氮硫掺杂生物炭/过一硫酸盐体系降解水中磺胺异唑

利用高温热解的方式制备由氮、硫元素掺杂改性的生物碳质纤维材料,并借用扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）等多种技术对材料性质进行分析。实验以制备材料为催化剂活化过一硫酸盐（PMS）降解水中的磺胺异唑（SSX）,研究其降解效果,探讨材料活化PMS的机理。结果表明：N、S的掺杂显著提升了材料活化PMS降解SSX的性能,其中NSC-5的催化性能最佳,当NSC-5投加量为0.4g/L、PMS浓度为0.25mmol/L、SSX浓度为10mg/L时,反应90min后可去除80%以上,反应速率是生物碳质材料（BC）参与进行反应的2.7倍,这与其表面增加的官能团相关。电子顺磁共振（EPR）结果表明,SSX降解过程中起主要作用的组分是单线态氧（¹O₂）、硫酸根自由基（·SO{}_{\mathrm{4}}^{-}）和羟基自由基（·OH）,氮硫的掺杂加快了电子转移速率,进而提高材料的催化活性。     

铁酸钴活化过一硫酸盐处理高盐废水中罗丹明B的研究

采用溶胶-凝胶法制备了催化剂铁酸钴（CoFe₂O₄）纳米材料,借助扫描电子显微镜（SEM）和 X 射线衍射仪（XRD）对催化剂进行了表征。配制了质量浓度 10 g/L 硫酸钠,50 mg/L 的罗丹明模拟废水,开展了铁酸钴活化 PMS降解高盐废水中罗丹明 B（RhB）的实验。对比了单独投加 PMS、CoFe₂O₄和同时投加 PMS/CoFe₂O₄对 RhB 的降解效果,探究了 PMS投加量、CoFe₂O₄投加量、初始 pH、硫酸钠含量等因素对过一硫酸盐/铁酸钴（PMS/CoFe₂O₄）体系降解RhB 效果的影响。结果表明,PMS/CoFe₂O₄体系降解高盐废水中 RhB 效果显著;硫酸钠的存在对 RhB 的降解过程有一定的抑制作用;在PMS投加量0.8 mmol/L、CoFe₂O₄投...     

离子热碳化制备Fe/N共掺杂生物炭及其催化性能研究

以铁基离子液体[BMIm]FeCl₄和木质纤维类生物质废弃物为前驱体,采用离子热碳化方法制得铁/氮共掺杂生物炭（Fe-N/BC）催化剂,并对其性质进行了表征。研究了Fe-N/BC催化剂活化过一硫酸盐（PMS）处理有机污染物罗丹明B和双酚A的性能,并对Fe-N/BC催化剂进行了吸附实验、催化动力学实验和自由基淬灭实验。结果表明,Fe-N/BC为包覆有铁金属纳米颗粒的氮掺杂石墨化碳材料,空泡结构和发达的孔隙结构使其具有很强的吸附性能,60 min后才达到吸附平衡,吸附50%的双酚A;加入氧化剂过一硫酸盐后,30 min后对双酚A的降解率达到95.5%,远远快于氮掺杂生物炭（N/BC）材料和生物炭（BC）。Fe-N/BC活化PMS降解双酚A过程中对pH不敏感,反应方式主要通过非自由基路径实现。     

热解时间对污泥生物炭活化过硫酸盐的影响研究

污泥热解制备生物炭是一种污泥有效处理处置与资源化利用方法。通过控制热解时间,调控污泥生物炭表面的活性位点,改变过一硫酸盐（PMS）体系中的活性物种组成,可实现环丙沙星（CIP）的高效降解。研究发现,热解温度为700℃、热解时间为120 min时,污泥生物炭具有较高的PMS活化性能,对CIP的去除率近90%。机理探究表明,¹O₂在体系中发挥主要作用。C==O、吡咯氮和—OH位点有利于¹O₂产生,C—O、吡啶氮、晶格氧和Fe位点促进·OH和SO₄^·-释放,石墨氮可促进PMS活化产生SO₄^·-。     

