基于Design-expert的醋酸纤维/煤基分级多孔炭制备优化

当前煤层气利用的主要方式是直接燃烧，该过程会产生大量温室气体(CO₂)排放，且会造成稀缺资源的低附加值利用。为实现煤层气的高附加值利用，拟通过在煤中原位添加醋酸纤维和KOH活化的方法制备一种醋酸纤维/煤基分级多孔炭材料，并将其应用于煤层气直接裂解制氢，不仅可以获得高纯氢气，还能得到一定数量的纳米碳材料。醋酸纤维/煤基分级多孔炭在制备过程中需要考虑温度、碱碳质量比、溶剂量和其他碳源添加量对制备过程和转化率的影响，利用Design-expert软件对试验方案进行优化设计。通过响应曲面法和部分试验数据对各影响因素与转化率的关系进行分析，建立相应拟合回归方程，得出理论最优解。通过将最优解与试验结果进行对比分析，验证Design-expert软件在多因素多水平条件下的预测可靠性，同时也阐明最优条件下炭材料催化裂解煤层气的机理。结果表明，温度和碱碳质量比是醋酸纤维/煤基分级多孔炭制备过程的最大影响因素，建立相关因素与转化率之间的拟合回归方程并求出理论最优解。理论最优解与试验值之间的最大误差为3.05%,说明Design-expert软件对制备过程的优化准确可靠。醋酸纤维/煤基...     

废弃物衍生分级多孔炭的制备及吸附应用进展

分级多孔炭因其高比表面积、大孔容及分级孔结构,目前广泛应用于超级电容器、锂离子电池、催化及吸附等领域。废弃物在热解气化过程中残留的碳基材料则是制备分级多孔炭很好的前体。本文根据废弃物来源及自身特性间的差异,对生物质和非生物质废弃物作为原料制备的分级多孔炭的特性及应用进行了综述及总结。并对不同制备方法的优劣及适用对象进行了比较。对分级多孔炭在挥发性有机物（VOCs）吸附、CO₂吸附捕集、染料吸附、抗生素以及酚类物质的吸附过程进行分析,总结出废弃物基多孔炭在孔径结构及表面杂原子掺杂情况下的优势能够增强这几类物质的吸附效果。结合已有文献,对废弃物基分级多孔炭的制备、孔径设计及表面官能团设计提出展望。     

灰分活化杏叶合成多孔碳材料及其催化胺氧化

生物质因其丰富的组成和结构是合成多孔碳材料的良好前驱体,在生物质基碳材料的制备过程中,通常需要加入活化剂来增加其孔结构,这些活化剂腐蚀设备,污染环境,不利于绿色化学的发展。研究发现,生物质杏叶中的灰分对其衍生碳材料的孔结构的形成具有重要作用,在一定程度上,灰分可显著调控碳材料的比表面积和孔容,是活化剂的良好替代品。另外,在胺氧化合成亚胺的反应中,灰分也可显著改善杏叶基多孔碳材料的催化性能。     

纤维素基多孔炭的制备及其用于CO2吸附与分离的研究

多孔炭被广泛用于气体吸附与分离、空气和水的净化、催化等领域。以生物质为原料制备多孔炭将为开发功能多孔材料提供一种绿色、可持续的路径。总结了近年来以纤维素为原料合成多孔炭的研究进展,并着重介绍了纤维素基多孔炭在CO_2吸附与分离等领域的应用。     

KHCO3一步活化法制备高含氧量褐煤基超级电容器多孔炭球

作为富含含氧官能团的有机大分子，褐煤被认为是制备富氧多孔炭材料的天然前驱体。对褐煤进行酸洗氧化改性进一步增加其氧含量得到酸洗氧化褐煤(OAWSL),以KHCO₃为活化剂，在高温下分解并与碳反应生成大量气泡，气泡穿透碳层逸出形成大量孔隙，并鼓泡形成了独特的球状表面，得到了多孔炭球。同时探究了KHCO₃添加量对多孔炭结构和作为超级电容器电极材料时电化学性能的影响。研究发现，酸洗氧化褐煤与KHCO₃质量比为1∶3时得到的多孔炭球具有最均匀球状结构、最大微孔占有率(90.88%)和最高氧含量(22.17%)。以该多孔炭球为电极材料，在以6 mol/L KOH为电解液的三电极体系中得到了323 F/g的比电容(0.1 A/g),组装的超级电容器最大能量密度为6.17 W·h/kg,在2 A/g电流密度下循环20 000次后电容保持率为96%,库伦效率保持100%,可为褐煤基富氧多孔炭材料的制备提供理论支撑。     

