Mn-Ce-Co复合氧化物催化剂的制备及其催化燃烧氯苯性能研究

采用溶胶-凝胶法制备了一系列不同Mn含量的Mn-Ce-Co复合氧化物催化剂,通过X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)手段表征了催化剂的物理化学性能,并探讨了Mn含量、焙烧温度对催化剂催化燃烧氯苯性能的影响。结果表明:适量Mn的添加促使Co进入到CeO_2立方萤石结构中形成Mn-Ce-Co-O三元固溶体,增加了催化剂的比表面积和表面活性氧物种的量,使催化剂表面的氧化能力大幅度强化。此外,适宜的焙烧温度使得催化剂向无定形态转变,进一步提高了催化剂的比表面积和活性组分的分散度,从而提高了催化剂的活性。     

纳米形貌对Ce-V催化剂降解氯苯活性影响

利用水热合成法制备了Ce-V催化剂,研究了纳米形貌对Ce-V催化剂降解氯苯活性的影响.通过NaOH/氨水调节溶液化学环境、添加表面修饰剂P123,对Ce-V催化剂晶粒生长方向进行调控,分别获得纳米立方状(CV-1)、纳米颗粒状(CV-2)和纳米棒状(CV-3)形貌的催化剂.对比不同纳米形貌催化剂降解氯苯活性差异,并利用XRD,BET和TEM对Ce-V催化剂理化特性进行了表征.结果表明:三种Ce-V催化剂纳米颗粒大小顺序为CV-1>CV-2>CV-3,降解活性顺序为CV-3>CV-2>CV-1.其中,氨水调节后的CV-2和CV-3催化剂中形成了CeVO4新相,缓解了VOx在催化剂表面团聚,有效提升了催化剂氯苯降解活性.Ce-V催化剂动力学计算结果说明,CV-3的表观活化能最高,为(9.26±3.76)kJ·mol-1,与实测结果一致.     

负载型复合氧化物催化剂催化燃烧氯苯性能研究

采用沉积-沉淀法制备了系列负载型Mn-Ce-Zr复合氧化物催化剂,考察了载体、摩尔比以及负载量对催化燃烧氯苯性能的影响,同时借助X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)等表征手段研究了催化剂的理化性能.结果表明:以堇青石蜂窝陶瓷为载体、锰铈锆摩尔比为4:1...     

MnO2-CeO2纳米复合材料的制备及其对CO的净化催化性能

采用溶液燃烧法制备层状多孔结构MnO₂-CeO₂纳米复合材料。催化氧化实验表征产物结果表明,相较于纯CeO₂,MnO₂-CeO₂纳米复合材料催化氧化CO性能明显提升：当复合材料(MnO₂)所占百分比为30%时,CO的转化温度最低,有望成为低成本高性能的新型CO催化剂。     

MnO2@ZIF-8/PES复合催化膜的制备及甲醛催化氧化研究

通过深层渗透法在聚醚砜(PES)微孔膜的孔中原位合成组装了ZIF-8纳米组,进一步将MnO_2与纳米ZIF-8进行复合,构筑了MnO_2@ZIF-8/PES复合催化膜.采用连续渗流过膜的方式,对甲醛水溶液的膜催化氧化降解效果进行了研究.实验结果表明,对浓度为0.2 mmol/L的甲醛溶液,在温度为25℃,渗流流量为0.25 mL/h(对应水力停留时间30 min)的条件下,甲醛的催化降解效率达到72%.温度升高到85℃,降解率可达99%.经过对比,MnO_2@ZIF-8/PES复合催化膜的连续渗流催化效果远优于MnO_2@ZIF-8粉体分散在溶液中的悬浮催化效果.对表观反应速率常数进行了拟合,25℃时其值为0.0194 min~(-1),计算得到反应活化能为19.72 kJ/mol.多次循环实验证明,MnO_2@ZIF-8/PES复合催化膜表现了良好的催化耐久性.     

