Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的制备表征及其催化活性的研究

采用浸渍法制备用于常温常压下催化湿式过氧化氢氧化工艺(CWPO)的负载型Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,采用BET,SEM,XRD,XPS和XRF对其进行了表征,并以偶氮染料酸性橙为特征污染物,考察了Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的催化活性和稳定性.研究表明,Fe2O3/γ-Al2O3催化剂中的活性组分Fe是以α-Fe2O3的形式存在,且Fe的负载量为1.907%(质量分数).对于初始浓度为500mg/L的酸性橙模拟废水,当Fe2O3/γ-Al2O3催化剂和H2O2氧化剂的投加量分别为30g/L和330mg/L时,处理3h时染料的脱色率、COD去除率和TOC去除率可分别达到82.10%,80.14%和74.2%.与传统Fenton试剂法相比,以Fe2O3/γ-Al2O3为催化剂的CWPO工艺具有矿化程度高和催化剂易回收再用的优点.     

CeO2对RuO2/γ-Al2O3催化剂湿式氧化降解苯酚性能的影响

采用浸渍法制备了RuO2/γ-Al2O3和RuO2/CeO2/γ-Al2O3催化剂,并利用XRD、sEM和XPS对催化剂进行了表征,研究了Ce的加人对RuO2/γ-Al2O3催化剂表面分散性和催化剂表面元素Ru,O和Ce化学态的影响,同时考察了RuO2/γ-Al2O3和RuO2/CeO2/γ-Al2O3催化剂湿式氧化降解苯酚的活性,并深入探讨了Ce对RuO2/γ-Al2O3催化剂的助催化作用.结果表明:Ce掺杂改性后,使催化剂表面Ru的化学态降低、表面氧空位增加,并且活性组分Ru的分散性增加,从而使RuO2/CeO2/γ-Al2O3催化剂的活性提高,因此Ce起到了显著的助催化作用.     

纳米Au／Fe2O3-MOx催化剂的制备及低温催化氧化CO的研究

用沉积-沉淀法制备了纳米Au/Fe2O3-MOx(M=La和Ce)系列催化剂,考察了催化剂对于CO的低温催化氧化性能,并通过XRD,BET和AAS等表征手段对催化剂进行了表征,分析了稀土氧化物的掺杂对Au/FezO3催化剂性能的影响.结果表明:CeO2的加入能够有效提高Au/Fe2O3催化剂的催化活性,而La2O3的加入对催化剂性能没有明显的影响.     

负载型Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的制备及其对煤微波热解的催化活性

为实现低变质煤资源化的目标,在低变质煤微波热解的基础上采用超声浸渍-焙烧法制备负载型Fe2O3/γ-Al2O3催化剂,采用场发射扫描电镜(SEM)及X射线能谱(EDS)对催化剂进行表征,研究了其对煤微波热解过程中的催化效果及机理,考察焙烧时间、焙烧温度等因素对催化剂催化活性的影响,通过气-质联用(GC-MS)及煤气分析仪对焦油及气体组分和含量进行测定。结果表明,Fe2O3/γ-Al2O3催化剂的加入提高了煤微波热解制氢气及焦油产率,超声浸渍条件下400℃焙烧4h制备的产品催化活性最佳。     

钛基LaxCe1-xTiyM1-yO3/γ-Al2O3催化剂的制备及催化燃烧性能

为提高钙钛矿型催化剂的活性,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法制备负载型钙钛矿LaxCe1-xTiyM1-yO3/γ-Al2O3催化剂,考察了活性组分负载量、焙烧温度、A位元素配比和B位元素掺杂对催化剂催化燃烧甲苯性能的影响,并对催化剂进行XRD和BET表征。结果表明:催化剂的最佳制备条件是活性组分负载量为12%,焙烧温度为750℃,催化剂的最佳形式为La0.8Ce0.2 Ti0.8 Mn0.2 O3/γ-Al2 O3,在该催化剂的作用下,甲苯的起燃温度T50和完全转化温度T90分别为292℃和338℃;负载型钙钛矿催化剂保持了完整的钙钛矿结构,活性组分均匀分布在载体的孔道中,虽然会导致载体的比表面积有所降低,但催化剂可以更最大程度地分散,更有利于提高催化剂的催化活性。     

γ-Al2O3载体研究进展

氧化铝催化剂载体领域中,γ-Al2O3应用最为广泛.综述了γ-Al2O3载体的主要研究方向方面的进展:制备工艺低成本化、孔结构控制、提高载体稳定性和制备超细γ-Al2O3,并指出结合制备方法的改善,开发出大比表面积、适宜孔径分布及热稳定性和抗水合性良好的γ-Al2O3载体,同时发展纳米γ-Al2O3以满足实际生产的需要.     

