催化剂协同脉冲放电等离子体处理甲硫醚气体的实验研究EI北大核心CSCD

为了探讨催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理恶臭气体的效果,采用V2O5/γ-Al2O3催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理了恶臭气体甲硫醚,并探讨了反应中催化剂与脉冲放电等离子体的协同性及工艺参数对降解反应的影响。实验结果表明:电晕放电具有改变催化剂气-固相吸附平衡、减少吸附容量的作用,处理恶臭气体时可通过添加催化剂吸附-气体浓缩环节来提高降解反应的能量利用率;催化剂与脉冲放电等离子体共同作用比单一脉冲放电等离子具有更高的甲硫醚去除率,同时催化剂的填充通过改变介电性及电场强度使反应获得更大的能量,催化剂颗粒表面发生的强烈放电促进了降解反应的进行;在一定电压范围内,通过提高峰值电压、增加气体停留时间可有效提高甲硫醚去除率;当峰值电压为22 k V、甲硫醚体积分数为315×10-6、体积流量为550 m L/min时,甲硫醚去除率可达84.12%。催化剂协同脉冲放电等离子体能够有效处理恶臭气体甲硫醚。     

多相纳秒脉冲放电协同二氧化钛系统对大肠杆菌的灭活

基于压舱水处理技术的研究,利用多相纳秒脉冲放电协同二氧化钛(Ti O2)系统产生的强氧化性活性物质、冲击波、紫外光和强电场等对污水中的有害微生物进行有效灭活。实验中以大肠杆菌为目标灭菌物,通过多相纳秒脉冲放电来获取低温等离子体并和Ti O2光催化剂相结合。采用单喷嘴-筒式放电结构,研究了不同脉冲峰值电压、脉冲重复频率、鼓入气体体积流量、Ti O2镀膜长度、放电处理时间、大肠杆菌的初始浓度等条件对大肠杆菌灭活效果的影响。研究结果表明:当脉冲峰值电压为31 k V、脉冲重复频率为50 Hz、鼓入气体体积流量为80m L/min、Ti O2镀膜长度为1.0 cm、放电处理时间为10 min时,大肠杆菌的灭活率达到99.88%;大肠杆菌的剩余量随着脉冲峰值电压、脉冲重复频率、放电处理时间的增大而减小;随着大肠杆菌初始浓度的增加而增大;随着鼓入气体体积流量的升高而先减小后增大;随着Ti O2镀膜长度的增加而先减小后基本不变。     

低温等离子体催化处理汽车尾气

针对汽车尾气控制和防治,自制了同轴管介质阻挡放电催化反应器,并采用石英玻璃作为绝缘介质层处理了汽油机尾气。研究脉冲放电频率、脉冲电压、气体流量qV、NO初始体积分数0φ(NO)等对NO、HC和CO去除率影响的结果表明,NO、HC和CO的去除率随脉冲电压、脉冲频率的增加而增加,随φ0(NO)及qV的增加而减小。当脉冲频率为15 kHz、脉冲电压为15 kV、0φ(NO)=100×10-6、工作气体qV=0.05m3/h,并以γ-Al2O3小球作为催化剂时,NO、HC和CO的去除率分别为82.3%,83.2%和48.6%;而若不加γ-Al2O3小球,NO、HC和CO的去除率在相同条件下分别只能达到68.1%、76.0%和41.9%。可见,-γAl2O3小球的加入有利于提高污染物的去除率。研究表明,介质阻挡放电产生的低温等离子体在催化剂的协同作用下处理汽车尾气效果较好。     

脉冲电晕放电等离子体耦合土壤颗粒去除废水中盐酸四环素

为了提高脉冲电晕放电等离子体(pulsed corona discharge plasma,PCDP)的能量利用效率,发挥土壤颗粒(soil particles,SP)的吸附性能,通过实验研究了PCDP放电、SP吸附以及PCDP-SP耦合3种体系中盐酸四环素(tetracycline·HCl,TC)的去除效果及能量利用效率;考察了TC初始浓度、SP粒径、SP质量和脉冲峰值电压对PCDP-SP耦合体系去除废水中TC的影响;分析了H_2O_2、O_3和·OH等活性物质在体系中的作用。结果表明:PCDP-SP耦合体系可有效去除废水中的TC,处理明显优于SP吸附和PCDP放电体系分别单独处理的效果;加入SP后可大大提高PCDP-SP耦合体系处理TC的能量利用效率;随着TC初始浓度的降低、SP粒径的减小和脉冲峰值的电压升高,TC去除率增加;SP质量对TC的处理有显著影响,但当SP添加量增加到一定值后,TC的去除率变化不大;H_2O_2、O_3和·OH是PCDP-SP耦合体系中的主要活性物种,TC经过这些活性物种作用后被降解为CO_2、H_2O等小分子物质。     

