测量,仪器本底1.0 cpm,测量时间600 min时,最低探测限可达0.12 Bq/L。     

水中氚的电解浓集装置设计

建立了一套水中氚的电解浓集装置,一次可以电解12个样品。水样初始体积为250 m L,电解后的体积是8 m L。每个电解槽的电压3.0±0.2 V,电流12±1 A,电解后样品中氚的浓缩倍数为20±0.5倍,完成电解总共需要72 h。用Quantulus 1220液体闪烁谱仪测量,仪器本底1.0 cpm,测量时间600 min时,最低探测限可达0.12 Bq/L。     

SPE固体电解质氚水浓集装置及其应用

简述了SPE固体聚合膜氚水自动电解浓集装置的工作原理，介绍了在研制该装置中所进行的实验与工作进展，用SPE氚水电解浓集装置处理。IAEA第6次低水平氚国际比对样品(TRIC2000)，取得了满意的测量结果。     

应用回旋加速器测量水中微量氚

用超灵敏质谱法测量了京郊玉泉山水的氚含量。水样品经电解浓集并电解成气体后送入回旋加速器离子源,水中氚经加速到高能量(10MeV)后,用△E-E粒子望远镜鉴别和记录。 测量是相对一个已知氚含量的样品进行的,结果为50个氚单位,与用β衰变法的测量结果一致。     

氚气标准源活度浓度测量不确定度分析

氚气标准源的活度浓度量值对于氚活度浓度监测与校准的溯源非常重要,对于氚气活度浓度的测量,通常采用长度补偿法,本研究基于内充气正比计数器测量氚活度浓度的方法,对测量结果不确定度的来源进行了分析,并给出了评定结果。氚活度浓度的不确定度主要来源于本底与计数的统计涨落、体积测量、死时间修正、壁效应修正、以及测量重复性与稳定性。结果表明,对于7×10³ Bq/L的氚气标准源,其活度浓度测量结果的合成标准不确定度u_c=1.6%。     

液闪法测环境低水平氚的探测限影响因子研究

本文对液闪法测氚探测限的影响因子进行了识别、筛选和定量分析,结合电解浓缩方法,提出了降低分析方法探测限的优化方案,并通过实验设计,对上述影响因子逐一进行了验证。实验结果表明,通过恰当选择测量道宽、本底水、闪烁瓶材质、闪烁液及其与样品配比可以在不增加工作量的前提下将探测限降低至0.87 Bq/L;增加电解浓缩的预处理步骤能够大幅降低分析方法的探测限,进一步将其优化至38.5 mBq/L。     

微量热计测量低活度氚

针对国际热核聚变实验堆氚增殖系统(ITER-TBS)中微量氚活度的绝对测量需求,设计研制了微量热计。采用固体含氚样品对微量热计的输出热电势(Eout)-输入热功率(P)进行标定,Eout-P关系式具有很好的线性关系,灵敏度系数达到0.13V/W。研制的微量热计最低检测限低于0.2μW,量热杯体积大于500mL,该性能指标预期可定量测量ITER-TBS系统中各种复杂形态的微量氚活度,具有很好的应用前景。     

秦山核电基地外围环境氚水平分析

本文分析了自秦山三期两台70万千瓦重水堆机组运行以来秦山核电基地外围环境空气、水体、陆生和水生动植物食品中氚活度浓度的历年变化趋势。结果表明,自秦山三期重水核电机组相继投入运行后,在气载放射性流出物排放的主导方位,距核电基地8km范围内空气中氚活度浓度逐年升高,浅井水和湖塘水中的氚活度浓度也有逐年升高的趋势;陆生食物中组织自由水氚略有增高。随着与秦山三期的距离增加,空气中氚活度浓度呈明显下降趋势。秦山三期排放口的海水氚活度浓度高于附近海域,但在5～7km外的附近海域海水中氚活度浓度为本底水平,低于探测限值(1.3Bq/L)。秦山核电基地外围环境中氚水平虽然较本底水平升高,但是对周围居民的健康影响很小,经各种途径摄入的氚产生的年待积有效剂量仅占公众年剂量限值的1%左右。     