类普鲁士蓝的制备及其活化PMS降解双酚S

通过简单共沉淀法合成了类普鲁士蓝化合物(CoFe-PBA)，用于活化过一硫酸盐(PMS)降解有机污染物双酚S (BPS)。使用扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱等手段对Co Fe-PBA进行表征，结果表明Co FePBA由紧密结合的Co₃[Fe(CN)₆]₂构成，为纳米级，表面均匀分布着C、Fe、Co、O元素，具有丰富的活性位点。催化剂投加量300mg/L、PMS投加量400mg/L、p H=5.89条件下，Co Fe-PBA/PMS降解体系40min内去除73.77%的BPS，对酸性和共存离子(SO₄^2-、NO₃^-和Cl^-)敏感，碱性环境能促进PMS快速活化，重复实验显示该体系具有良好稳定性，使用4次后仅下降26.70%，活化性能优于其他材料。机理分析表明，CoFe-PBA与PMS相互作用，作用过程中改变了金属位点价态，发生电子转移，产生各种活性物质降解BPS，其主要作用活性物种为¹O...     

中空磁性微球活化过一硫酸盐降解水中甲氧苄啶的研究

采用溶剂热法制备了铁酸锰(MnFe₂O₄)中空磁性微球(HM-MnFe₂O₄),利用SEM、TEM、XRD、VSM、XPS、BET/BJH方法对材料进行表观和形貌分析,并将其应用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的甲氧苄啶(Trimethoprim, TMP),通过高效液相色谱法对降解效率进行评估。结果表明,在pH为9.0、PMS浓度为3.0 mmol/L的条件下,投加0.20 g/L的HM-MnFe₂O₄纳米材料可在120 min内完全降解10.0 mg/L的TMP。同时,考察了阴阳离子对TMP降解过程的影响,Cl^-对TMP的降解有促进作用,HCO^-₃、Cu²⁺和腐殖酸(HA)均具有一定的抑制作用。通过自由基猝灭实验发现降解体系受到·OH、O^-₂·的自由基和¹O₂的非自由基影响。循...     

nZVI@BC活化PMS氧化高硫酸盐废水中亚甲基蓝的研究

采用由小麦秸秆制备的生物炭（Biochar,BC）作为纳米零价铁（Nanoscale zero-valent iron,n ZVI）载体,制备出一种高效非均相催化剂-生物炭负载纳米零价铁（n ZVI@BC）,用于活化过一硫酸盐（Peroxymonosulfate,PMS）降解高硫酸盐印染废水中的典型染料亚甲基蓝（Methylene Blue,MB）。n ZVI@BC 表征结果表明,BC 具有优良的稳定性且富含活性官能团,负载于 BC 上的 n ZVI 分散性好。通过批次实验探究了初始 p H、n ZVI@BC 投加量、PMS 浓度和硫酸钠浓度对 n ZVI@BC/PMS 体系降解 MB 的影响。结果表明,在 MB 初始质量浓度为 40 mg/L,p H 为 3,n ZVI@BC 投加量为 0.2 g/L,PMS 质量浓度为 0.4 g/L,Na₂SO₄浓度为 0.2 mol/L 的条件下,反应 30 min 后 n ZVI@BC/PMS 体系对 MB 的降解率达到 90.36%。Na₂SO₄浓度超过...     

Cu/Co掺杂多孔炭活化过硫酸盐降解水中硝基酚研究

以MOF-74为模板制备了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂。用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N₂物理吸附/脱附等对催化剂结构进行了表征。研究并阐释了Cu/Co双金属掺杂多孔炭催化剂活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解4-硝基酚性能及机理。结果表明，在投加100 mg·L^-1催化剂、2 g·L^-1 PMS、初始pH为6时，15 min内硝基酚(60 mg·L^-1)去除率达98%以上。降解反应符合伪一级反应动力学模型。催化剂循环反应4次，降解率均高于90%。猝灭实验及电子顺磁共振分析表明自由基(·SO₄^-、·OH、·O₂^-)和非自由基(¹O₂)均参与了降解反应。在反应过程中，Co²⁺/Co³⁺和Cu+/Cu²⁺的氧化还原循环有效活化了PMS并促进活性氧化物种的生成，从而提升了催化剂...     