双脉冲放电等离子体水处理H_2O_2的生成规律

放电等离子体水处理过程中,反应器中生成的活性物种对降解水中持久性有机污染物起着至关重要的作用。为此重点研究了在气液固三相混合体双极性脉冲放电条件下,典型活性物种H2O2的产生规律,测试了不同电压、气源、填料特性等实验条件下等离子体反应器中生成的H2O2;对比了不同脉冲电源形式下H2O2质量浓度ρH2O2的差异。实验结果表明,ρH2O2随放电时间、放电电压、气体体积流量、单脉冲注入能量的增加而增加;填料表面峰密度增加有利于液相H2O2的产生;填料粒径对ρH2O2有一定的影响,直径9mm的填料呈现出较好的特性;另外,注入能量相同时,双极性脉冲电源放电产生活性物种的性能远远优于单极性脉冲电源。     

高压脉冲放电协同复合型催化剂去除甲醛的实验

采用高压脉冲放电协同复合型催化剂对甲醛进行去除实验。通过溶胶凝胶法、分步浸渍-溶胶凝胶法制备Ti-Mn基等一系列催化剂,并对催化剂进行XRD、SEM、FT-IR表征。考察催化剂中Ti添加量、Ti和Mn的负载顺序对甲醛去除率的影响,分析脉冲放电对催化剂结构、形貌的影响。结果显示:在放电电压24k V,放电频率40Hz,同时添加含量比为1∶4的Ti和Mn制备的TiO_2-MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂与放电等离子体协同去除甲醛效果最好,去除率可达97.5%。脉冲放电能够改变催化剂的结构和晶形,放电之后的TiO_2-Mn Ox/γ-Al_2O_3催化剂表面粗糙度降低,细小的微孔增多,且放电低温等离子体能提高催化剂的活性,使催化剂活性吸附位增加,进一步加强了对甲醛的去除。     

脉冲放电降解土壤中有机污染物的神经网络模型

为探讨脉冲放电等离子体去除土壤中有机污染物的机理,研究了基于针-板式脉冲放电等离子体降解土壤中对硝基苯酚(p-Nitrophenol,PNP)的实验数据,利用BP神经网络(back propagation network,BPNN)和小波神经网络(wavelet neural networks,WNN)模型研究了电气参数(峰值电压、放电频率)、理化参数(初始质量分数、水的质量分数、空气体积流量、处理时间、pH值)和结构参数(电极间距)对土壤中PNP降解率的影响。建立的WNN模型(结构8-5-1)和BPNN模型(结构8-4-1)经结构、精度(调整的判定系数2aR0.96)和实验验证能较好地预测该体系中各参数(峰值电压、放电频率、空气体积流量等)对PNP降解率的影响趋势,且BPNN模型较WNN模型预测的实验结果更符合脉冲放电降解实验的自然规律。结果表明,较佳的峰值电压(21.6 kV)、放电频率(70 Hz)和空气体积流量(0.4 L/min)可获得较好的PNP降解率。     

气液两相脉冲放电反应器的设计及其对酸性橙Ⅱ的降解效果

为了满足难降解有机物的处理要求,提出了喷嘴-筒式气液两相脉冲放电反应器的设计思想。为降低成本、便于放电现象的观察,圆柱状反应器采用透明有机玻璃加工而成,喷嘴高压电极和圆柱状高压电极为不锈钢材料。对该反应器进行了实验,观察到在液面上形成了较均匀的气、液两相放电。采用酸性橙II制备了模拟染料废水,研究了该反应器对模拟染料废水的降解效果。结果表明喷嘴-筒式气液两相脉冲放电可有效降解模拟染料废水中的酸性橙Ⅱ。随着脉冲峰值电压由-26 kV下降到-36 kV,模拟废水中酸性橙II的降解率提高了10%,对偶氮类染料降解起着重要作用的臭氧(O3)生成量增加了6 mg/L。在脉冲峰值电压为-36 kV,脉冲频率为50 Hz,放电喷嘴电极与液面距离为0,放电30 min时,反应器的能量效率可达到2.05×10-3 mol/J。研究结论为进一步研究多喷嘴-筒式电极形式的高压脉冲放电等离子体体系放电作用提供了依据。     

