粘结剂对蜂窝状V2O5/ACH同时脱硫脱硝活性的影响

在以硅酸盐和酚醛树脂为粘结剂的蜂窝状活性炭(ACH)载体上担载V2O5,制备了系列V2O5/ACH催化剂,考察了粘结剂对其同时脱硫脱硝活性的影响. 结果表明,以硅酸盐为粘结剂的催化剂中碳和碱金属含量改变,影响脱硫脱硝活性,碳含量高、碱金属含量低的载体适合用于制备脱硫脱硝催化剂. 以酚醛树脂为粘结剂的催化剂具有较高的碳含量和微孔孔容,脱硫活性较高,但脱硝活性低. 添加硅酸盐所制催化剂因其具有较高的氧/碳比例,导致脱硝活性较高,但载体的微孔数量减少,从而降低了比表面积和微孔孔容,进而降低其脱硫活性. 在添加30%硅酸盐或酚醛树脂(碳化温度为900℃)的最佳条件下,硅酸盐为粘结剂所制催化剂的脱硝率达90%以上,酚醛树脂为粘结剂所制催化剂的硫容为7.3%(w).     

改性催化剂织构强化低温NH3-SCR脱硝性能的研究进展

采用选择催化还原技术（SCR）有效脱除NO_x的关键在于高效催化剂,而催化剂脱硝性能主要取决于催化剂的物理化学性质,催化剂织构特性的差异对于催化剂低温活性及抗中毒性能具有重要的影响。本文综述了近年来通过改性催化剂织构强化催化剂脱硝性能的研究进展,重点阐述了通过拓展催化剂载体比表面积及提高活性物质的表面分散性等织构改性来优化催化剂微观形态,由此提高催化剂低温脱硝性能;同时介绍了改性催化剂织构的常用方法;并总结了近年来国内外学者对特殊结构催化剂的研究,众多文献表明催化剂的特殊结构和形态可以显著改善催化剂的酸性和活性位性质,提高催化剂的脱硝性能和抗中毒性能。在此基础上展望了未来催化剂织构改性的研究方向;寻求更合适的物理化学方法应用到催化剂织构改性、进一步采用仿真模拟技术用于催化剂研究以及继续开发研究特殊结构催化剂并应用到工程实践中。     

钛白粉团聚体负载金属催化剂的脱硝活性

通过向工业钛白粉水相悬浮体系中添加十六烷基三甲基氯化铵作为改性助剂,制备出粒径均匀的球形二氧化钛团聚颗粒.通过傅里叶变换红外光谱、X-射线衍射、透射电子显微镜、BET比表面积测试法和扫描电子显微镜等分析手段表征了颗粒的结构形态及表面理化性质.团聚颗粒经煅烧后负载锰、钒等过渡金属氧化物制得脱硝催化剂,并对催化剂进行了脱硝活性评价.实验结果表明,与未改性的工业钛白粉相比,该颗粒物负载过渡金属氧化物时,煅烧前后均具有更大的比表面积、孔体积和孔径:与未改性钛白粉作载体相比,以该颗粒物为载体所制备的脱硝催化剂在催化剂适用温度窗口下,均表现出更好的脱硝活性.     

酸处理对粉煤灰-凹凸棒石锰基催化剂低温脱硝活性的影响

为提高粉煤灰和天然凹凸棒石粘结成型作为载体负载锰氧化物催化剂(MnxOy/FA-PG)选择性催化还原(SCR)脱硝活性和稳定性,采用了不同种类的酸对MnxOy/FA-PG催化剂进行酸洗改性。实验考察了酸种类,酸浓度及酸洗步骤等条件对MnxOy/FA-PG催化剂SCR低温活性的影响,并进行了工艺条件的优化。结果表明,在活性组分锰氧化物前驱体负载步骤之前,采用物质的量浓度为0.6~1.2 mol/L的醋酸,直接对粉煤灰-凹凸棒石载体进行提前酸处理,制备的载体酸洗型MnxOy/FA-PG催化剂在低温下具有最佳的SCR脱硝活性,相比于未酸洗催化剂,尤其在100~150℃较低温度下载体酸洗型催化剂的SCR脱硝活性显著提高。     