规则形貌Mn_3O_4的水热制备及其电容性质研究

以Mn(Ac)_2·4H_2O为锰源,采用低温水热法制备了规则形貌Mn_3O_4。探讨了反应温度、溶液极性(乙醇和乙二醇的加入)、表面活性剂的种类对产物形貌的影响。采用X-射线衍射和扫描电镜技术对产物进行了表征。同时,采用循环伏安法测试了Mn_3O_4的电容性质。结果表明:在充放电过程中,Mn_3O_4经历了向MnO_2转变的过程。循环700圈后,其比电容值达到171F/g。     

FeO_x对Mn-Ti复合氧化物催化剂催化燃烧氯苯性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备了一系列不同Fe含量的MnOx-TiO2催化剂,使用氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积测定(BET)和X射线衍射(XRD)等技术对其进行了表征,考察了该类催化剂催化燃烧氯苯(CB)的活性和稳定性。催化活性测试结果表明,Fe的添加改善了MnOxTiO2催化剂的活性,同时显著提高了该催化剂的稳定性。表征结果表明,适量FeOx的添加能明显提高催化剂的比表面积,促进了各活性组分的分散,提高了催化剂表面活性氧物种和晶格氧的数量,使催化剂表面的氧化能力大幅度提高,从而提高了FeOx-MnOxTiO2催化剂的活性和稳定性。     

稀土元素镧与铈对VOx／TiO2催化降解氯苯性能的影响

采用等体积浸渍法分别制备了不同稀土元素@阑或铈）添加量的VOx／TiO催化剂,通过XRD、EDS和TPR对样品进行表征,考察了它们催化燃烧氯苯的活性,结果表明,不同镧或铈添加量的催化剂样品仍保持TiO2税钛矿晶相。当LaOx与VOx的摩尔比为1：5时,会出现镧钒氧物种或镧钛氧物种的晶相;当CeOx与VOx的摩尔比为1．5时,会出现CeOx方铈矿萤石结构的晶相;镧和铈的添加会提高活性物种VOx在催化剂表面的含量和分数}生。当CeOx与VOx的摩尔比为1：13．7时,活性组分VOx绝大部分分布在载体表面;镧对于催化剂的氧化性能没有影响,而铈能提高催化剂的氧化性;适量镧或铈的添加对于VO／TiO2催化剂催化降解氯苯有促进作用。锏的添加对于催化剂催化活性的促进作用与催化剂表面活性物VOx含量有关,而铈的添加对催化剂催化活性的提高作用除此原因外,还与催化剂氧化洼的提高有关。     

ZnCo_2O_4纳米颗粒的制备及其可见光催化性能研究

采用表面活性剂(CTAB)调制的方法成功制备尖晶石型Zn Co2O4纳米颗粒,利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)以及紫外-可见(UV-Vis)分光光度计对采用CTAB调制与未采用CTAB调制制备的Zn Co2O4颗粒的结构、形貌以及催化降解性能进行了对比分析。结果表明,制备出的Zn Co2O4纳米颗粒平均粒径为15.6 nm,对刚果红可见光催化降解具有很好的光催化活性,降解效率高。     

新型高效载Cu催化材料的制备及其催化氧化性能研究

采用微沸回流体系处理制备非均相负载型Cu/Al2O3催化剂。采用XRD、BET和SEM技术分析了该材料的结构、织构参数和表观形貌。选择以H2O2为氧化剂,甲基橙催化氧化降解反应为模型反应评价催化剂的催化性能。表征分析结果表明采用微沸回流体系处理的催化剂比常规过量浸渍的催化剂的形貌颗粒直径更小,其比表面积更大,活性组分的分散度更高。反应后催化剂易分离回收,解决了Fenton反应中催化剂难回收的问题。优化后最佳工艺为:m(H2O2)/m(Cu/Al2O3)=2/1,反应温度70℃,催化剂颗粒粒度0.3~0.4mm,搅拌速度900r/min,Cu/Al2O3(N)催化剂对甲基橙的去除率达到90%以上,比传统催化剂对甲基橙的去除率提高20%。通过Arrhenius方程计算,得到该反应的表观活化能为40.7kJ/mol。     