低温等离子体催化降解甲醛的实验研究

为了消除甲醛对空气的污染,实验研究了低温等离子体与催化相结合的降解技术。气体放电产生的低温等离子体和紫外光为催化剂TiO2光催化作用提供激发能源,TiO2通过X射线衍射图与UV-vis表征,选定合适的TiO2后置负载于放电器的接地极板上。实验表明,在气体放电作用下甲醛降解迅速,降解率随它的初始质量浓度0ρ(CH2O)的变化有一峰值,0ρ(CH2O)过低和过高都不利于甲醛的去除;催化剂对甲醛降解有明显的促进作用,有TiO2薄膜时,甲醛去除率的峰值由73%提高到84%;电场强度是降解效率的主要决定因素,降解效率随着电场强度的增加而上升。     

供电方式对介质阻挡放电-催化降解苯的影响

为研究能量注入方式对等离子体降解有机污染物的影响,分别将交流高压和双极性脉冲高压引入介质阻挡放电反应器,结合Mn催化剂对苯进行降解,研究供电方式对放电特性、苯去除率和产物选择性的影响。结果发现,与交流电源相比,脉冲电源供电下能量在极短的时间里注入到反应器内,产生瞬间大功率放电和高能活性粒子,可以实现对苯的高效降解和较高的CO2选择性。此外,相同功率下脉冲介质阻挡放电(DBD)的臭氧质量浓度更多,更有利于与Mn催化剂结合对苯进行降解。在电压为18.8kV的条件下,对苯的去除率最高可达98%,CO2转化率可达77%。     

负载型TiO2在双脉冲放电水处理中的应用

在双脉冲放电等离子体水处理过程中,会伴有光辐射等物理效应,而光催化剂可以利用这部分的光辐射能量。为此,研究了在气液固三相混合体双极性脉冲放电条件下添加光催化剂的方式,以及其对于有机污染物降解所起到的效果。利用溶胶-凝胶法制备负载型的纳米TiO2光催化剂,选择典型的染料废水靛蓝二磺酸钠作为处理对象,检验其对于染料废水降解的催化处理效果。实验结果表明:当固相的玻璃珠上负载了纳米TiO2光催化剂时,靛蓝溶液的降解效率有了一定程度的提高,并且2次镀膜负载TiO2光催化剂时的催化处理效果优于1次镀膜时的催化处理效果。电压增大,催化处理效果提升的程度减小,气体体积流量升高,催化处理效果会略有提高。在电压为30kV、气体体积流量为1.0m3/h的条件下,放电处理3min就可以使靛蓝溶液完全褪色。     

双极性脉冲放电处理四溴双酚A的试验研究

利用新型高效的双极性脉冲放电等离子体水处理技术对常用有毒阻燃剂四溴双酚A(tetrabromobisphenol A,TBBPA)进行了降解试验。研究了在双极性脉冲放电不同条件包括放电电压、气体体积流量,填料球粒径,溶液电导率,TBBPA溶液初始质量浓度以及负载TiO2光催化剂等对TBBPA的降解效果。实验结果表明:双极性脉冲放电等离子体系对TBBPA有着良好的降解效果。放电电压越高,降解效果越好;在一定范围内,气量变小,降解效果更好;填料球粒径越小,降解效果越优;溶液电导率越小,TBBPA去除率越高;负载TiO2光催化剂能够明显提升放电等离子体对TBBPA的降解效果。在降解过程中,TBBPA被分解为小分子,并且存在脱溴环节。     