CeO2对RuO2／γ-A12O3催化剂湿式氧化降解苯酚性能的影响

采用浸渍法制备了RuO2／γ-A12O3和RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂，并利用XRD、SEM和XPS对催化剂进行了表征，研究了Ce的加入对RuO2／γ-A12O3催化剂表面分散性和催化剂表面元素Ru，O和Ce化学态的影响，同时考察了RuO2／γ-A12O3和RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂湿式氧化降解苯酚的活性，并深入探讨了Ce对RuO2／γ-A12O3催化剂的助催化作用。结果表明：Ce掺杂改性后，使催化剂表面Ru的化学态降低、表面氧空位增加，并且活性组分Ru的分散性增加，从而使RuO2／CeO2／γ-A12O3催化剂的活性提高，因此Ce起到了显著的助催化作用。     

载体对铂基疏水催化剂活性的影响

为了研究载体对铂(Pt)基疏水催化剂活性的影响,分别选取了炭黑、SiC纳米粉、铈锆复合氧化物(Ce0.4Zr0.6O2-γ-Al2O3)等三种物质,在氯铂酸的乙二醇溶液中,用高压微波加热法制备了Pt基催化剂,然后将其与聚四氟乙烯一起负载于泡沫镍上,制成疏水催化剂.用X射线衍射、透射电子显微镜、X光电子能谱、扫描电子显微镜等方法分析了催化剂的结构与组成,并研究了疏水催化剂对氢-氧复合反应及氢-水交换反应的催化活性.结果表明:Pt在载体表面分布均匀,在Pt/C、Pt/SiC、Pt/Ce0.4Zr0.6O2-γ-Al2O3中Pt的平均粒径分别为4.46、1.67和1.77nm;Pt/C、Pt/SiC催化剂中Pt存在Pt(0)、Pt(Ⅱ)和Pt(Ⅳ)三种价态;Pt/C、Pt/SiC在泡沫镍表面的分布均匀,而Pt/Ce0.4Zr0.6O2-γ-Al2O3分布不均匀.Pt/C/FN对氢-氧复合反应和氢-水交换反应的催化活性都较高;Pt/SiC/FN和Pt/Ce0.4Zr0.6O2-γ-Al2O3/FN对氢-氧复合反应的催化活性高,但是对氢-水交换反应的催化活性很低.     

制备方法对Ru/γ-Al2O3与等离子体共活化CO2甲烷化反应的影响

等离子体与催化材料协同作用CO2甲烷化反应为CO2再利用提供了可能,但催化材料的制备方法对其结构和性能有重要影响。本研究以等体积浸渍法制备的Ru/γ-Al2O3为催化材料前驱体,分别采取H2大气压冷等离子体还原和H2热还原方法制备Ru/γ-Al2O3-P和Ru/γ-Al2O3-T催化材料。考察两种方法制备Ru/γ-Al2O3催化材料与大气压冷等离子体共同作用下CO2甲烷化反应中的催化活性,并采用不同测试方法研究制备方法对Ru/γ-Al2O3结构的影响,分析影响Ru/γ-Al2O3催化活性的结构因素,进而探究了Ru/γ-Al2O3-P和Ru/γ-Al2O3-T催化材料的制备机理。研究结果表明:载体γ-Al2O3与大气压等离子体共同作用下CO2转化率为24.8%,主要产物是CO;Ru/γ-Al2O3与大气压等离子体共同作用下的主要产物是甲烷。Ru/γ-Al2O3-T和Ru/γ-Al2O3-P催化材料的CO2转化率分别为66.9%和77.3%。Ru/γ-Al2O3-P较高的催化活性源于其表面Ru还原程度高、Ru/Al原子比高以及Ru单质在载体γ-Al2O3上分散性较好且粒径较小,说明采用大气压H2冷等离子体技术可制备高活性的负载型金属催化材料。     

Mn、Fe和Cu氧化物在低温等离子体催化氧化甲苯体系中的活性比较

采用等体积浸渍法制备了MnOx/γ-Al2O3、FeOx/γ-Al2O3和CuOx/γ-Al2O3催化剂,测定了不同催化剂在低温等离子体场内分解甲苯的活性,用X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)技术对催化剂进行表征。结果表明催化剂分解甲苯的活性的顺序是MnOx/γ-Al2O3>FeOx/γ-Al2O3>CuOx/γ-Al2O3。催化剂分解臭氧的实验表明,不同催化活性组分对臭氧的催化分解性能顺序与对甲苯的分解性能顺序是一致的。MnOx/γ-Al2O3催化剂的Mn负载量对其催化活性有明显影响,Mn的含量为1%(质量分数)时,催化剂的活性最高,当能量密度为19J/L时,其对甲苯催化氧化的转化率接近100%。催化剂表征结果表明当Mn含量为1%(质量分数)时,氧化锰在载体γ-Al2O3上最接近单层分散量,此时活性组分与载体表面的相互结合力最强,在载体上有很好的分散性,从而表现出对甲苯分解的最好性能。     

