Pd负载二氧化锰的制备及其催化性能的研究

Pd负载过渡金属氧化物由于其优异的催化性能,被广泛应用于各类有机化学反应中。本文将Pd纳米颗粒负载于不同晶型的Mn O_2的表面,利用1,4-丁二醇的环化反应探究Mn O_2载体对于催化剂催化能力的影响,并通过研究催化剂微观结构,提出该反应可能的反应机理。结果表明,催化剂的活性与表面氧空位及活性Pd有关。     

氧化物负载型亚纳米金属催化剂的制备及其在有机催化中的应用

近几年来，亚纳米金属催化剂(单原子催化剂和团簇催化剂)由于具有高的催化活性和金属原子利用率，在各个领域里具有重要研究意义，尤其是在有机催化反应中表现出优异的催化性能。氧化物因其具有丰富的缺陷位点、表面酸碱位点和高温稳定性等多种优势，作为负载型亚纳米金属催化剂的载体材料。主要综述了氧化物载体负载型亚纳米金属催化剂的几种合成方法及其在氧化反应、加氢反应及偶联反应等有机催化中的应用。     

磺化石墨烯的制备及其催化性能研究

氧化石墨烯是一种性能优异的新型碳材料,具有较高的比表面积和丰富的官能团。氧化石墨烯纳米片表面很容易进行化学修饰键合有机官能团而改变其性质。本文采用Hummers法制备氧化石墨烯,将制备的氧化石墨烯通过磺化反应制备出具有酸催化活性的磺化石墨烯固体酸催化剂,采用FT-IR、SEM和XPS等测试技术对其组成与结构进行表征。以制备的磺化石墨烯作为固体酸催化剂用于地沟油和甲醇反应制备生物柴油。通过GC-MS对反应产物组分分析及热值、黏度、酸值等指标测定,证实本实验制备的磺化石墨烯具有良好的酸催化性能。     

NiFeSx/NF纳米片的制备及电解水性能研究综合教学实验设计

为了开阔学生的科学视野,加深学生对于催化剂以及电催化反应的理解,本文设计了在泡沫镍(NF)上原位生长硫化镍铁(NiFeS_x/NF)纳米片的实验,研究了硫化镍铁结构与电解水性能之间的关系。结果表明,NiFeS_x/NF可以作为一种高性能的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)双功能电催化剂,具有优异的催化活性和稳定性。该实验将科研工作与学生实验教学相结合,培养了学生的科学精神、创新思维意识和创新能力,激发了学生的科研兴趣。     

氧化石墨烯/类水滑石基复合催化剂的可控制备及其催化性能

针对纳米催化剂在有机染料氧化降解反应中存在的问题,开发高效纳米Fe基催化剂成为当前研究的重点。基于"创新纳米结构调变催化功能"的新策略,利用类水滑石层板金属离子和层间阴离子与氧化石墨烯(GO)表面官能团之间的静电作用,采用水热法制备氧化石墨烯复合类水滑石Fe-LDH@GO纳米催化剂。利用XRD、N_2吸附-脱附和TEM对催化剂的形貌、尺寸、孔道及FeO_x粒子尺寸等物化性质进行表征,发现氧化石墨烯的引入不改变水滑石纳米片结构和形貌,但能够增加催化剂的比表面积,有效锚定FeO_x纳米粒子,使其粒径减小并均匀分散在载体表面,提供更多的有效活性位点。XPS结果表明,催化剂表面存在的Fe^(2+)是芬顿反应的活性中心,氧化石墨烯的引入提高含氧官能团数量,使其在RhB降解反应中表现出优异的催化活性,反应14 min时,RhB转化率100%。     