低气压大体积等离子体发生及其电参数特性研究

低气压大体积的均匀等离子体在材料处理、催化剂的活化和再生等领域有很好的应用前景。为研究理想的低气压大体积等离子体发生装置,在自制的真空反应器中采用平行板电极,在10~100 Pa的气压下,利用脉冲宽度小于50μs、峰值电压小于3 kV、频率50~104 Hz的双极性脉冲源,发生了最大体积约为21 L的均匀等离子体。对放电时反应器的电压电流波形进行了测试,获得在不同压强的空气、氧气、氩气介质,不同的电极间距下,放电的起始电压,以及空气中等离子体功率随气体压强、电极间距、极板面积、脉冲频率及电压峰值等不同参数变化的数量关系。结果表明:在3种介质中均获得了大体积均匀等离子体,最大体积为21 L,且空气中气压50 Pa时,生成等离子体的均匀性和放电的稳定性较好;在20~100 Pa的空气中,电极间距为10~30 cm时,放电起始电压随着气压和电极间距增大而增大;放电的功率密度与极板面积无关,随气压、脉冲频率、电压的增大而增大,随电极间距的增大而减小。     

AC激励下的针-水电极等离子体特性

为研究AC激励产生的等离子体的物理特性,通过电压电流波形测量和高速摄影仪拍摄对AC激励产生针-水电极等离子体的电特性和放电现象进行了研究,并通过比色分析法对生理盐水中生成的H2O2浓度进行了测量。研究表明:20kHz激励下的针-水电极的放电过程存在脉冲模式和连续模式2种工作模式。在脉冲工作模式下,当电极两端电压极性发生改变时,等离子体熄灭,每1个电压周期都需要较大的电压来击穿气体间隙,但此击穿电压比初始击穿电压低许多倍。在连续工作模式下,等离子体放电强度变强,且持续存在于放电间隙。针-水电极放电产生的等离子体可以在生理盐水中有效地生成H2O2,且在脉冲工作模式下生成H2O2的效率更高。然而,由于Fenton反应的影响,AC激励针-水电极放电等离子体对生理盐水的处理时间应≤50s。     

介质阻挡放电处理含喹啉废水实验

针对难降解有机废水的处理难题,提出一种以流动的待处理废水作为接地极的新型介质阻挡放电水处理反应器,对模拟喹啉废水进行实验研究,考察不同峰值电压、放电频率、放电间距、作用时间及溶液初始质量浓度等因素对水中喹啉降解程度的影响,并对反应的中间产物进行液质联用分析,初步推导喹啉的降解途径及机理。实验结果表明,介质阻挡放电法可使水中喹啉有效降解。外加电压越大或频率越高,降解效果越好。在喹啉初始质量浓度为20mg/L,放电间距8mm,放电电压U=9kV,电源频率10kHz,中性条件下,放电处理150min时,溶液化学需氧量(CODcr)去除率高达100%。喹啉废水降解过程中主要的中间产物为5-羟基喹啉或8-羟基喹啉、5,8-二羟基喹啉、2,3-吡啶二甲醛、2,3-吡啶二酮酸,表明喹啉分子中的吡啶环被打开。以待处理废水为接地极的反应器结构,利用强电场力作用下的液面锥形突起强化局部电场,使空间放电增强,产生更多的活性成分(.OH、eaq、.O、H2O2、O3等);同时,液面的激烈紊动大大增强了传质效果,提高了有机污染物的降解去除率。     

多针-板高压脉冲放电反应器结构优化及降解甲醛的实验研究EI北大核心CSCD

为了进一步提高脉冲放电能量注入效率达到有效去除有机污染物的效果,对自制多针-板高压脉冲放电反应器的电极结构配置优化进行了实验研究。通过研究不同针板间距和针针间距对脉冲功率密度的影响来优化了电极结构配置,在此基础上进一步研究了不同电参数和气体参数对脉冲放电能量注入效率和甲醛降解率的影响规律。结果表明：随着针板间距的增大,对应的脉冲功率密度随之减小,脉冲放电最大可注入的脉冲功率密度在针板间距为20 mm时达到极值;当针板间距为20 mm时,随着针针间距的增大,对应的脉冲功率随之增大,脉冲功率密度随之减小,当针针间距增大到20 mm时脉冲功率增幅已经很小,但针针间距在15~20 mm范围内时脉冲功率密度变化很小,兼顾放电稳定性和脉冲功率密度,针针间距为20 mm较优。在优化的反应器结构下进行的甲醛降解实验研究发现：当脉冲峰值电压为17 k V、脉冲重复频率为40 Hz、气体体积流量为0.3 L/min且反向进气时,该实验的甲醛降解效果达到最佳,甲醛降解率和能量注入效率分别为87.1%和3.19 g/（k W·h）。     

