流化床型络合液再生工艺研究

随着工业化进程的加快,如何减少氮氧化物的排放受到了人们的强烈关注。目前,由于络合吸收法对一氧化氮(NO)具有良好的吸收性能,被视为未来脱硝技术的重要发展方向,但络合液的再生仍然是一个难题。本文针对络合脱硝中Fe(II)EDTA-NO络合液再生困难且无法连续运行问题进行了探究。以氮掺杂多孔碳为载体,钯纳米微团为活性组分制备出颗粒状Pd/NPCs催化剂,通过X射线衍射、透射电子显微镜、X射线光电子能谱对Pd/NPCs进行表征。结果表明,钯纳米微团成功负载到载体上,其平均粒径为2.36 nm,Pd⁰含量为68%(质量分数),对还原Fe(II)EDTA-NO有着良好的催化活性。进一步探究了溶液pH、反应温度、氧含量及液气比等因素对催化剂催化还原Fe(II)EDTA-NO的影响,搭建了一套可持续运转的流化床试验装置,其评价试验结果表明在气流量为200 L/h,NO含量为0.07%(体积分数)条件下,可以维持脱硝率80%以上3 h。     

饱和络合脱硝液Fe(Ⅲ)EDTA的催化还原再生

研究了活性炭负载铜基催化剂应用于乙二胺四乙酸铁(二价)络合物(Fe~((Ⅱ))EDTA)湿法除氮氧化物的催化性能。通过等体积浸渍的方法制备了负载铜基催化剂,对比了活性炭、酸碱改性活性炭和活性炭负载的Cu,Cu_2O,CuO的脱硝效果。研究表明:提高再生过程的时间和温度,有利于脱硝液的再生和脱硝效率。通过碱改性的活性炭有助于脱硝液再生,负载铜基催化剂后湿法脱硝性能明显提升。以硼氢化钠碱溶液还原制备的活性炭负载铜催化剂具有稳定的Fe~((Ⅱ))EDTA络合液脱硝性能。     

配NO2调节NOx氧化度双循环一塔硫硝同脱研究

以石灰浆液作吸收液,在筛板塔双循环模式下开展了模拟烟气同时脱硫脱硝实验,并通过配加NO2调节NOx氧化度来提高脱硝率.主要研究了液气比、吸收液温度、NO2/NOx (体积比)、SO2浓度等因素对脱硝率的影响.实验结果表明:当烟气量20 m3/h,SO2和NO进气体积分数分别为5.5×10-4和3×10-4,NO2/NOx为0.5,液气比4 L/m3,温度298 K的石灰浆液吸收烟气时,SO2和NOx的吸收率分别可达到96.63％和88.36％,实现了脱硫脱硝同塔完成.     

活性炭催化还原三乙烯四胺合钴(Ⅲ)离子的实验研究

以水作为还原剂,活性炭作为催化剂,实现三乙烯四胺合钴(Ⅱ)离子的再生,使脱硝吸收液保持持续高效的脱硝效果。模拟工业应用的实际情况,在固定床反应器内研究了活性炭催化还原三乙烯四胺合钴(Ⅲ)离子的反应过程。实验结果表明:活性炭对三乙烯四胺合钴(Ⅲ)离子具有很好的催化还原效果;反应的最佳p H值为1.82—1.96;温度升高,再生反应速率加快;最佳流量为10 m L/min;再生反应速率随着溶液初始浓度的增大而增大。     

活性炭负载磷钨酸用于烟气脱硝抗水性能实验研究

通过硝酸活化和高温水热活化方法对活性炭进行表面改性,之后在改性活性炭上负载不同含量的磷钨酸考察催化剂在有水蒸汽条件下的催化氧化脱硝催化活性,初始反应条件为：温度80 ℃,空速800 h^-1,O₂体积分数为5%、H₂O体积分数为4.2%、NO含量为443 mg·m^-3。通过FT-IR表征制备的催化剂评价前后表面有机活性基团的变化,将不同磷钨酸负载量下活性炭催化剂的脱硝活性评价结果和红外光谱结合,结果表明,湿气条件下,磷钨酸负载质量分数为10%时制备的催化剂能够较好地保持催化氧化脱硝稳定性,NO脱除效率约40%。考察不同操作参数,如温度、水蒸汽含量、O₂含量和空速对负载质量分数10%磷钨酸的活性炭催化剂催化氧化脱硝抗水性能的影响,最优操作条件：温度120 ℃,O₂体积分数8%,水蒸汽体积分数6%,空速1 000 h^-1,催化氧化反应的NO转化率达62%。     