均匀沉淀法制备纳米Fe2O3的正交实验研究

为了研制生物质气化用纳米Fe2O3掺杂的铁基催化剂,以Fe(NO3)3·9H2O为原料、尿素为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备了纳米Fe2O3.同时,利用正交实验探讨了不同工艺参数对合成纳米Fe2O3的影响,并得出了最佳工艺条件.产品分析表明,在反应物n(尿素):n(硝酸铁)=5:1、铁盐浓度为0.20mol/L、沉淀反应温度为115℃的最佳条件下制得的纳米Fe2O3粒子呈球形,分散性好,纯度较高,属立方晶系结构,平均粒径约为21nm.     

CuOn-La2O3／γ-Al2O3催化剂失活分析及微波辐照再生

在微波强化ClO2催化氧化处理活性黄染料废水工艺中，考察CuOn-La2O3／γ-Al2O3催化剂的使用寿命，并通过ICP、XPS、BET等测试，分析高级氧化水处理工艺中催化剂失活的原因，应用微波辐照法对CuOn-La2O3／γ-Al2O3催化剂进行再生试验研究。结果表明，催化剂活性下降的主要原因是活性组分的少量流失及表面积炭覆盖了催化剂的活性位。通过正交试验确定了微波辐照法再生催化剂的最佳工艺，当微波功率为500W，辐照时间30min，加热介质SiC与催化剂比值2：1时，再生催化剂的活性可以恢复到新鲜催化剂的91、67％，效果好于常规的乙醇萃取再生和硝酸氧化再生。XPS测试结果进一步证明，微波辐照再生后，催化剂表面的积炭得到了很好的去除．     

Fe_3O_4/Ce~(3+)-TiO_2复合光催化材料的制备及其光催化性能研究

采用溶胶-凝胶法,以钛酸四丁酯、硝酸铈为主要原料,无水乙醇为溶剂,冰醋酸为抑制剂,浓硝酸为催化剂制得稳定的Ce3+掺杂TiO2溶胶,其凝胶经不同温度煅烧3 h后制得Ce3+掺杂量不同的TiO2粉体。用XRD对TiO2进行了测试对比分析,以紫外光为光源,亚甲基蓝溶液为模拟有机染料废水,研究了TiO2的光催化性能。用化学共沉淀法制备了具有强磁性的纳米Fe3O4水基磁流体,再与Ce3+掺杂TiO2进行复合,制备了Fe3O4负载量不同的磁性Ce3+掺杂TiO2,研究了其对亚甲基蓝的光催化降解效果、磁分离回收率的影响。结果表明,TiO2凝胶热处理温度、Ce3+掺量、TiO2晶型及Fe3O4负载量对亚甲基蓝的光催化活性均有影响。掺Ce3+量为1%,热处理温度650℃的Ce3+掺杂TiO2粉体光催化活性最高。Fe3O4负载量为10%的Fe3O4/Ce3+-TiO2对亚甲基蓝的降解率8 h时达到90.3%,磁分离回收率达96.8%。     

Ni2O3/TiO2-xNx可见光催化剂的制备及表征

用溶胶-凝胶法制备了一种新型可见光催化剂Ni2O3/TiO2-xNx,用热分析、X射线光电子能谱及X射线衍射等进行了分析表征,并以偶氮染料阳离子红为目标污染物,分析了催化剂可见光下的催化活性.结果表明,Ni2O3/TiO2-xNx催化剂样品450℃处理后呈锐钛矿型.N元素进入TiO2晶格,Ni元素以Ni2O3的形式游离于TiO2晶格之外.相对于无掺杂TiO2,Ni2O3/TiO2-xNx催化体系由于N元素的掺杂使其在可见光区域的吸收大大增强, Ni2O3掺入加快了光生电子-空穴的分离和转移,因此可见光下的催化活性和光电化学活性大大提高.     