Bi2WO6光催化联合过一硫酸盐降解橙黄Ⅱ

利用简便的水热法制备Bi₂WO₆光催化材料，研究光照条件下Bi₂WO₆活化PMS降解橙黄Ⅱ溶液的效果，考察了Bi₂WO₆投加量、PMS质量浓度、初始pH、共存阴离子及腐殖酸(HA)对降解效果的影响。采用XRD、SEM和FT-IR对材料的晶体结构、表面形貌及反应前后结构进行表征分析，结果显示该材料在反应后表现出良好的稳定性。当Bi₂WO₆投加量为0.6 g/L、PMS质量浓度为0.8 g/L、橙黄Ⅱ质量浓度为10 mg/L、pH为7.5时，反应60 min内橙黄Ⅱ的降解率超过97%。实验体系在弱碱性条件下的降解效果最佳。共存离子实验结果表明，溶液中的Cl^-能促进橙黄Ⅱ降解，NO₃^-对降解的影响不明显，SO₄^2-、HCO₃^-、H₂PO_...     

钴铝铁三元类水滑石复合物活化PMS降解盐酸四环素

本文基于赤泥中的铁和铝组分,以赤泥为铁源与铝源,六水氯化钴为钴源,采用共沉淀法制备钴铝铁三元类水滑石材料（CoAlFe-LDHs）,用于活化过硫酸氢钾复合盐（PMS）降解盐酸四环素（TC-HCl）,考察了PMS投加量、CoAlFe-LDHs催化剂投加量、初始pH值及TC-HCl初始质量浓度对TC-HCl降解效果的影响。实验结果表明,在PMS物质的量浓度为0.75 mmol/L、CoAlFe-LDHs催化剂投加量为0.20 g/L、初始pH值为5.5、TC-HCl初始质量浓度为0.02 g/L的条件下,CoAlFe-LDHs对TC-HCl具有良好的降解效果,20min后TC-HCl的降解率可达97.6%。     

碳纳米管负载无定形MnO2活化过一硫酸盐降解苯酚研究

采用共沉淀法合成了无定形MnO₂@c-CNTs复合材料,研究了其活化过一硫酸盐(PMS)降解苯酚的性能。通过SEM、XRD对不同材料的微观形貌、晶体结构进行了表征,复合材料由无定形MnO₂包覆于羧基化多壁碳纳米管(MWCNTs-COOH,简称c-CNTs)上组成,仍保持了羧基化多壁碳纳米管的相互交织缠绕管状结构,相比单独无定形MnO₂催化活性提升明显。研究了不同反应条件下苯酚降解率的变化,结果表明：在苯酚初始浓度10 mg/L时,降解率随催化剂投加量和PMS投加量增加而升高,在中性和酸性条件下降解效果较好,碱性条件下有小幅下降。在催化剂投加量0.14 g/L,PMS浓度0.6 mmol/L,温度25℃,中性条件下,苯酚降解率可达96.7%。无定形MnO₂@c-CNTs/PMS体系中参与反应的主要活性物种为¹O₂和·O₂^-,以¹O₂为主导。     

腐殖酸/Fe~(2+)/PMS体系降解DMP的研究

研究投加了腐殖酸(HA)的Fe⁽²⁺⁾/过一硫酸盐(PMS)体系对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的降解。考察了体系沉淀物、腐殖酸浓度对降解DMP的影响。通过活性自由基和中间产物的鉴定推测了DMP的降解过程。结果表明,腐殖酸/Fe(2+)/过一硫酸盐(PMS)体系对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的降解。考察了体系沉淀物、腐殖酸浓度对降解DMP的影响。通过活性自由基和中间产物的鉴定推测了DMP的降解过程。结果表明,腐殖酸/Fe⁽²⁺⁾/PMS体系对DMP的降解明显优于其他体系,DMP的降解率可达100%。体系中生成的沉淀物是腐殖酸与铁的络合物,是促进DMP降解的重要物质。当腐殖酸浓度从1 mg/L增加至20 mg/L时,DMP的降解速率呈先增大后减小趋势。·OH和SO_4(2+)/PMS体系对DMP的降解明显优于其他体系,DMP的降解率可达100%。体系中生成的沉淀物是腐殖酸与铁的络合物,是促进DMP降解的重要物质。当腐殖酸浓度从1 mg/L增加至20 mg/L时,DMP的降解速率呈先增大后减小趋势。·OH和SO_4^(·-)是体系中主要的活性自由基。DMP降解的中间产物主要为邻苯二甲酸单甲酯、邻苯二甲酸和苯甲酸。     