应用静电纺丝技术的电催化剂及载体材料制备研究进展

与机械拉伸等传统的纤维制备方法相比,静电纺丝技术具有操作便利、成本低、生产效率高等优点,是一种更简单、经济的纤维成型技术,被广泛应用于燃料电池、金属-空气电池、水电解装置等领域的电催化过程中。本文首先介绍了静电纺丝的工作原理、工艺影响因素及电纺技术的发展现状;之后主要介绍了静电纺丝在制备催化剂及催化载体材料上的研究进展,包括：①在碱性的电化学反应中,通过静电纺丝制备的过渡金属氧化物及金属-碳复合纤维显示出优异的电催化性能和可观的经济效益;②在水分解反应中,电纺Ir基催化剂具有均匀的一维纳米结构、极高的比表面积和良好的分散性,表现出了优异的催化活性;③在酸性的氧还原和析氧反应中,电纺氧化锡锑（ATO）载体具有优异的导电性,不仅可为催化剂提供良好的电子转移结构及催化活性位点,还能起到一定的结构保护作用,提高了催化活性和稳定性。本文总结了以静电纺丝方法制备催化剂或催化载体材料的优缺点,并发现电纺一维纳米催化剂具有出色的纤维形貌、理想的比表面积及较低的传质阻力,可有效弥补传统金属催化剂颗粒易团聚、活性低等缺点。最后,为进一步提高电纺催化剂的析氧催化性能以及实现电纺纤维排列结构的可控性,对静电纺丝技术的发展提出了几点建议和展望。     

沸石封装金属纳米颗粒提高多相反应催化性能研究进展

金属和沸石分子筛是两种广泛应用于氧化还原和酸催化反应的重要催化剂,然而,金属纳米颗粒的团聚和烧结效应通常会导致反应过程中催化性能的损失。而具有均一孔道、结构多样性以及比表面积大等优点的沸石分子筛由于缺乏金属活性位极大地限制了其在催化反应中的活性和应用范围,因此,在沸石内部封装具有催化活性的金属纳米颗粒具有重要意义。综述重点介绍了近年来沸石封装金属纳米颗粒(金属@沸石)催化剂的研究进展,通过使用带有有机基团的稳定剂或晶种法等封装金属或金属氧化物的方法,有效地结合了金属颗粒的高活性以及分子筛载体的高选择性,提高反应活性的同时体现了金属-酸位点的协同催化性、选择性、抗浸出性和抗烧结性等优异性能,这些优势使得此类催化剂具有良好的工业应用前景。     

熔融盐法制得的氮掺杂碳纳米片对氧还原反应的催化性能研究

二维纳米材料因其相对较大的比表面积,在电化学催化中会暴露出更多的活性位点,所以受到越来越多研究者的青睐。本文采用熔融盐法,将一种三维的正多面体金属有机框架材料转变成一种二维的氮掺杂碳纳米片。通过一系列的表征,证明该材料对氧还原反应具有极其优异的催化性能,甚至更优于商业上昂贵的Pt/C催化剂。     

Cu_2ZnSnS_4纳米片阵列在量子点敏化太阳能电池对电极中的应用

采用气相沉积和离子交换两步法制备Cu_2ZnSnS_4(CZTS)纳米片阵列对电极,应用于量子点敏化太阳能电池(QDSC),并考察其电催化活性和相应器件的光电性能。结果表明:所得样品是由四方晶系CZTS纳米片组装而成的阵列结构;CZTS纳米片阵列为对电极的QDSC的光电转换效率为0.80%,远高于Pt为对电极的QDSC的光电转换效率0.34%。QDSC光电性能的改善归因于CZTS纳米片阵列具有优异的电催化活性。     

PdCu/介孔石墨烯纳米片的制备及电催化性能

铂(Pt)及铂基材料是改善氧还原反应(ORR)和甲醇氧化反应(MOR)中动力学的高效催化剂,但Pt的低储量和高成本限制了其大规模应用,设计新型的无Pt高效电催化剂被认为是开发商业化燃料电池的核心挑战。采用MCM-22分子筛为硬模板,蔗糖为碳源,制备出介孔石墨烯纳米片(MGN),并且采用简单的化学还原法将小尺寸的PdCu合金纳米粒子稳定负载在碳载体MGN上形成Pd_3Cu/MGN催化剂。Pd_3Cu/MGN具有由超薄纳米片交织而成的3D多孔网络结构,其具有高的比表面积。由于其中分散的小尺寸合金和分子筛模板的多孔碳结构的协同作用,该Pd_3Cu/MGN催化剂在MOR中表现出良好的催化活性,其中质量活性为1.19 A/mg_(Pd),是商业Pd/C催化剂的2.76倍。另外,该Pd_3Cu/MGN催化剂也表现出优异的ORR活性,其起始电位为-79 mV (vs Ag/AgCl),高于商业Pd/C催化剂(-113 mV vs Ag/AgCl),并且在ORR反应中H_2O_2产率更低。Pd_3Cu/MGN催化剂是一种高效,稳定的双功能催化剂,也为合成具有小尺寸的金属合金纳米晶体提供了一种有价值的策略。     