多孔γ-Al2O3金属基整体式催化剂载体的制备与表征

为制备性能优异的非涂覆整体式催化剂载体,通过电化学抛光、阳极氧化法、水合热反应和焙烧制备了工业纯铝基γ-Al2O3整体式催化剂载体,利用掠入射XRD、EDS、BET对多孔γ-Al2O3薄膜进行了晶型、比表面积的评价,并利用光学显微镜、扫描电子显微镜对抛光表面和多孔γ-Al2O3形貌进行了分析和膜厚测量。以高氯酸和无水乙醇的混合溶液作为电解液,电化学抛光了工业纯铝表面。在此基础上进行一次阳极氧化和水合焙烧,工艺条件为电压25 V、电解液为0.3 mol/L硫酸、反应温度15℃、反应时间4.0 h、阴阳极间距4 cm、搅拌速率中速,水合温度95℃、水合时间1.5 h,焙烧温度550℃、焙烧时间4 h。所制备的多孔γ-Al2O3整体式催化剂载体的比表面积高达214.86 m2/g,孔径分布均匀。通过正交试验确定了最佳电压、电解液浓度、反应时间和温度,有效避免了金属基“烧穿”现象,所制备的多孔γ-Al2O3薄膜比表面积高,并克服了传统整体式催化剂载体涂层和活性组分易从载体上脱落的缺点。     

Pd/γ-Al2O3复合膜的制备工艺研究

本文研究了采用Sol-Gel法制备用于H2分离的Pd/γ-Al2O3复合膜的工艺过程, 将含Pd2+的源物质直接加入到稳定、pH适宜的勃姆石(γ-AlOOH)溶液中, 用直接浸取的方法在多孔α-Al2O3衬底上成膜. BET测试表明, 复合膜的平均孔径为2.54.0nm. 分析了Pd的含量和工艺参数对复合膜的形貌和结构的影响, 并对膜材料进行了SEM、XRD和N2透气性能研究.     

掺铒Bi2O3-GeO2-Ga2O3-Na2O玻璃中激发态吸收的抑制

对应用于1.55μm波段宽带放大的掺Er3 :Bi2O3-GeO2-Ga2O3-Na2O(玻璃中激发态吸收的抑制进行了研究.为此,在该玻璃中分别引入了Ce3 离子和B2O3组分.研究表明,随着玻璃中Ce2O3的掺杂或B2O3组分的引入, Er3 4:I11/2能级与Ce3 2:F5/2能级间的能量传递或Er3 4:I11/2→4I13/2能级间多声子弛豫速率相应提高, Er3 离子4I11/2能级荧光寿命显著减小,激发态吸收得到有效抑制.同时,实验发现, Ce2O3的掺杂进一步提高了Er3 离子4I13/2→415/2能级间总量子效率,增强了1.55μm波段荧光发射强度,而荧光发射谱宽基本保持不变. B2O3组分的引入虽在一定程度上削弱了1.55μm波段荧光发射强度,但进一步拓展了其荧光发射谱,且增益截面峰值波长移向长波段.     

Ce助剂增强型载Fe复合材料的制备及其催化降解性能研究

采用浸渍法制备了Fe-Al2O3和Ce-Fe-Al2O3复合材料,利用XRD和BET分析了该材料的结构和织构参数,并研究了其常压低温下催化降解高浓度难生物降解的焦化废水的性能。结果表明,适量Ce助剂的添加可明显提高该催化剂的降解性能。以20～40目的γ-Al2O3为载体,掺杂制备载10%Fe-3%Ce/γ-Al2O3的复合材料。在m(H2O2)/m(Ce-Fe-Al2O3)=0.66/1,反应温度75℃,反应体系pH值为3,搅拌速度(500±50)r/min的最佳工艺条件下,焦化废水的CODCr值的降解率高达96.3%。     

碳纳米管负载Fe2O3催化剂的制备及其乙苯脱氢催化活性

采用FeSO4-H2O2体系对碳纳米管氧化修饰的同时,氢氧化铁被吸附在碳纳米管管壁上,然后分别通过氢气、氮气、空气在723K下处理2h,制备了碳纳米管负载的γ-Fe2O3催化剂、γ-Fe2O3和α-Fe2O3复合催化剂和非晶态Fe2O3催化剂。采用XRD、TEM和TG-DSC表征了催化剂结构,采用连续流动乙苯气相脱氢生成苯乙烯反应对催化剂性能进行评价,结果表明：热处理条件对催化剂乙苯脱氢的催化性能影响明显,碳纳米管负载的晶态Fe2O3纳米催化剂对乙苯脱氢具有高的活性与选择性。     

焙烧工艺对超细γ—Al2O3粉体分散稳定性的影响

采用醇盐水解法制备超细γ-Al2O3粉体，利用同步热分析仪分析γ-Al2O3前驱体中溶剂分解、晶型转变，采用X射线衍射仪、BET（（Bmnauer-Emen-Teller）、扫描电镜等表征了超细γ-Al2O3粉体的晶型结构、组成及其宏观物性，重点探讨了焙烧工艺对超细γ-Al2O3粉体分散稳定性的影响。结果表明，在空气气...