甲烷催化裂解制氢和碳纳米材料研究进展

甲烷通过催化裂解反应可生成不含碳氧化合物（CO_x）的高纯氢和碳纳米材料（如碳纤维或碳纳米管等）,对我国能源结构的调整及新材料的应用具有重要意义。与其他制氢工艺相比,甲烷催化裂解制氢工艺具有反应过程简单、产物清洁无污染、反应成本低等优点,因此该工艺具有重要的工业应用前景。本文重点阐述了催化剂（活性组分、催化剂载体、制备方法等）以及反应条件（催化剂还原条件、空速、反应温度等）对甲烷转化率、氢气产率和碳纳米材料（形貌和产量）的影响并对甲烷催化裂解反应机理、催化剂的失活与再生进行了概述。甲烷催化裂解反应目前仍处于实验室研究阶段,高效催化剂的研制以及流化床反应器的优化是该反应实现工业化应用的必要前提。     

超级电容器用生物质衍生多孔炭材料研究进展

能源消费增加促使绿色能源开发成为趋势,同时推动能源存储系统快速发展,超级电容器以高功率密度和长循环寿命的优势得到广泛关注,其中电容炭材料逐渐成为研究热点。用来源广泛、有可再生性、价格低廉、绿色环保的生物质制备超级电容器用多孔炭材料,在开发绿色能源的同时解决了能源存储问题。多孔炭材料结构调控与性能完善是提高超级电容器性能的重要途径之一。综述了生物质衍生多孔炭材料及其在超级电容器领域的应用,按原料来源(植物、动物和微生物)及材料维度(0D、1D、2D和3D)的分类体系,多孔炭材料制备方法及技术现状。将多孔炭的制备分为炭化和活化,简述了炭化与活化机理、活化方式选择和常见活化剂特性,但生物质衍生多孔炭材料制备过程中影响因素多,且性能不及传统煤基碳材料,需进行多方面设计优化,包括选择生物质前驱体、合理使用炭化技术、调控活化过程各影响因素和选择改性过程中掺杂物等。基于在超级电容器领域的应用需求,重点探讨生物质多孔炭材料优化方式,包括孔结构调控、表面元素掺杂及与石墨烯复合形成新型炭材料等。梳理多孔炭材料用于超级电容器中时的难题与重点,通过寻找多孔炭材料在高比表面积、均匀孔隙分布和高导电性3方面的最优...     

掺杂多孔碳材料催化硝基苯还原反应的研究进展

苯胺是重要的化工原料和合成中间体,通过硝基苯的催化还原反应可以方便地制备苯胺类化合物。多孔碳材料因其高比表面积、发达的孔隙结构和容易回收等特点在催化领域越来越受到重视,然而其应用受到自身活性位点缺乏和化学惰性的限制。杂原子掺杂可以增强碳材料的表面极性,调节电子结构,改善其催化性能,可作为硝基苯催化还原反应的有效催化剂。本文对近年来掺杂多孔碳材料在硝基苯催化还原反应中的研究进展进行了总结。本文概述了氮掺杂型多孔碳材料、共掺杂型多孔碳材料、负载贵金属的掺杂多孔碳材料和负载廉价金属的掺杂多孔碳材料这4种主要的掺杂多孔碳材料的制备方法,并详细介绍了不同掺杂多孔碳材料在催化硝基苯催化还原反应时的催化性能、可能的催化活性位点以及催化机理。最后,指出目前掺杂多孔碳材料催化硝基苯还原还需要解决反应选择性、催化剂催化活性和生产成本等问题,以生物质为前体,开发共掺杂型和二元双金属负载的掺杂多孔碳材料是未来的重要发展方向之一。     

多孔淀粉基炭微球的制备及其在双电层电容器中的应用

通过简单的无机盐磷酸氢二铵催化稳定化、炭化及不同碱炭比KOH活化制备了高比表面积的多孔淀粉基炭微球材料。采用电子扫描显微镜（SEM）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）及N₂吸脱附测试对实验所制得的炭微球样品的形貌及孔结构进行了分析。结果表明：不同KOH碱炭比制备的多孔淀粉基炭微球材料具有较大的比表面积（﹥2 300 m²/g）,且均含有大量的大孔和微孔,在6 mol/L的 KOH电解液对称的双电层电容器中多孔淀粉炭材料表现出优异的电化学性能,在100 A/g的大电流密度下,炭微球电极材料具有最大的质量比电容高达248 F/g。     