一维/二维PANI/g-C3N4复合材料的制备及其光催化性能研究

以三聚氰胺和氯化铵为前驱体通过热共聚合法制备出多孔g-C₃N₄纳米片，原位聚合法制备出一维纳米纤维PANI与多孔g-C₃N₄纳米片(PANI/g-C₃N₄)复合材料。一维纳米纤维PANI具有优异电荷传输性能和良好的可见光响应，可以弥补g-C₃N₄光生电子对快速复合和可见光响应不足的缺点。多孔g-C₃N₄纳米片可以提供更多反应活性位点，同时还可以缩短光生电荷从材料内部到表面的传输距离，抑制光生载流子复合，从而提高材料光催化活性。5PANI/g-C₃N₄在180 min罗丹明B去除率达83%，经过3次循环后，对罗丹明B去除率仍保持83%，显现出优异光催化活性和稳定性。     

静电纺金属氧化物纳米纤维在催化领域的应用研究进展

综述了静电纺金属氧化物纳米纤维在光催化、电化学催化、化学催化三个催化领域的应用研究进展。由于金属氧化物的成分和结构的特异性使其具有一定的催化性能,可通过掺杂金属离子、提高比表面积或复合窄带隙材料来提高二氧化钛基纳米纤维的光催化活性,其他金属氧化物纳米纤维均具有优良的光催化降解有机污染物效果;碳基金属氧化物纤维膜较金属氧化物纳米纤维和纯碳纳米纤维的电催化效果得到有效增强;金属氧化物纳米纤维与导电性良好的电极材料复合的电催化电极材料的电催化效果显著提升,可用于离子电池负极、金属-空气电池负极、生物检测感应器电极等方面;金属氧化物纳米纤维催化剂具有良好的表面效应、体积效应和量子尺寸效应,化学催化效率大大提高,可用于处理汽车尾气、处理水污染物、氧化丙烷脱氢制丙烯等方面。建议通过静电纺丝技术开发具有较高的柔韧性和力学性能、高催化效率、多功能性及高产量的纳米纤维膜催化剂。     

尖晶石纳米催化剂应用于烯丙醇多相氧化制烯丙醛或烯丙酮

使用共沉淀法通过Ru对MeFe2O4的同晶取供制备了纳米级MnFe1.95Ru0.05O4催化剂。在通过过渡金属进一步改性该催化剂的过程中，发现MnFe1.95Ru0.05O4的催化剂性能优异于文献报道的其他多相醇氧化催化剂，XRD测试表明该催化剂仍保持尖晶石结构。该纳米催化剂能有效地将不同烯丙醇类氧化成烯丙醛类或烯丙酮类，与文献报道的其他多相氧化催化体系相比，该催化剂具有更高的活性转换数。借助于EXAFS等表征结果和1－辛醇与4－辛醇的竞争反应，判断出单核的Ru类反应的活性中心，EXAFS的表征同时表明由于Cu的添加而产生的Ru=0能加快反应速率。作者在此基础上提出反应机理，认为Ru在反应过程中形成醇化物，再经过β消除反应生成相应的醛或酮。     

介孔CuCo/FeCeOx催化剂协同催化类Fenton反应

类Fenton反应是降解水中有机污染物的有效方法之一，开发高效的非均相催化剂至关重要。通过硬模板法制备了Fe掺杂的具有有序介孔结构的FeCeO_x材料，以此为载体通过浸渍法负载Cu和Co后，构建了具有多金属活性位点的催化剂。催化剂在亚甲基蓝降解反应中表现出优异的催化性能，在45 min内可将亚甲基蓝完全降解，且具有良好的循环使用性能，使用5次后亚甲基蓝降解率仍达到93.3%。催化剂的介孔结构有利于吸附亚甲基蓝，暴露更多的活性位点，多金属之间的协同作用促进了催化剂上的电子转移，从而提高H₂O₂的活化效率和促进·OH的产生。     