硅系黏结剂对涂覆型蜂窝体催化剂性能的影响

以黏土蜂窝体为廉价载体浸涂V–W–Ti催化剂浆料，制备涂覆型蜂窝体催化剂。考察了涂覆型蜂窝体催化剂制浆过程中分散剂、黏结剂、增强剂等因素，并通过XRF, XRD, BET及SEM等手段对其表征。结果表明，黏结剂对催化剂脱硝活性和强度影响最大，黏结剂B3制备的涂覆型蜂窝体催化剂脱硝活性和强度最优，表面形成了致密的涂层，具有更高的强度。在优化参数条件下制备的涂覆型蜂窝体催化剂单孔道NO转化率达20.3%，优于商用挤出型蜂窝体催化剂(NO转化率18.1%，单孔道)，其催化剂用量显著降低。耐磨测试结果预测所制涂覆型蜂窝体催化剂在焦化厂烟气条件下稳定工作时长预期达128000 h，极具工业应用前景。     

La、EDTA改性对Ni-W/TiO_2-Al_2O_3催化剂结构及加氢脱硫性能的影响

采用等体积浸渍法制备了以TiO_2-Al_2O_3为载体,Ni、W为活性金属组分的加氢脱硫催化剂,考察了稀土金属镧(La)、乙二胺四乙酸(EDTA)改性以及La-EDTA组合改性对催化剂结构和加氢脱硫性能的影响。通过X射线衍射、N2吸附-脱附、H2-程序升温还原和扫描电子显微镜对催化剂进行表征分析。结果表明,La和EDTA均可改善活性组分与载体间的相互作用,增加了Ni-W-S活性相的数量,有利于金属组分的还原;同时能够丰富催化剂孔道,抑制催化剂表面金属离子聚集,得到更好的孔结构、更高的活性相分散度。La或EDTA以及两者同时改性后的催化剂噻吩硫脱除率均明显高于未改性催化剂,其中Ni-W-La-E催化剂上噻吩转化率为99.7%。     

载体孔结构对银基催化剂性能影响

乙烯氧化制环氧乙烷银催化剂所用载体为大孔惰性α-Al_2O_3。载体孔道结构对金属银的分布有调控作用,通过选择适宜的孔道结构,采用银胺溶液浸渍,热分解可以获得特定尺寸分布的负载银催化剂。以不同粒度和晶相的氧化铝复配,添加不同的扩孔剂,制备了孔结构不同的三种载体负载银制得银催化剂。对银催化剂进行TGA和SEM分析,并考察其催化性能。结果表明,选用平均孔径为(1～2)μm、多孔性α-Al_2O_3载体制得的催化剂具有较高活性和选择性。     

Co/Al_2O_3催化剂制备及其合成重质烃的反应性能

以不同孔道结构Al_2O_3作载体,甲醇、乙醇和柠檬酸作分散剂,通过等体积浸渍法制备系列Co/Al_2O_3费托合成催化剂。采用XRD、TG-DSC和H2-TPR等考察制备方法对催化剂结构的影响,并在固定床反应器中对催化剂进行性能评价。结果表明,采用具有适宜孔道结构Al_2O_3作载体才能获得综合性能较好的催化剂,3种分散剂的加入,促进了钴物种在载体上的分散,增强了钴与载体间的相互作用,改善了催化剂费托合成反应活性,显著提高了重质烃时空收率。     

锰基NH_3-SCR低温脱硝催化剂研究进展

锰基催化剂在低温氨选择性催化还原(NH3-SCR)脱硝反应中表现出良好的催化活性。讨论H_2O和SO_2对锰基催化剂活性的影响,综述通过制备方法改性、添加助剂和优化载体改善锰基催化剂抗H_2O和抗SO_2性能的研究进展,并对锰基低温SCR催化剂的研究方向进行展望。     