炭催化甲烷裂解制氢研究进展

综述了炭催化甲烷裂解制氢的研究进展,重点阐述了具有不同孔结构特征的微孔炭、介孔炭和金属负载型炭催化剂在甲烷催化裂解制氢过程中的催化性能和影响规律。与微孔炭具有较高初始活性、较低稳定性相比,介孔炭或具有微孔/介孔结构的多级孔结构炭材料表现出更高的催化活性和寿命;将金属负载于炭材料制得的金属负载型催化剂可同时利用金属的高活性和炭材料相对较高的稳定性提高催化裂解甲烷性能。该文还对炭催化甲烷裂解机理进行概述,指出通过调控炭材料结构与组成、提高甲烷催化裂解性能和加强对炭催化甲烷裂解机理研究是今后发展的方向。     

煤沥青基功能碳材料的研究现状及前景

我国煤沥青资源丰富,但深加工技术落后,产品附加值低,实现煤沥青高附加值利用是亟待解决的重大课题。本文介绍了以煤沥青为原料合成高性能功能碳材料的主要技术,重点阐述了以煤沥青为原料制备中间相沥青、多孔碳材料、碳纤维、二维纳米碳材料及碳基复合材料的研究进展。分析表明,高芳香性和高缩合度分子结构所引起的强π-π相互作用是阻碍煤沥青基高性能功能碳材料设计合成的瓶颈问题。通过催化聚合、氧化、共热解等技术手段可有效改善煤沥青分子结构及其物理、化学性质。结合模板复制、物理/化学活化、界面诱导以及催化石墨化等技术可实现多种功能性碳材料结构设计与表面化学性质调控。发展煤沥青分子结构调控新技术作为改善煤沥青基碳材料性能的重要策略,需要系统深入研究。     

偏氯乙烯聚合物基多孔炭的制备及应用研究进展

叙述了以偏氯乙烯聚合物为碳源,通过高温直接炭化制备微孔为主的多孔炭,及炭化、催化活化和模板法制备中孔-微孔复合多孔炭的研究进展,归纳了影响2种新型多孔炭制备过程中炭材料孔隙的主要因素.介绍了偏氯乙烯聚合物基微孔和中孔-微孔复合多孔炭材料在超级电容器电极、催化剂负载和吸附分离等方面的应用.认为偏氯乙烯聚合物基多孔炭属新型...     

水热生物炭基材料催化活化过氧单硫酸盐去除水中难降解有机物的研究进展

基于过氧单硫酸盐(PMS)的高级氧化工艺(AOPs)在高效去除难降解有机污染物的领域中具有广阔的应用前景。生物炭是可再生或废弃生物质碳化的固体产物，水热碳化是生物质资源化的低耗能过程，它的主要产物是水热生物炭(HC)。由于HC具有丰富的表面官能团，同时在制备过程中其表面组成和结构较易进行优化调控，HC作为一类新兴碳基功能材料用于催化活化PMS的AOPs过程对于难降解有机污染的高效去除提供了新的途径。文中从HC的生物质来源、合成方法及其活化PMS的机制、影响因素和应用等方面，阐述了HC/PMS体系去除水环境中难降解有机污染物的研究进展，并提出了该研究领域中亟需解决的问题和HC催化活化PMS研究的未来发展方向。     

生物质炭在焦油裂解脱除领域的研究进展

基于生物质焦油的组成特性、危害及其处理方法,简单介绍了生物质焦油催化裂解脱除的机理及近年来的研究进展,重点阐述了生物质炭对焦油的催化转化机理（主要涉及裂解、重整和缩合3种反应）、生物质炭对焦油的吸附和重整作用,以及在催化转化过程中,生物质炭的催化性能受原料、裂解温度、加热速率和停留时间等因素的影响。通过分析生物质炭改性后的性能变化,发现生物质炭中添加金属助剂或经结构改性后具有高效催化裂解焦油的潜力,为进一步研发低成本复合型催化剂提供了方向。     

助剂对镍基生物质焦油重整催化剂性能影响的研究进展

分别以碱及碱土金属、过渡金属以及稀土金属3种常见助剂类型,探讨了不同助剂对镍基催化剂催化生物质裂解及气化重整制氢催化活性、催化剂物化特性及催化剂失活特性的影响。添加碱金属组分后,生物质热解反应速率会大幅上升,生物质焦的水蒸气气化反应得到促进,并且达到最大热解速率所需的温度也有所降低,热解产物趋向于小分子量产物;过渡金属对生物质气化过程中生成焦油的催化裂解重整具有较好的催化活性;稀土元素对甲醇水蒸气重整等催化反应有着重要的作用,镍基催化剂中加入Ce和Pr能提高甲醇转化率、改善产气组分、提高H₂的选择性。结合国内外的研究情况发现钴、镧等金属助剂有利于提升镍基催化剂重整制氢活性,催化剂积炭及表面活性颗粒的聚集是造成催化剂失活的主要原因。     