Sr掺杂强化LaCo0.5Cu0.5O3型钙钛矿活化过一硫酸盐的性能

采用溶胶-凝胶法制备A位掺Sr的La_xSr_1-xCo_0.5Cu_0.5O₃钙钛矿增强传统B位掺杂钙钛矿活化过一硫酸盐（PMS）的能力。本文选取效果最好的La_0.7Sr_0.3Co_0.5Cu_0.5O₃型钙钛矿为研究对象，以偶氮染料AO7为目标污染物，考察了钙钛矿投加量、PMS浓度、pH和染料废水中常见Cl^-对La_0.7Sr_0.3Co_0.5Cu_0.5O₃/PMS体系降解AO7的影响，并测试了材料的重复利用性和矿化能力。结果表明，La_0.7Sr_0.3Co_0.5Cu_0.5O₃/PMS降解AO7的速度随着材料投加量和PMS浓度的增加而加快，在中性条件下反应速度最快且矿化率良好。该体系主要活性物种之一为·OH，但Sr掺杂后钙钛矿的O空位增多使得¹O₂也参与到降解过程之中。     

CoPc-PCN异质结高效界面电荷转移活化PMS降解四环素

将尿素和无水次磷酸钠通过高温磷化工艺制备了磷掺杂石墨相氮化碳(g-C₃N₄)纳米片(PCN),PCN继而与酞菁钴(CoPc)在马弗炉中煅烧构建了CoPc-PCN异质结(简称Co-PCN)。采用XRD、FTIR、SEM、TEM、HAADF-STEM、XPS、UV-Vis DRS对样品进行了表征,并评价了其活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素(TC)的性能。结果表明,异质结的构建使光的吸收边缘拓宽至可见光区,将20 mg 5%Co-PCN(5%为CoPc质量占PCN质量的百分数)加入50 m L初始质量浓度为10 mg/L的TC水溶液中可活化30 mg PMS,经过40 min反应后,其对TC的降解率达到98.8%,降解速率常数为0.087 min^–1。PCN与CoPc界面处的异质结势垒加速了光生电子/空穴的分离,同时强界面相互作用也为电子转移提供了通道,主要是O2还原生成大量的·O₂^-,并活化PMS产生·O₂^-、·SO₄     

升温速率对污泥-赤泥炭活化过一硫酸盐的影响

将污泥-赤泥复配热解制备催化剂可实现大宗固废的资源化利用。活性位点对活性物种的生成具有重要作用。升温速率可调控污泥-赤泥炭基催化剂(RSDBC)表面活性位点的组成,影响过一硫酸盐(PMS)体系中活性物种的生成。使用10℃/min的热解升温速率制备的RSDBC活化PMS,在120 min内磺胺甲唑(SMX)的降解率可达99.6%。通过N₂吸附脱附、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对RSDBC进行表征。结果表明,当升温速率在5～10℃/min范围内增大时,比表面积、Fe(Ⅱ)、C=O、吡啶氮和吡咯氮含量均增大。此外,机理探究表明Fe(Ⅱ)、C=O、吡啶氮和吡咯氮可同时促进羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO₄^·-)和单线态氧(¹O₂)这3种活性物种的生成,有利于SMX的降解。RSDBC-10/PMS体系中¹O₂为主要的活性物种。     

Co/g-C3N4复合催化剂活化过一硫酸盐高效去除环丙沙星的性能研究

以三聚氰胺、三聚氰酸和硝酸钴为原料，采用高温煅烧法制备出复合型催化剂(Co/g-C₃N₄),用其活化过一硫酸盐(PMS)降解环丙沙星(CIP)。考察了各因素对Co/g-C₃N₄活化PMS去除CIP的影响。结果表明，Co/g-C₃N₄质量浓度为0.5 g/L、PMS浓度为2 mmol/L、溶液初始pH为7、CIP初始质量浓度为5 mg/L、温度为30℃时，CIP在45 min内的去除率可达99.5%;催化剂在5次循环利用后对CIP的去除率仍有83.3%,表明Co/g-C₃N₄的可重复利用性和稳定性良好。自由基淬灭试验表明，Co/g-C₃N₄活化PMS去除CIP的机制包括自由基途径(SO₄·^-、·OH)和非自由基途径(¹O₂、O₂·^-),其中主...     

