流向变换等离子体反应系统降解甲苯性能

将流向变换技术应用于低温等离子体反应系统,针对单独低温等离子体系统(即空管)以及协同7.5%Mn/堇青石催化剂对低浓度甲苯降解展开研究。考察了空管-未换向、空管-换向、7.5%Mn/堇青石-未换向与7.5%Mn/堇青石-换向4种反应系统的甲苯降解率、去除量、放电能量密度、能量效率以及副产物O₃的生成情况。结果表明,对于空管和7.5%Mn/堇青石的反应系统,添加流向变换技术,可以有效地提高甲苯降解率、去除量和放电能量密度;在较低场强时,有助于提高反应系统的能量效率;并且有助于抑制副产物O₃的生成。     

低温等离子体协同催化降解甲苯生成副产物臭氧的影响因素

低温等离子体协同催化降解甲苯过程中，在降解污染物的同时活性氧原子聚合生成臭氧。本文研究比较了不同催化剂、放电能量水平、催化段长度和气速条件下的臭氧浓度变化和甲苯降解情况，探究了低温等离子体协同催化降解甲苯过程中臭氧的生成情况。研究表明，将7.5% Mn/堇青石催化剂置于放电区时能有效抑制臭氧生成，促进甲苯降解，提高系统能效，臭氧最高浓度相比无催化剂时降低63.32mg/m³；而0.2%Pd-0.3%Ce/堇青石催化剂对甲苯降解和抑制臭氧的性能较差。随着系统能量水平的提高，甲苯降解率和臭氧生成浓度逐渐升高。臭氧生成浓度与催化段长度呈正相关关系，与气速的关系则相反。在不同的外加电压条件下，臭氧生成浓度呈先上升后下降的趋势，当外加电压为13kV条件时臭氧浓度最高，当电压升高至16kV时臭氧浓度降为零。     

低温等离子体协同锰银催化剂降解甲苯

以挥发性有机化合物(VOCs)的代表物质——甲苯为去除对象,采用自制线管式介质阻挡放电反应器,考察低温等离子体与γ-Al2O3负载不同类型催化剂相结合去除空气中甲苯的性能。通过对负载活性组分的γ-Al2O3小球与未负载进行对比分析,考察放电对催化活性的影响。对不同类型反应器从能量密度、甲苯去除效率、能量效率和副产物臭氧的产生量进行测定比较。研究结果表明,负载活性组分后,催化剂的比表面积和孔径均减小。与仅填充γ-Al2O3相比,负载催化剂后的反应器能量密度有所降低,填充负载锰银催化剂的反应器对甲苯的降解有明显的促进作用,但不同催化剂的作用程度不同,在电压17 k V时,MnO2、Ag O、MnO2-Ag O、MnO2-Ag O-CeO2催化剂及无负载催化剂对甲苯去除效率分别为53.4%、64.4%,67.9%、74.0%和53.3%。因此,活性组分有助于提高催化活性,进而提高甲苯去除效率。甲苯降解的能量效率随电压升高而减小,引入催化剂后的能量效率高于仅填充γ-Al2O3时的能量效率。臭氧的产生量随电压的升高而升高,引入催化剂有利于减少副产物臭氧的生成。     

多针电晕放电协同Ag/TiO2纳米催化剂脱除空气中低浓度甲苯研究

采用多针电晕放电与Ag/TiO₂纳米催化剂的原位耦合构建等离子体催化系统，对系统的放电特性进行诊断，并对催化剂进行表征研究；研究等离子体催化系统对空气中低浓度甲苯的脱除性能，并监测系统脱除甲苯过程中产生的有害副产物臭氧；探讨等离子体催化系统脱除低浓度甲苯及控制副产物臭氧生成的内在机制。研究结果表明，当放电电压高于7.0 kV时，等离子体可弥散于整个放电间隙内，Ag/TiO₂纳米催化剂的涂覆未影响放电的正常进行，利于反应气体、等离子体及催化剂间的相互作用；Ag/TiO₂纳米催化剂的Ag粒子粒径约为6.5 nm，可以创造大量高活性Ag-TiO₂界面位点，并能吸收利用等离子体辐射的紫外-可见光；当放电电压为7.5 kV时，单纯多针电晕放电所得甲苯转化率与CO₂选择性分别为21%与7%，等离子体催化系统则使二者分别提升至83%与61%，并将过程中副产物臭氧的浓度由5.12 mg/m³降至0.02 mg/m³以下；多针电晕放电协同Ag/TiO<...     