负载型非钒基脱硝催化剂的研究

以铁为主要活性组分,过渡金属为改性剂,Al_2O_3为载体制备了一种负载型非钒基脱硝催化剂,并考察了活性组分负载量、焙烧参数、活性前驱体等对催化性能的影响。结果表明,活性组分负载量和焙烧升温速率对催化剂活性影响较大;二价铁盐得到催化剂活性优于三价铁盐,其中以FeCl_2为前驱体得到的催化剂活性最佳;通过铈或锡改性后催化剂的活性从65%提高至87%。     

V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的制备及其烟气脱硝性能

以活性成分负载量、负载顺序和焙烧温度等关键制备参数因素进行正交实验设计制备了V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂,对其进行XRD和TPR表征,并在自行设计搭建的SCR烟气脱硝实验平台上评价其(300~390)℃的SCR脱硝性能。结果表明,活性成分钒和钨绝大多数以非晶态形式存在于载体表面,且具有良好的分散性;主要活性成分V_2O_5负载量越高,脱硝率越高;400℃焙烧温度可以形成催化反应所需的晶相,且维持催化剂较高的比表面积;催化剂低温活性和高温活性是由表面富集和各种成分之间相互作用共同产生的结果,活性组分与载体之间的相互作用对315℃低温脱硝活性影响明显,以先钒后钨负载顺序为宜,表面富集对390℃高温脱硝活性起主要作用,以钒钨同时负载或先钒后钨负载顺序较好;随着m(WO_3)∶m(V_2O_5)的增加,在7.5∶1处催化剂的脱硝率升至最高,随后迅速下降,WO_3负载质量分数以6%为宜。在优化条件V_2O_5负载质量分数0.8%、WO_3负载质量分数6%、先钒后钨负载和400℃焙烧温度下制备了催化剂并进行脱硝性能验证,315℃低温脱硝活性达到69.56%。     

V/CGS低温NH_3-SCR催化剂的制备及性能研究

以煤气化渣(CGS)为载体,采用等体积浸渍法负载1%的钒制备V/CGS催化剂。考察了煅烧温度、预氧化温度对催化剂脱硝活性的影响。经活性评价发现,500℃煅烧、250℃预氧化后的催化剂低温脱硝活性最佳。此外,还考察了空速、SO2体积分数对V/CGS催化剂脱硝活性的影响。通过XRD、XPS、H2-TPR以及物理吸附等方法对催化剂结构进行表征。结果表明,V/CGS催化剂中钒主要以V5+状态存在,经预氧化后V5+含量相对增加8%,促进了催化剂的脱硝活性。另外,在SCR反应过程中,低浓度SO2对V/CGS催化剂脱硝具有促进作用。     

低温NH3-SCR脱硝催化剂抗水抗硫策略及研究进展

综述了国内外在选择合适的载体和制备方法、元素掺杂改性以及调节催化剂结构和形貌等改善低温脱硝催化剂抗水、抗硫性方面的研究成果，探讨了几种典型低温SCR催化剂提高耐水、耐硫性的方法，为今后优化和开发具有耐水和耐硫性能的低温NH₃-SCR催化剂提供参考。     

FeCoY催化剂的催化还原脱硫脱硝性能

以CO为还原剂,FeCoY为活性组分,采用等体积浸渍法制备了一系列不同负载量、不同载体的催化剂FeCoY/AC,并在微型固定床反应器上探讨催化剂同时脱硫脱硝活性及抗氧化性。通过XRD、BET、H2-TPR对催化剂进行了表征。结果表明:经过硝酸预处理的催化剂能显著提高催化剂的性能;通过同时脱硫脱硝正交实验,得到活性组分Fe、Co、Y分别占载体质量10%、6%、3%的催化剂10Fe6Co3Y/AC为最优组合,脱硫脱硝转化率均能达100%,T90%(脱硫脱硝转化率同时达到90%时的温度)约为218℃。XRD结果表明:催化剂具有尖晶石结构。抗氧化性实验初步判断脱硫过程遵循Redox-COS协同作用机理,而脱硝仅遵循COS机理,体积分数为1%的O2对NO和SO2的活性位点表现出不同的毒害作用。     