生物质基多孔炭吸附模拟含硫废水

本文以生物基材料为原材料制备胶原基多孔炭,生物质基材料中的氨基酸既是碳源,又是氮源,可以使制得的胶原基多孔炭材料富含氮。多孔炭富含氮不仅可以提高吸附选择性还可以增大吸附量。根据多孔炭的吸附性能,可以将其用来吸附含硫废水中的硫离子。根据Langmuir等温吸附模型,多孔炭最大吸附量达到254.69mg/g,且吸附结果符合二级动力学模型。     

Fe负载污泥生物炭催化热解聚丙烯及产物特性

针对塑料成分复杂、热解产油组分不稳定和品质控制难的问题，本文以市政污泥为原料制备Fe负载污泥基生物炭催化剂，以聚丙烯塑料(PP)催化热解促进焦油裂解与合成气生产的试验路线开展研究，分析了PP热解产物中焦油的去除效果、富H₂合成气关键组分以及催化热解过程对污泥基生物炭表面特性的影响。结果显示FeCl₃浸渍比为5%(质量分数，以Fe计)制备的污泥基生物炭可显著促进PP催化热解产氢，1g塑料氢气产率达17.39mmol，分别高于未经Fe负载污泥生物炭催化对照组268.43%以及纯PP热解对照组2046.91%。催化热解过程强化了焦油裂解，焦油裂解率达29.65%。焦油组分中醇类物质相对占比下降，烯烃类与卤代酯类物质相对占比上升。同时，催化热解后污泥基生物炭表面出现特殊的薄层状孔隙结构，比表面积增至225.90m²/g。XPS分析发现污泥基生物炭表面的碳氧官能团结合碳、晶格氧以及羧基氧相对比例上升，证明在此Fe浸渍比例下出现了更多的活性位点。     

水热碳化制备碳材料及其吸附水中污染物的研究进展

水热碳化制备生物炭是一种经济、低耗、可持续的技术。由于生物质的种类繁多且结构复杂,在不同的反应条件下获得的产品,类型及性能都有较大差异,同时也影响着生物碳材料的吸附性能。本文根据水热碳化技术的特点,分析了制备水热碳材料的原料和合成反应机理,总结了水热温度、水热时间、pH和固液比等反应参数对制备水热碳的影响,简述了水热碳材料在吸附去除废水污染物方面的应用,分析了光照提升碳微球吸附染料的机理。     

煤基功能炭材料的制备及应用

基于分子化学工程和纳米材料科学的技术理念，发展和应用煤基功能炭材料，对于实现煤炭资源清洁利用以及高附加值煤炭产业升级具有重要意义。煤是由芳香族和氢化芳香族基团组成的、具有三维(3D)交联网络结构的天然材料。独特的分子结构特性赋予煤(煤的衍生物)具有合成多种煤基功能炭材料的巨大潜力。近20 a来，煤基功能碳材料取得了很大进展，对其进行全面总结，有利于明确煤炭及其衍生物制备功能碳材料的现状和发展方向。利用分子剪切、化学气相沉积、电弧放电、静电纺丝等技术手段，实现了零维到三维煤基功能碳材料的可控制备，系统梳理了煤基石墨烯炭量子点、炭球、炭纳米管、炭纤维、煤基石墨烯及煤基多孔炭的研究现状。重点总结了多维煤基炭功能材料在储能、催化、界面分离等领域的优势和不足。分析讨论了煤基功能炭材料面临的可控度低、分子结构复杂以及合成手段难以规模化应用等问题，以期为新型煤基功能炭材料的设计、制备和应用提供一定的参考和启示。     

煤热解气相焦油原位催化裂解提质研究进展

煤热解是实现低阶煤分质高效利用的重要途径之一。煤热解气相焦油原位催化裂解实现焦油的轻质化,在近几年得到了较广泛的关注和研究。本文从煤热解气相焦油催化裂解提质工艺的优势、催化剂和反应器等方面对近几年的研究进展进行了综述,分析了金属氧化物、炭材料、碳基负载型催化剂、分子筛、分子筛负载型催化剂以及其它负载型催化剂,在煤热解气相焦油催化裂解提质过程中的性能、影响因素及机理,对比分析了不同反应器的性能特点和优缺点,对未来的研究重点进行了分析和展望。