介质阻挡放电协同复合碳材料去除VOCs

挥发性有机物（VOCs）是常见的空气污染物,实验研究低温等离子体催化技术去除以甲苯为代表的VOCs。采用炭粉末、酚醛树脂和致孔有机高分子聚合物的有机溶剂混合物作为前驱物,经过炭化、水汽活化和负载锰催化剂,制备一种基于发泡金属的复合碳材料。采用扫描电子显微镜、XRD、全自动比表面积及微孔孔隙分析仪对材料进行表征。两段式介质阻挡放电反应器结合复合碳材料降解甲苯,前段介质阻挡放电初步降解甲苯,后段复合碳材料利用介质阻挡放电产生的长寿命活性物种和臭氧进一步去除甲苯。输入电压为10 kV时,甲苯去除率约99.4％,CO₂选择性达72.2%,并且有效控制了副产物臭氧。实验结果表明,复合碳材料有望应用于如臭氧和VOCs等的污染控制。     

非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al_2O_3催化剂去除甲苯

采用自制线管式介质阻挡放电反应器,针对非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al_2O_3催化剂对低浓度甲苯的去除开展研究。研究中制备了Mn/γ-Al_2O_3、Mn-Ce/γ-Al_2O_3、Mn-La/γ-Al_2O_3催化剂,从甲苯去除率、产物O_3生成、CO_x选择性及其他副产物生成情况考察比较了空管放电、协同催化剂放电时催化降解甲苯性能,并对催化剂进行了BET、SEM、H2-TPR和ICP-OES表征研究。结果表明:稀土助剂的加入有助于提高甲苯去除率及降低程度,且La催化性能优于Ce.,当外加电压22 k V、气量6 L·min-1、甲苯初始浓度600 mg·m-3时,Mn-La/γ-Al_2O_3催化剂对甲苯去除率达到72.74%。H2-TPR结果表明,稀土助剂的加入提高了催化剂低温活性及储氧能力,添加La的效果优于Ce。催化剂有助于抑制副产物O_3生成,提高CO_2和COx选择性。     

低温等离子体协同Mn基催化剂降解氯苯研究

以氯代挥发性有机物（CVOCs）中的典型代表氯苯为研究对象,分别采用硝酸锰（MN）和乙酸锰（MA）为前体,通过浸渍法制备Mn基催化剂,考察了低温等离子体协同Mn基催化剂降解氯苯性能以及抑制反应副产物臭氧生成的影响。研究发现对于不同反应系统,提升电压可以提高氯苯降解效率;催化剂引入能够大幅度提高氯苯降解性能,与MnO _x （MN）/γ-Al₂O₃相比,MnO _x （MA）/γ-Al₂O₃引入对氯苯降解效果更好,对臭氧生成的抑制性能更高。利用N₂吸附-脱附、扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对反应前后催化剂进行表征分析,发现放电并未对催化剂的孔径及晶相结构产生影响;通过无机氯选择性和尾气质谱结果分析氯苯降解过程中氯元素变化;与MnO _x （MN）/γ-Al₂O₃催化剂相比,MnO _x （MA）/γ-Al₂O₃催化剂的比表面积相对较大,活性组分分散性更高、更均匀,从而导致反应系统内更多的臭氧在催化剂表面分解为活性氧原子,提高了氯苯的降解性能并抑制了反应系统内臭氧的生成。     