运行工况对某火电厂选择性催化还原脱硝催化剂活性的影响

催化剂是选择性催化还原脱硝技术的核心，其催化性能直接关系脱硝效果。在某火电厂选择性催化还原脱硝装置中取出新鲜催化剂，用SEM、BET、TG、TPD-TPR和XRD进行催化剂特性表征，在火电厂实际运行的空速3 500 h^－1和反应温度350 ℃下，NO转化率为93.96％。提出了火电厂催化剂运行及管理的建议。     

以偏钛酸为原料的催化剂的脱硝性能研究

以偏钛酸为原料通过浸渍法和固相物质的热分解法来制备以NH3为还原剂选择性催化还原NOx的催化剂V2O5-WO3/TiO2。着重考察催化剂组成、NH3/NO摩尔比和模拟烟气中O2浓度对催化剂脱硝性能的影响。催化剂的脱硝性能测试结果表明催化剂V2O5(1.2%)-WO3(8.8%)/TiO2具有较高的催化活性和较宽的活性温度窗口,NO的转化率最高可达98.77%。综合考虑NH3逃逸、设备腐蚀和环境问题,NH3/NO摩尔比控制在1.2以内比较合适;富氧条件对脱硝催化反应的进行更有利。     

双金属交换的Cu-Mn/SSZ-39催化剂的NH3-SCR脱硝性能

以SSZ-39为载体,采用离子交换法制备不同铜锰物质的量比的Cu-Mn/SSZ-39分子筛催化剂,并考察其在以NH3为还原剂的选择性催化还原NO反应(NH3-SCR)中的脱硝活性.通过XRD、SEM、N2吸脱附、NH3-TPD、H2-TPR、XPS、ICP等对催化剂的结构、形貌、表面酸性等进行表征.结果表明,Cu2+提供主要的反应活性位,使催化剂具有良好的脱硝活性和N2选择性;Mn2+/3+交换提高了催化剂的表面酸性,特别是增加了弱Lewis酸的含量;Cu2+、Mn2+/3+双金属交换的Cu-Mn/SSZ-39催化剂具有良好的低温脱硝活性和水热稳定性.当Cu与Mn的物质的量比为1:0.6时,Cu-Mn(0.6)/SSZ-39具有最低的起燃温度(T50为125℃),在184～433℃的宽温度范围内NO转化率达到90％以上,并在450℃内保持90％以上的N2选择性.水热老化后的Cu-Mn/SSZ-39-A基本保持了原有的晶型、形貌和脱硝活性,体现了良好的水热稳定性.     

燃煤电厂废旧SCR脱硝催化剂中TiO2载体的回收与再利用

以燃煤电厂废弃SCR脱硝催化剂为研究对象,考察了浸出时间、温度、液固比和NaOH浓度对碱浸过程Al、Si、V、W、Ti等元素浸出率以及浸出渣比表面积、孔容的影响。结果表明,碱浸的最优工艺条件为反应时间180 min、温度160℃、液固比15 ml·g^-1、NaOH浓度2.5 mol·L^-1。在最优工艺条件下得到的浸出渣主要成分为锐钛矿型TiO₂,经稀硫酸洗涤后作为载体,通过负载与新鲜催化剂相同含量的WO₃和V₂O₅,制备了V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂。对催化剂进行脱硝活性评价,结果表明,再生载体制备的催化剂脱硝活性恢复至新鲜催化剂水平,300℃时NO转化率达到97.8%,且具有良好的抗硫抗水性。     

Mn-Ce/活性焦低温脱硝催化剂热再生机制

采用等体积浸渍法制备Mn-Ce/活性焦催化剂,通过在固定床中分两阶段模拟移动床反应器脱硫脱硝过程,制得吸附SO2饱和的Mn-Ce/活性焦催化剂。采用氮气+水蒸汽的方法对催化剂进行再生,发现热再生后催化剂脱硝效率不理想,再生后脱硝效率低于50%。通过BET、XRD、XPS、TPD等表征手段研究发现,催化剂再生后比表面积、孔容都有所减小,Ce3+的含量和Lewis的量酸性位没有恢复,推测催化剂热再生时,吸附在孔道中的SO2与活性物质Ce O2发生反应生成Ce2(SO4)3或是Ce(SO4)2,减少了活性中心Ce的含量,阻塞了催化剂孔隙,使得催化剂再生后脱硝效率变差。