多针-板高压脉冲放电反应器结构优化及降解甲醛的实验研究

为了进一步提高脉冲放电能量注入效率达到有效去除有机污染物的效果,对自制多针-板高压脉冲放电反应器的电极结构配置优化进行了实验研究。通过研究不同针板间距和针针间距对脉冲功率密度的影响来优化了电极结构配置,在此基础上进一步研究了不同电参数和气体参数对脉冲放电能量注入效率和甲醛降解率的影响规律。结果表明:随着针板间距的增大,对应的脉冲功率密度随之减小,脉冲放电最大可注入的脉冲功率密度在针板间距为20 mm时达到极值;当针板间距为20 mm时,随着针针间距的增大,对应的脉冲功率随之增大,脉冲功率密度随之减小,当针针间距增大到20 mm时脉冲功率增幅已经很小,但针针间距在15~20 mm范围内时脉冲功率密度变化很小,兼顾放电稳定性和脉冲功率密度,针针间距为20 mm较优。在优化的反应器结构下进行的甲醛降解实验研究发现:当脉冲峰值电压为17 k V、脉冲重复频率为40 Hz、气体体积流量为0.3 L/min且反向进气时,该实验的甲醛降解效果达到最佳,甲醛降解率和能量注入效率分别为87.1%和3.19 g/(k W·h)。     

高压脉冲电场中填充活性氧化铝催化降解水中有机污染物

为了能够进一步提高脉冲高压放电过程对于水中有机物的去除效果,考察了在放电反应器内添加活性氧化铝和玻璃珠颗粒后对于水中苯酚的降解效果。这些颗粒催化剂被待处理苯酚溶液淹没,并在反应器内通入气体。实验结果表明在不同的放电电压下添加了活性氧化铝后,苯酚的去除率都有所提高,并且随着电压的增加,苯酚的去除率逐渐增加。在反应器内通入氧气后,苯酚的降解率明显上升。在放电电极之间添加了活性氧化铝颗粒之后,催化降解了更多的苯酚,并且改善了电极之间的放电条件,减少了能量损失,提高了能量利用效率。     

脉冲等离子体治理二甲苯废气影响因素研究

为了寻找、开发既经济又高效的技术来处理易挥发性有机物,避免其对人体造成的危害,笔者以脉冲等离子体技术治理二甲苯废气为研究对象,对烟气的湿度、O2含量、其它有机气体的存在和催化剂的使用等影响因素进行了探讨。实验结果表明:在湿度0.5%～7%范围内,增加烟气中湿度有利于二甲苯的去除;在氧气为载气的条件下,二甲苯的去除率最高;烟气中苯的存在,提高了二甲苯的去除率;在催化剂MnO2作用下,二甲苯的去除率得以提高,且降解反应更完全。     

微秒和纳秒脉冲激励下甲烷DBD电学特性研究

利用等离子体技术可以裂解甲烷,产生C2烃和氢气等具有更高价值的物质。对等离子体放电参数优化以提高甲烷等离子体转化效率具有重要意义。文中基于同轴DBD反应装置,在自主研制的微秒和纳秒脉冲电源的激励下,改变电源参数和气体流速,研究了甲烷裂解过程中不同参数下初始击穿电压的变化规律、放电图像、Lissajous图形以及单脉冲内的能量和功率,为甲烷转化提供参考。实验结果表明,两台电源作用下气体初始击穿电压均随脉冲重复频率的增加而下降,但纳秒源作用时该趋势更明显;放电强度均随脉冲重复频率增加而加强,相同参数下,微秒源作用时放电更强;施加电压一定时,不同脉冲重复频率以及不同气体流速下Lissajous图形形状几乎一致,微秒源作用时的图形更接近典型的平行四边形;气体流速和脉冲重复频率相同时,两台电源单脉冲内放电能量与所加电压几乎成直线关系变化,气体流速和施加电压相同时,单脉冲内放电能量几乎不受脉冲重复频率的影响,但是纳秒源可以得到更高的瞬时功率。实验表明,脉冲电源可以作用于DBD反应器用于转化甲烷,纳秒源作用时系统的效率比微秒源更高。