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以X分子筛为载体,在其表面生长CuAl-LDH层状氢氧化物,浸渍Cs后焙烧,制备了一系列不同CuAl-LDO含量的Cs/CuAl-LDO@X催化剂。采用XRD、SEM、NH3-TPD和CO2-TPD手段对催化剂结构进行了表征,并在固定床微反应器上评价了催化剂的甲苯侧链烷基化一步制苯乙烯的反应性能。结果表明,在Cs/CuAl-LDO@X催化剂中,X分子筛表面的CuAl-LDO呈现花簇状二维层状结构;随着CuAl-LDO含量的增加,催化剂的酸、碱活性中心有一定量的增加;不同CuAl-LDO含量的催化剂对甲苯侧链烷基化反应都具有良好的催化性能,其中CuAl-LDO含量为16.6%(质量分数)的Cs/CuAl-LDO-3@X催化剂具有最好的催化性能,在甲苯转化率为4.78%时,苯乙烯选择性为46.91%. 相似文献
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以X、Y、USY、丝光沸石、5A和ZSM-5等不同分子筛为载体,在其表面生长了CuAl-LDH层状氢氧化物,浸渍Cs后焙烧,制备一系列具有CuAl-LDO二维层状氧化物的Cs/CuAl-LDO@分子筛催化剂。利用XRD、N2吸附-脱附、SEM、NH3-TPD和CO2-TPD等表征催化剂的结构和相貌,评价催化剂对甲苯侧链甲醇烷基化的反应性能。结果表明,不同分子筛为载体催化剂的相貌、酸碱中心和甲苯侧链烷基化反应性能均有一定差别,其中X分子筛为载体的Cs/CuAl-LDO@X催化剂对甲苯侧链烷基化反应具有最好的催化性能,在甲苯转化率为4.14%时,苯乙烯选择性为51.10%,侧链烷基化选择性达91.79%。 相似文献
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以X分子筛为载体,在其表面上生长MgAl-LDH层状氢氧化物,浸渍Cs后焙烧,制备一系列Cs/MgAl-LDO@X催化剂。采用XRD、SEM、TPD等对催化剂的结构进行表征,并对甲苯侧链烷基化反应性能进行评价。表征发现,MgAl-LDO呈层状生长在X分子筛表面,随着生长量增多,层厚度逐渐增大,浸渍Cs后酸量和酸强度降低,碱强度增加。通过性能测试确定最佳Mg与Al比和MgAl-LDO生长量,此条件下甲苯转化率为4.33%,苯乙烯选择性为60.07%。 相似文献
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选用无模板法合成的ZSM-5为催化剂母体,对其进行浸渍法改性,研究其在固定床上催化甲苯-乙醇烷基化合成对甲乙苯的性能。考察了Si、P、Mg单组分改性无模板ZSM-5所得催化剂的反应性能,研究了Si、P、Mg多组分复合改性所得催化剂的烷基化反应性能,并结合相关表征进行了分析讨论。结果表明,在甲苯-乙醇烷基化反应中,采用的无模板合成的ZSM-5催化剂具有与商业有模板合成的ZSM-5催化剂相当的反应性能;Si、P、Mg多组分联合改性的催化剂可以获得高对位选择性甲乙苯产品,8Si-9P-6Mg/HZSM-5催化剂具有很好地择形催化效果,其乙醇转化率为100%,甲苯转化率可达9%以上,对甲乙苯选择性高达99%以上。 相似文献
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《辽宁化工》2016,(5)
采用USY分子筛催化剂气相催化甲苯与叔丁醇的烷基化反应。利用NH3-TPD、XRD、BET等方法对催化剂进行表征,探讨了氢化及水热改性处理对催化剂结构及物性参数的影响。考察了反应条件对该烷基化反应甲苯转化率和PTBT选择性的影响,和改性处理对催化剂催化性能的影响。实验结果表明,氢化及水热处理并未改变其结构,但微孔数量降低,比表面积下降。氢化后USY的酸性增强,水热处理后酸性略有增加。氢化及水热处理对催化性能提高3%~5%,同时提高了催化剂的稳定性和有效使用寿命。在反应温度120℃,空速1 h~(-1),甲苯/叔丁醇为2的条件下,反应45 h内甲苯转化率维持在30%左右,PTBT选择性高于80%。 相似文献
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将微孔ZSM-5分子筛通过不同浓度的氢氧化钠溶液处理不同的时间制备不同的介微孔ZSM-5分子筛,然后负载五氧化二磷制备介微孔ZSM-5分子筛催化剂,对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进行甲苯甲醇烷基化反应评价。其中氢氧化钠溶液浓度为1.0 mol/L、处理时间为30 min得到的介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂催化甲苯甲醇烷基化反应的活性较高。对介微孔ZSM-5分子筛负载五氧化二磷催化剂进一步采用铂进行改性,将制备的催化剂用于甲苯甲醇烷基化反应,在460 ℃条件下连续反应505 h,甲苯转化率保持在10.9%,二甲苯中对二甲苯的选择性保持在96%以上。研究结果表明,五氧化二磷、铂改性的介微孔ZSM-5分子筛催化剂具有优异的甲苯甲醇烷基化反应性能。 相似文献