核壳式碳包覆纳米普鲁士蓝活化过一硫酸盐降解磺胺嘧啶

为遏制水中磺胺类药物污染问题，采用碳包覆技术合成了一种新型核壳式纳米普鲁士蓝(C-PBA)用于活化过一硫酸盐(PMS)降解水中常检出有机污染物磺胺嘧啶(SDZ)。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外吸收光谱仪(FTIR)分析测试了C-PBA的微观形貌、晶体结构和表面官能团等物理化学性质。系统研究了pH、共存阴离子、循环再生次数对C-PBA活化PMS降解SDZ的影响。结果表明，当PMS和C-PBA的投加量分别为0.5 mmol/L和0.2 g/L时，体系在15 min的反应时间内对10μmol/L SDZ的去除率为100%;催化体系能够较好地抵抗极端pH和水中共存阴离子的干扰。催化机理研究表明，Co/Fe氧化还原双循环能够促进主要活性物种SO^-₄·和表面结合自由基的产生。循环再生试验、金属离子溶出测试和生态毒性计算结果表明，C-PBA是一种具有广阔应用前景的新型PMS催化剂。     

还原氧化石墨烯膜负载Co3O4活化过硫酸氢钾降解罗丹明B

以RGO(还原氧化石墨烯膜)为载体,采用水热法制备RGO/Co₃O₄高效复合催化剂。通过XRD(X射线衍射仪)、SEM(扫描电子显微镜)和XPS(X射线光电子能谱仪)等手段对复合催化剂的结构、形貌和化学组成等进行表征,并以RhB(罗丹明B)为降解物评价复合催化剂活化PMS(过硫酸氢钾)的反应活性。另外,考察了PMS质量浓度、RhB初始质量浓度、pH值及温度对催化剂活化PMS降解RhB的影响。结果表明：在PMS质量浓度为100 mg/L、RhB初始质量浓度为10 mg/L、pH值为7、温度为25℃时反应18 min对RhB降解率为98%。自由基捕获实验结合ESR(电子顺磁共振)结果表明体系中同时存在SO₄^-·和HO·2种活性自由基。循环实验结果显示催化剂经过5次循环使用后对RhB的降解率仍保持90%以上,显示优异的循环稳定性。     

多级孔氮掺杂葡萄糖衍生碳的催化氧化应用

以葡萄糖为碳源、NaNO₃为模板和造孔剂，通过高温炭化法以及NH₃高温后处理合成了多级孔氮掺杂碳材料NC-X-T[X为NaNO₃与葡萄糖的质量比，T为温度(℃)]。采用N₂吸附-脱附、XRD、XPS、SEM、TEM对NC-X-T的比表面积、孔径分布、晶体结构、化学组成以及形貌进行了表征与测试。以NC-X-T为催化剂、过硫酸氢钾(PMS)为氧化剂，在不同条件下进行了苯酚的降解。结果表明，造孔和掺氮过程的协同可极大提升NC-X-T的催化性能。0.005 g NC-0.5-800及质量浓度1.0 g/L PMS在40 min内可将100 mL 5.3×10^–4 mol/L苯酚完全降解，反应速率常数高达0.397 min^–1，优于大多数金属及非金属催化剂。利用XPS对降解过程中NC-X-T的稳定性进行了研究，证实碳材料的氧化是其失活的主要原因，经过高温无氧处理可以恢复其部分催化活性。     

CoFe2O4@MS活化过一硫酸盐处理6-硝氧体废水的研究

采用溶胶-凝胶法制备了催化剂CoFe₂O₄@MS,对以其活化过一硫酸盐（PMS）处理重要染料中间体废水 6-硝氧体废水进行了研究。采用扫描电子显微镜（SEM）、X 射线衍射仪（XRD）和傅立叶变换红外吸收光谱仪（FTIR）对催化剂进行表征。系统研究了 PMS投量、催化剂投量、初始 pH 和反应温度对 CoFe₂O₄@MS/PMS 体系处理 6-硝氧体废水的影响。结果表明：CoFe₂O₄@MS/PMS 催化体系对 6-硝氧体废水 COD 降解效果显著;6-硝氧体废水 COD 降解率随 PMS 投量先增加后减少,随催化剂投量和温度的增加而增加;6-硝氧体废水 COD 降解在强酸性条件下效果最好,在强碱性条件下效果大幅降低。在实际废水处理时,选择 PMS投量 12 g/L、催化剂投量 0.5 g/L,在常温（25 ℃）下无需调 pH,反应 60 min 内对 6-硝氧体废水的 COD 降解率可达 99.84%。实验结果可为非均相过渡金属催化剂活化PMS 处理萘磺...