Ni-Nd_2O_3纳米颗粒的制备及其催化性能研究

室温条件下通过共还原方法制得不同镍(Ni)与三氧化二钕(Nd_2O_3)摩尔配合比的镍-氧化钕(NiNd_2O_3)纳米颗粒,并对制得的Ni-Nd_2O_3纳米颗粒进行表征,考察了对水合肼的降解性能。研究结果表明:在Nd_2O_3所占摩尔配合比为0.06,温度为70℃,催化反应12min条件下,制得的Ni0.94-(Nd_2O_3)0.06纳米颗粒对H_2的选择性达到99%;重复使用第7次时,催化反应16min,对氢气(H_2)的选择性为97%,仍具有良好的催化性能。     

锰基催化剂的制备及其对气相邻二氯苯的催化燃烧性能

二噁英类含氯挥发性有机物（Cl-VOC）是毒性很强的环境污染物,为了筛选用于催化燃烧Cl-VOC的高效、稳定的催化剂,采用共沉淀法制备了（Fe、Co、Cu、V）-Mn催化剂,并负载于堇青石载体上,用邻二氯苯作为模型化合物对其催化性能进行评价,结果发现Cu-Mn/堇青石催化剂对气相邻二氯苯的催化燃烧性能最好。XRD结果显示Cu-Mn/堇青石催化剂煅烧之后有新的尖晶石CuMn2O4晶相出现;SEM结果表明Cu-Mn/堇青石催化剂颗粒分散均匀;反应前后EDS对比结果表明,反应后催化剂表面残留有少量氯,但是,寿命测试表明持续反应20h,邻二氯苯的降解率能稳定在65%,说明Cu-Mn/堇青石催化剂用于催化燃烧含氯有机挥发物具有较好的应用前景。     

Co_3O_4/mpg-C_3N_4催化剂的制备及其可见光催化性能研究

采用浸渍法制备了载钴介孔石墨相氮化碳(Co3O4/mpg-C3N4)催化剂,并对其进行X射线衍射(XRD),红外光谱(FT-IR),N2吸附脱附,紫外漫反射光谱(UV-vis DRS)和光生电流的表征。结果显示,Co3O4的引入提高了mpg-C3N4的光吸收性能,利于其表面光生电子和空穴的分离。将制得的Co3O4/mpg-C3N4用于可见光催化降解水中的亚甲基蓝(MB),其催化效率远高于mpg-C3N4,且最佳的钴负载量为3%。     

催化臭氧的MnO2-TiO2/陶瓷膜制备及其降解苯酚性能

对陶瓷膜进行催化功能层的构建,以提高其催化臭氧性能.以商业陶瓷膜为基膜(CM),采用水热法负载二氧化钛纳米棒,制备TiO₂棒/陶瓷膜(Ti_r/CM);再通过浸渍法以Ti_r/CM为载体负载二氧化锰颗粒,制备MnO₂-TiO₂棒/陶瓷膜(MnO₂-TiO₂/CM).采用场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线衍射仪(XRD)透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射光电子能谱仪(XPS)等手段对改性陶瓷膜进行形貌及物相分析,以MnO₂-TiO₂/CM为臭氧催化膜构建催化臭氧反应器用于处理苯酚废水,研究了不同工艺参数对苯酚去除效果的影响,同时对比了不同反应类型对苯酚的矿化效果.结果表明：成功制备出MnO₂-TiO₂/CM,其中TiO₂纳米棒呈金红石型;在苯酚质量浓度为40 mg/L,pH值为9.0,臭氧投加量为4.8 mg/L的条件下,...     

形貌可控的Cr_2O_3纳米颗粒的制备与表征

室温下,将三氧化铬(CrO_3)和聚乙烯醇(PVA)在水溶液中反应合成聚合物前驱体,退火处理得到不同形貌的Cr_2O_3纳米颗粒。采用热重-差热分析仪(TG-DTA)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、粉末X射线衍射仪(XRD)和扫描电镜(SEM)对所得样品进行了分析。结果表明,750℃退火后获得纯的单相Cr_2O_2纳米颗粒;通过控制PVA和CrO_3的初始反应比例,得到了球形和片状的Cr_2O_3纳米颗粒。     