多孔陶瓷为载体的C3馏分选择加氢催化剂的研究

采用氧化铝涂层改性后的多孔陶瓷为载体，制备以钯为活性组分的C₃馏分选择性加氢催化剂。该载体可提供较大的比表面积，催化剂活性组分负载均匀。微反实验结果表明，制备的催化剂具有较高的C₃馏分选择加氢活性和选择性。     

助剂W改性α-氧化铝载体对乙烯环氧化银催化剂性能的影响

制备了系列含W化合物的改性α-氧化铝载体,通过BET、XRD、SEM、XPS等研究了助剂W对α-氧化铝载体孔结构和形貌的影响,以及载体表面通过助剂W改性后对催化剂表面银粒尺寸、分布、形貌特征和银氧结合能的影响。结果表明,助剂W改性α-氧化铝载体后载体孔道变大、孔容增加,载体表面与银的作用增强,银粒分布更均匀,尺寸增长变缓,延长了银粒聚集时间。在微型固定床反应器中对催化剂进行长周期稳定性评价,结果表明,助剂W改性载体制备的银催化剂活性明显提高、稳定性显著改进,银催化剂的选择性与银粒子尺寸相关,为了获得较好的选择性需要控制助剂W加入量。     

铈基SCR脱硝催化剂研究进展

近年来铈（Ce）基脱硝催化剂成为低温脱硝领域的研究热点,按载体类型可分为金属氧化物催化剂、二氧化钛载体催化剂、分子筛载体催化剂、活性炭及氧化铝载体催化剂等。按催化剂种类分别介绍了掺杂改性、制备工艺、反应条件等对催化剂性能的影响,并阐述了可能的原因机理。目前,铈基催化剂大多处于实验室阶段,工业化应用尚存在问题,尤其作为低温脱硝催化剂,活性中心堵塞问题更加突出,并且催化剂成本较高。未来可从催化剂制备工艺入手解决催化剂成型问题,以实现工业应用。同时探讨催化剂中毒机理,进一步提升其抗中毒能力。另外,寻求适宜的材料与铈掺杂组合,达到高效脱硝和经济效益最大化。     

金属负载型有序介孔碳催化剂的制备及应用研究进展

在金属负载型有序介孔碳催化剂的制备工艺过程中,合成比表面积高、孔道结构规整、活性组分高度分散以及粒径尺寸小的催化剂是当前研究的热点,常用的制备方法有浸渍法、化学还原法、一步合成法及共组装合成法等。通过对介孔碳载体改性并采用不同的制备方法调控活性金属在有序介孔碳载体中的粒径及分散度,可提高其在工业废水处理、电化学、催化、储氢等领域的性能。     

低温钒基脱硝催化剂的研究进展

钒基催化剂在中高温环境下具有较好的脱硝活性,但是在工作环境温度低于200℃时,其脱硝活性很低,因此需要通过助剂掺杂、改变制备工艺对钒基催化剂在低温下的脱硝活性进行改善。本文从载体、助剂、制备方法三个方面进行详细分析,阐述了其各自对钒基催化剂在低温下实现高效率抗硫脱硝的机理及意义。最后指出目前钒基催化剂抗硫脱硝存在的问题,以及对下一步需要研究的方向进行总结。     

低温钒基脱硝催化剂的研究进展

钒基催化剂在中高温环境下具有较好的脱硝活性,但是在工作环境温度低于200℃时,其脱硝活性很低,因此需要通过助剂掺杂、改变制备工艺对钒基催化剂在低温下的脱硝活性进行改善。本文从载体、助剂、制备方法三个方面进行详细分析,阐述了其各自对钒基催化剂在低温下实现高效率抗硫脱硝的机理及意义。最后指出目前钒基催化剂抗硫脱硝存在的问题,以及对下一步需要研究的方向进行总结。