低温等离子体协同Mn基催化剂降解氯苯研究

以氯代挥发性有机物（CVOCs）中的典型代表氯苯为研究对象,分别采用硝酸锰（MN）和乙酸锰（MA）为前体,通过浸渍法制备Mn基催化剂,考察了低温等离子体协同Mn基催化剂降解氯苯性能以及抑制反应副产物臭氧生成的影响。研究发现对于不同反应系统,提升电压可以提高氯苯降解效率;催化剂引入能够大幅度提高氯苯降解性能,与MnO _x （MN）/γ-Al₂O₃相比,MnO _x （MA）/γ-Al₂O₃引入对氯苯降解效果更好,对臭氧生成的抑制性能更高。利用N₂吸附-脱附、扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱（FT-IR）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对反应前后催化剂进行表征分析,发现放电并未对催化剂的孔径及晶相结构产生影响;通过无机氯选择性和尾气质谱结果分析氯苯降解过程中氯元素变化;与MnO _x （MN）/γ-Al₂O₃催化剂相比,MnO _x （MA）/γ-Al₂O₃催化剂的比表面积相对较大,活性组分分散性更高、更均匀,从而导致反应系统内更多的臭氧在催化剂表面分解为活性氧原子,提高了氯苯的降解性能并抑制了反应系统内臭氧的生成。     

低温等离子体协同催化降解石油工业VOCs研究

以电化学的新型形式协同Mn催化剂对石油工业中产生的挥发性有机物中代表污染物甲苯进行处理。探究低温等离子体及与催化技术结合后对甲苯去除效果的影响,甲苯的去除率以明显趋势增加,改善单一低温等离子体技术能量利用率低,能耗较大且容易产生难以控制的副产物等问题,为大气污染治理等方面提供一种新的治理手段。     

四溴双酚A的臭氧氧化降解研究

通过小试试验,考察了臭氧对水体中四溴双酚A的处理效果,并研究了臭氧浓度、p H值和温度等因素对处理效果的影响,试验结果表明:臭氧可以实现对四溴双酚A快速去除,反应符合假一级动力学模型,四溴双酚A的去除率随臭氧投量升高而增大;较低的p H和温度有利于臭氧对四溴双酚A的去除。GC-MS分析发现,四溴双酚A降解中间有机产物主要包括三溴双酚A、二溴苯酚等,分析推测得出其降解反应途径。臭氧降解四溴双酚A的同时会有无机副产物的生成,主要包括溴离子及溴酸盐。     

锰基催化剂协同等离子降解VOCs研究进展

等离子催化技术中，Mn基催化剂以其优异的催化降解VOCs和臭氧性能受到国内外研究者的广泛关注。本文从以下方面进行了综述：催化剂在等离子降解中的作用机理，包括改变放电状态、激发新的活性自由基、提供反应位点；常见的单金属及复合金属活性相类型；介绍了浸渍法、水热合成法、溶胶凝胶法和共沉淀法等主要制备方法；催化剂和等离子的协同方式；从统计角度分析文献报道中Mn基催化剂对甲苯的降解效率及抑制臭氧、NO_x的作用；最后对其研究前景进行了展望：Mn基催化剂将依然是该领域的研究热点；通过引入其他金属和非金属、增加活性相分散度、提升载体吸附性能等方法进一步提高催化剂活性和稳定性；利用原位技术探索等离子与活性相的作用机理。     

双杆介质阻挡放电降解酸性红73废水

研究一种双杆式介质阻挡放电在不同条件下对酸性红73的降解效果,考察了能量密度、初始电导率、初始pH、初始质量浓度和放置时间等因素对染料降解率的影响,并对反应中生成的活性粒子（H₂O₂和O₃）进行了检测。降解实验前后的紫外-可见吸收光谱图表明介质阻挡放电能够破坏酸性红73分子中的偶氮双键和萘环等。实验结果表明：能量密度的增加可以提高酸性红73降解率,当能量密度为265.8kJ/L时,降解率为70.0%,能量效率最高可达2.84mg/（kW·h）。酸性红73的初始质量浓度的增加可以提高反应的能量效率。放电过程中产生的过氧化氢与处理时间呈正相关增长,并可持续存在一段时间进一步引起染料褪色,臭氧则随着时间的增长先增大后减小。     

Ozone Generation by Hybrid Discharge Combined with Catalysis

In this paper, combining hybrid discharge with pellet alumina catalyst is used for ozone generation. The hybrid discharge including corona discharge (CD), surface discharge (SD) and dielectric barrier discharge (DBD) may happen in the device. Factors that affect the ozone production efficiency and concentration are studied, such as energy density, power, gas flow rate, frequency, peak voltage and catalysts.     