不同形貌的CdS/BiOBr复合物对环己醇中光催化还原CO2活性的影响

利用水热法分别以氢氧化钠和十六烷基三甲基溴化铵为形貌引导剂制备出BiOBr纳米片和BiOBr微球，通过水热沉积法将CdS纳米颗粒负载在BiOBr表面。采用SEM、XRD和UV-vis DRS分别对催化剂样品形貌、结构及能带结构进行了表征。可见光作用下在环己醇中光催化还原CO₂对样品的活性进行了评价，结果表明，主要产物为甲酸环己酯(CF)和环己酮(CH),微球结构CdS/BiOBr复合物的催化活性高于片状结构复合物，且重复使用4次后，催化剂的活性没有明显下降。本研究为设计高效转化CO₂的催化剂和反应体系提供了新思路。     

磁载体MoS2催化剂制备及其重油减黏

以SiO₂/Fe₃O₄为载体，MoS₂为活性组分，通过水热法制备出超顺磁性MoS₂/SiO₂/Fe₃O₄催化剂，并对催化剂进行XRD、VSM、BET、FTIR等表征。结果表明：催化剂有效担载活性组分并且具有优异的磁学性能，SiO₂包覆不仅能保护磁核，而且显著增大催化剂的比表面积。以常压渣油为原料，系统考察了催化剂的减黏性能。发现所制备的磁载体催化剂减黏效果高于商业二硫化钼及羰基钼，提升反应温度能达到更好的减黏效果。此外，在外加磁铁的作用下，催化剂可以方便回收以达到再利用的效果。将具有优异磁学性能的纳米粒子与具有催化性能的活性组分相结合制备的磁性纳米催化剂，为开发重油改质催化剂提供了新的思路。     

CdSe/CdS-PVP纳米复合材料的制备及其光学性能研究

量子点由于高表面能而易于团聚,影响其使用价值。通常需要对量子点进行表面修饰,以提高材料的光电稳定性。首先通过化学键合法在水溶性CdSe/CdS量子点表面引入4,4-偶氮双(4-氰基戊酸)(ACVA),制备一种新型量子点引发剂CdSe/CdS-azo,然后引发单体N-乙烯基吡咯烷酮(NVP)聚合,成功制备出一种新型水溶性纳米复合材料CdSe/CdS-PVP。光学测试结果表明CdSe/CdS-PVP在多种溶剂中具有稳定而优异的发光性能。因此,该水溶性纳米复合材料CdSe/CdS-PVP有望作为生物荧光探针和示踪材料。     

电解水制氢催化剂获突破 具备应用前景

<正>近日,中国科学技术大学的科研人员合作研制出一种高性能低成本的新型三元纳米片电催化剂,展现出工业级的优异电解水制氢潜能。科研人员采用电化学沉积和固相磷化两步反应,设计并成功制备了镍掺杂的磷化钴三元纳米片电催化剂,在中性条件下同时展现出优异的水还原和氧化电催化活性和稳定性。实验人员将这种三元材料作为中性水全分解电解池的阴极和阳极,发现其性能优于以商业贵金属材料作为电极制备的电解池,展现出工业级电解水制氢的潜能。这项工作为发展廉价三元过渡金属磷化物作为电极,用于中性水电解制氢提     

Al2O3负载Pd基催化剂的研究进展

氧化铝的化学性质稳定，并具有丰富的孔道结构，常被用为催化剂载体来分散金属活性组分，起到提高催化剂的催化活性和稳定性的作用，已被广泛地应用于化学工业中。负载型纳米Pd基催化剂具有优异的反应活性和产品选择性，己被广泛应用于催化加氢、脱氢、碳-碳耦合等反应中。综述了近年来Al₂O₃负载Pd基催化剂的研究进展。     

磁性纳米催化剂制备生物柴油研究进展

磁性纳米催化剂是一类具有磁响应特征的催化剂,由于具有较高的催化活性、良好的反应选择性及优良的磁响应性等优点,克服了纳米催化剂活性高但难分离的缺点,是生物柴油制备过程良好的甲酯化反应催化剂,为生物柴油催化剂研究的重要方向。本文综述了磁性纳米催化剂的结构特点、制备方法及其在制备生物柴油过程中的应用,并展望了其应用前景。