MnO_2-氧化石墨复合材料的制备及其电化学电容性能研究

利用液相氧化还原法制备了MnO2-氧化石墨(GO)复合物。MnO2纳米颗粒均匀生长在GO纳米片的表面上,使MnO2的电化学利用率显著提高。复合物中GO和MnO2的比例对其电化学活性有显著影响,当GO的质量分数为10%时,复合物的单电极比电容高达419F·g-1,2000次充放电循环之后电容保持率为82%。     

不同形貌ZnO悬浮液中H_2O_2的定量检测

H2O2被认为是ZnO产生抗菌性能的主要原因。利用专一化学反应,结合分光光度分析,定量检测了四针状氧化锌晶须、纳米氧化锌和普通工业级氧化锌悬浮液中过氧化氢的产生量,并讨论了形貌和光照条件对ZnO悬浮液中过氧化氢产量的影响。结果表明,上述3种ZnO悬浮液在模拟日光、紫外光及无光条件下都可以产生过氧化氢,四针状氧化锌晶须产生的过氧化氢量最多,其次是纳米氧化锌,最后是普通氧化锌;分析认为,形貌对过氧化氢产量的影响程度超过粒径和比表面积。     

不同形貌CuO纳米粒子的制备与性能

采用CuSO4.5H2O、Cu(NO3)2、(CH2)6N4和NaOH为原料,采用沉淀法分别制备纤维状CuO纳米粒子和纺锤状CuO纳米粒子,用透射电镜和X射线衍射仪对产物的大小﹑形貌和组成进行表征;按质量比为9∶1的比例将黑索金分别与纤维状CuO纳米粒子和纺锤状CuO纳米粒子混合,对样品进行热失重测试分析,根据黑索金热分解温度的变化来衡量催化剂的活性。结果表明,采用沉淀法制备CuO纳米粒子时,反应温度、终点pH值对产物形貌有显著影响;不同形貌的CuO纳米粒子对黑索金的分解催化作用效果不同。     

Pd-Fe_2O_3/还原氧化石墨烯复合催化体系的制备及其电催化性能研究

以氧化石墨烯(GO)为平台,利用盐调控的方法、通过改变加入纳米钯(Pd NPs)和纳米氧化铁(Fe_2O_3NPs)的摩尔比以及Fe_2O_3 NPs的内在性质成功制备出一系列的Pd-Fe_2O_3/GO三元复合材料。再经NaBH4还原,可得到最终的Pd-Fe_2O_3/还原氧化石墨烯(RGO)复合材料。催化氧化甲酸实验表明,PdNPs和Fe_2O_3NPs之间存在协同催化效应,且Pd-Fe_2O_3/RGO(1∶0.5)催化性能最好。此外,实验还表明Fe_2O_3NPs形貌对PdNPs和Fe_2O_3NPs之间的协同催化效应有较大影响,且含较大比表面的Fe_2O_3-poNPs的Pd-Fe_2O_3-poNPs/RGO具有最大的催化活性。     

液相制备α-Fe_2O_3粉末的结构及其光催化性能

运用了液相均匀沉淀法较为经济地制备纳米α-Fe_2O_3粉末。通过在合成时是否添加或者不添加硬脂酸(C8H36O2)或十二烷基苯磺酸钠(SDBS,C18H29NaO3S)等分散剂,研究了纳米α-Fe_2O_3晶粒形核和长大的特征。借助XRD和SEM表征,可以发现:不添加分散剂的条件下制备的α-Fe_2O_3粉末生成了较为粗大的晶粒,添加了SDBS的反应物则得到了均匀分布的、有着规则多面体外形、晶粒粒径约40nm的α-Fe_2O_3粉末;而添加硬脂酸(C8H36O2)分散剂则制备得到了无定型、粒径约10nm的α-Fe_2O_3粉末。光催化测试结果表明不仅尺寸效应会影响光催化能力,晶化完整性也是十分重要的影响因素。适当添加分散剂有助于抑制α-Fe_2O_3粉末成核以及结晶过程中的团聚,从而使得生成的晶粒更细小。而加入不同分散剂的条件下,其影响水平也是十分不一样的,这可能是由于分散剂中的阴离子与Fe3+发生了配位反应的结果。最后,光催化实验结果表明添加了SDBS分散剂的例子要明显好于不添加分散剂和添加了硬脂酸得到的纳米α-Fe_2O_3粉末。