A Study of Ozone Synthesis in Coaxial Cylinder Pulse Streamer Corona Discharge Reactors

Synthesis of ozone in coaxial cylinder non-thermal plasma reactors with different structures was investigated in this paper. With digital measuring technology, the absorption energy of non-thermal plasma reactors induced by pulse streamer corona was estimated. In the view of energy absorption of non-thermal plasma reactors, pulse input energy depended on reactor structures, as well as pulse parameters, such as pulse amplitude and DC bias. With coaxial cylinder reactors energized by pulse voltage, the influences on ozone generation of pulse voltage polarity, pulse amplitude, and pulse repetition rate were studied. It was found that positive pulse voltage induced higher ozone generation than negative pulse voltage and higher amplitude pulses generated more ozone. Increasing the pulse repetition rate at a low level increased ozone generation to some extent, but then leveled off with further increasing. A critical repetition rate was found at which the ozone synthesis was the most efficient. Lower pulse amplitude was associated with higher critical repetition rate. Superimposing DC bias on pulse voltage was an effective method to enhance ozone generation. Besides, discharge modes and electrode structures of reactors affect ozone generation. A mixed discharge mode of volume and surface discharges was the most effective mode to generate ozone in all of the experimental discharge modes, namely volume, surface, volume and surface mixed discharge modes. Moreover, helix-cylinder reactors were better than wire-to-cylinder reactors in generating ozone.     

Kinetic and Energetic Analysis of the Ozone Synthesis Process in Oxygen-fed DBD Reactor. Effect of Power Density,Gap Volume and Residence Time

The analysis of measurements of ozone synthesis process rate in pure oxygen with the use of the unique plasma reactor was presented. The kinetic measurements have been made using the integral and the differential method. The effect of energy stream delivered (i.e., power) and gas residence time in a discharge gap on the rate and energy efficiency of the process carried out in dielectric barrier discharge was shown. It was presented how the process rate and energy efficiency change along a discharge gap and the way they depend on both power density and a residence time.     

低温等离子体技术处理难降解有机废水的研究进展

高压放电能够产生低温等离子体,可引起多种物理和化学效应。该技术处理废水具有高能电子、紫外光、O₃等多因素的综合作用,是集光、电、化学等多种氧化于一体的新型水处理技术,具有良好的发展前景。本文介绍了低温等离子体技术处理难降解有机废水的作用过程及其机理,综述了脉冲电晕放电、介质阻挡放电、辉光放电和滑动弧放电等离子体处理有机废水的国内外研究现状和发展趋势,探讨了这些技术在废水处理中目前存在的处理对象单一、处理工艺成本高等主要问题,并指出今后要重点优化处理工艺,降低处理成本和能耗,着眼于产业应用,使这项新兴技术尽早应用到实际的工业废水处理中。     

Effect of zeolite in surface discharge plasma on the decomposition of toluene

Toluene was decomposed in a surface discharge plasma reactor packed with various zeolites. The positioning effect of the zeolite bed was also investigated Reactor-B, in which the zeolite bed was located upstream, performed much better than Reactor-A, in which the zeolite bed was located downstream. Furthermore, the decomposition efficiency in Reactor-B increased with the capacity for toluene adsorption on zeolite, while that in Reactor-A did not. The toluene adsorbed in micropores was not decomposed effectively by direct electron impact, but was decomposed by active oxygen species generated in the plasma zone on the zeolite surface. A good correlation was also observed between toluene decomposition and ozone consumption in the downward-type reactor.