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甲苯与叔丁醇在超稳Y沸石上的烷基化反应研究 总被引:1,自引:0,他引:1
考察了HM、USY、Hβ、HZSM-5等4种沸石分子筛在甲苯与叔丁醇烷基化反应中的催化性能,用NH3-TPD和Py-IR等手段对几种催化剂的物化性质进行了表征.结果表明,除催化剂的酸量外,催化剂的酸种类和孔结构也是影响催化性能的重要因素;L酸在甲苯的叔丁基化反应中起主要活性中心作用,且强酸中心的存在对烷基化产物的选择性不利.采用催化活性较高的超稳Y沸石分子筛作催化剂,考察了反应条件对烷基化反应的影响.在适宜的操作条件下,即催化剂焙烧温度623 K、反应温度180℃、反应时间4 h、初始压力0.6 MPa和n(叔丁醇)/n(甲苯)为2时,甲苯转化率达46.4%,叔丁基甲苯(TBT)选择性为97.0%,对叔丁基甲苯(p-TBT)选择性为65.9%. 相似文献
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HM负载磷钨酸催化合成对叔丁基甲苯的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以HM沸石分子筛负载磷钨酸(PW)作为催化剂,在100 mL高压釜反应器中进行甲苯与叔丁醇合成对叔丁基甲苯的烷基化反应。考察不同磷钨酸负载量对甲苯与叔丁醇烷基化反应的影响,并用XRD、TG-DSC和NH3-TPD手段对不同负载量催化剂进行了表征,并在反应中考察了他们的催化性能。结果表明,中低负载量的磷钨酸均匀分散于HM表面,当磷钨酸的负载量为25%时,磷钨酸在HM表面高度分散呈现较高活性,催化剂的焙烧温度为350℃。采用25%PW/HM作为催化剂,研究各种反应条件对催化剂性能的影响,在适宜的反应条件下,即反应温度为160℃,叔丁醇与甲苯摩尔比为3,初始压力为0.6 MPa,催化剂的质量分数为20%时,甲苯的转化率为36.3%,对叔丁基甲苯的选择性为82.1%。 相似文献
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用脉冲微反技术对甲醇-甲苯侧链烷基化反应催化剂进行了评价,发现在所用几种催化剂中,X型沸石的活性和选择性最佳。随着交换的碱金属离子半径的增大,活性和选择性均有增大趋势。用H3BO3 和CaO对KX沸石进行改性后可显著提高侧链烷基化选择性。将浸渍H3BO3的KX和碱土化合物改性的KZSM-混合而成的双组分催化剂具有良好的活性和选择性。 相似文献
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采用水热合成法制备大晶粒ZSM-5分子筛。通过调节碱处理过程中碱种类和处理时间得到一系列多级孔ZSM-5催化剂,考察了催化剂在甲苯与甲醇择形烷基化反应中的催化性能,及不同孔结构对甲苯转化率和对二甲苯选择性的影响。结果表明,采用0. 2 mol/L四丙基氢氧化铵(TPAOH)溶液在65℃处理30 min得到的催化剂的反应性能优于其他处理方法得到的ZSM-5催化剂。该催化剂在未经后续改性的前提下连续运转30 h,平均对二甲苯选择性为68. 36%,甲苯转化率为11. 24%,催化效果优于母体,但该催化剂的积炭量大大降低,稳定性更好。 相似文献
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将甲苯液相均相选择性催化氧化反应的催化剂分为:过渡金属盐、杂多化合物、过渡金属配合物、非金属化合物、复合催化剂等,对反应条件、结果和机理进行了总结。杂多化合物或金属卟啉参与反应时,反应条件较温和,对苯甲醛和苯甲醇的选择性高。复合催化剂通常表现出更好的催化性能,而且,当催化剂由非金属催化剂和金属催化剂组成时,对产物的选择性主要取决于金属催化剂部分。此外,以甲苯侧链的氧化为重点阐述了反应机理,指出开发更高效的复合催化剂和粗甲苯的氧化工艺是今后的发展重要方向。 相似文献
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概述了组合催化的基本原理及实验装置,主要介绍了组合催化在丙烯环氧化制环氧丙烷、甲醇与甲苯侧链烷基化制苯乙烯、丁二烯制四氢呋喃、乙烷/丙烷氧化脱氢制乙烯/丙烯等石油化工过程催化剂研发中的应用,指出组合催化将是未来发现新催化材料及新催化过程的有效手段。 相似文献
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采用不同浓度的Mg(NO3)2交换NaY制备了不同含量的MgY催化剂,考察了其在甲苯与叔丁醇反应中的催化性能,并用ICP和NH3-TPD等表征手段对催化剂物化性质进行了表征,结果表明,Mg含量为7.2%对应的催化剂酸量最大。采用MgY8为催化剂,研究了各种反应条件对催化性能的影响。结果发现,在适宜的反应条件下,即反应温度180℃,n(叔丁醇)/n(甲苯)=4,w(甲苯)/w(MgY8)=5,反应时间4 h时,甲苯转化率达48.3%,对叔丁基甲苯选择性为68.8%。 相似文献
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