美国内陆核电厂液态放射性流出物排放环境辐射监测与评估

系统分析了2005—2012年美国38个内陆核电厂液态放射性流出物在受纳水体介质中的活度浓度水平,包括沉积物、地表水、饮用水和水生生物。结果表明,除个别核电厂受纳水体(地表水)中的氚活度浓度较高外,其它受纳水体介质(包括沉积物和鱼类)中来自核电厂排放的放射性物质的活度浓度一般处于正常水平。个别内陆核电厂由于受纳水体环境条件的限制,氚的活度浓度水平偏高,但均低于美国环保署(EPA)规定的饮用水中氚的指导水平。核电厂受纳水体排放放射性核素对公众造成的辐射剂量评估表明,美国内陆核电厂运行因液态放射性流出物排放对公众造成的辐射剂量很小。通过分析美国核管会(NRC)规定的监测探测下限和报告水平的要求和内陆核电厂2005—2012年间监测结果,反映了NRC认可的美国内陆核电厂受纳水体受到核电厂液态放射性流出物排放的影响很小。     

Hidex 300SL液闪装置测量低水平氚水活度的参数优化

Hidex 300SL是基于三管符合计数/两管符合计数(TDCR)方法绝对测量低水平氚水活度的液闪装置。本工作基于该装置对标准非淬灭氚水样品进行测量研究,明确了系统的探测效率与TDCR的关系;讨论了该装置的测量模式、符合时间等参数对计数率、衰变率和TDCR的影响;并对仪器的运行参数进行选择优化,在"H-3"测量模式及35ns的符合时间窗下,系统对3 H的探测效率达73.2%,衰变率稳定性好于0.47%;最后对空气本底样品进行测量,评估了该装置对氚水样品的探测下限,为后续环境低水平样品的精确测量提供有益参考。     

新型环境空气中~(85)Kr取样浓集装置的研制

为满足监测环境大气中~(85)Kr活度浓度的需要,研制了常温下~(85)Kr取样浓集装置。该装置采用中空纤维膜法浓集环境空气中~(85)Kr,可有效地克服现有低温活性炭阱浓集吸附装置中低温控制部分安装和操作繁琐的缺陷,实现在常温下对~(85)Kr取样的浓集和测量,提高了环境大气中~(85)Kr的取样与监测水平。性能测试表明:该装置满足设计要求。     

用湿法氧化预处理进行水中~(14)C分析研究

介绍了一种基于湿法氧化预处理环境水中14C的分析方法。设计了一套湿法氧化装置,样品处理量为20 L,可对水中无机碳和有机碳分别进行转化和吸收。经转化和吸收后的样品在二氧化碳释放吸收装置上与闪烁液混合,最后在低本底液闪谱仪上进行测量。分析了有机碳和无机碳回收率的稳定性和准确性,给出了典型样品最小可探测活度浓度和测量值。采用本方法可高效、稳定提取环境水体中的有机碳和无机碳,回收率分别为96.8%和97.8%,典型环境条件下对14C的最小可探测活度浓度可达到0.015Bq·(g C)-1。     

水中氚放射性活度分析的不确定度评定

首先给出核分析不确定度评定的步骤为:不确定度来源分析,分析不确定度涉及哪些参数;给出参数的数值;相关参数的不确定度;标准合成不确定度;报告结果及其不确定度。然后以电解浓缩-液体闪烁法分析水中氚活度为例,分别计算电解浓缩倍数、测量水样的重量、净计数率、标准氚水活度、标准氚水净计数率的标准不确定度,进行合成,得出水中氚活度的不确定度。     

湖北部分地区气溶胶中放射性核素监测研究

用宽能型低本底高纯锗谱仪BE6530对湖北四城市2017年12月至2018年11月采集的48组气溶胶样品进行放射性核素分析,并利用SPSS软件将分析结果与空气中PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2和NO_2浓度数据进行关联性研究。监测表明,~7Be、~(210)Pb、~(40)K全年平均值为4.793 mBq/m~3、1.481 mBq/m~3和56.2μBq/m~3,~(232)Th活度浓度87.5%的数据低于探测限,最高值为21.1μBq/m~3;~(226)Ra活度浓度16.7%的数据低于探测限,最高值为19.8μBq/m~3;~(238)U活度浓度全部低于探测限。研究发现,~(210)Pb活度浓度与PM_(2.5)浓度、NO_2浓度显著正相关。     

饮用水总β在线测量装置设计

为实现饮用水总β放射性活度的在线测量,采用Geant4软件对闪烁光纤阵列探测器结构进行了优化设计,并对探测器基本性能进行了模拟和实验。闪烁光纤阵列探测器β粒子探测效率的蒙卡模拟结果为1.31 s-1/(Bq/L),探测器在17 h内总β最小可探测活度为0.1 Bq/L,10 min内总β最小可探测活度为1.0 Bq/L,在水样无浓集的前提可实现水中总β放射性活度在线监测和超阈值报警。