硝酸浸渍对活性炭纤维还原NO性能的影响

经初步筛选选定以聚丙烯腈为原料加工而成的两种活性炭纤维毡 (ACF) ,研究了其本体和经硝酸浸渍处理后脱除NO的性能 ,表明ACF经硝酸处理后脱除NO的性能有所提高 .在ACF上进行的程序升温脱附试验表明 ,ACF经硝酸浸渍处理后对O₂ 、CO和NO的吸附性能均强于未处理的 ,唯有CO₂ 相反 .根据文献与实验现象 ,认为NO在碳纤维上的解离吸附是此反应的控制步骤 ,反应的初级产物为CO₂ ,并按一级反应处理 ,得到了NO与碳反应的反应速率与温度的关联式 .研究表明经硝酸浸渍处理后的ACF脱除NO的性能恒优于未处理的 .     

CeO2/ACFN低温选择性催化还原烟气中的NO

制备了CeO2/ACFN(硝酸氧化处理的改性活性碳纤维)催化剂,对低温选择性催化还原(SCR)NO性能进行了考察.用SEM、BET和XRD进行催化剂结构特性表征,结果显示CeO2微粒高度分散在ACF的表面.实验表明,ACF先经过硝酸预氧化,然后再负载CeO2,能明显提高对NO的转化效率,CeO2负载量为9%(质量分数),180 ℃、空速为11000h-1时,CeO2/ACFN的NO脱除率为93.96%.     

CeO2/ACFN和MnOx/ACFN低温选择性催化还原NO研究

笔者研究了反应温度80～300℃之间,经过硝酸氧化处理的改性活性炭纤维(ACFN)负载CeO2和MnOx在以氨气为还原剂的选择性催化还原(SCR)过程中的催化活性,并进行扫描电镜(SEM)微观形态分析和X射线衍射仪(XRD)物相分析。研究发现,ACFN负载CeO2和MnOx具有较高的NO脱除率和较好的低温催化活性,其中ACFN负载10t?O2的低温催化活性优良,NO脱除率稳定在85%以上,并具有较宽的温度域(120～300℃)。XRD物相分析结果表明本实验方法合成的催化剂以非晶态形式存在。     

汞的吸附及氧化机理的理论研究进展

通过理论方法研究汞的吸附,可以从电子和原子水平对不同吸附剂的汞脱除形成深刻认识,从而指导设计合成更加高效的汞脱除吸附剂。本文介绍了近年来贵金属吸附剂、金属氧化物吸附剂、活性炭吸附剂在脱汞方面的理论计算及其改性研究进展,概述了汞在Pd(100)面以及不同金属氧化物吸附剂表面的非均相氧化机理。指出第二金属掺杂、合适的载体、吸附剂表面结构改性会提高吸附剂的脱汞性能;金属改性活性炭的金属种类以及负载量都会影响脱汞性能;不同吸附剂不同气氛下汞的氧化机理不同。最后结合国内外的研究现状,指出了NO、SO_2、H_2O等气体以及多种气体同时作用对脱汞性能的影响、分子筛等载体对脱汞性能的影响、从分子动力学模拟汞的氧化需要进一步深入研究。     

负载γ-Fe_2O_3椰壳活性炭催化剂的制备与表征

以椰壳活性炭为原料,硝酸为氧化改性剂,通过化学沉淀法将γ-Fe_2O_3负载到硝酸改性的活性炭上制得γ-Fe_2O_3/AC催化剂,探讨硝酸改性与负载金属氧化物γ-Fe_2O_3对活性炭物理性质和化学性质的影响。对催化剂采用XRD、SEM、BET、FTIR、XPS等手段进行表征。结果表明:实验制备的γ-Fe_2O_3晶粒纯度高,结晶性能好,Fe—O键特征峰明显,具有磁性的γ-Fe_2O_3可以成功地负载到活性炭表面;椰壳活性炭在经过硝酸改性后,孔隙结构遭到部分烧蚀,炭骨架收缩,虽然微孔数量和微孔孔容降低,比表面积减小了16.98%,但是含氧酸性官能团羧基与酯基增多,O元素含量增加;在负载了γ-Fe_2O_3后,γ-Fe_2O_3晶体可以附着在活性炭的表面和中大孔的孔壁上,同时在孔道内堆积叠加构造出更多的微孔,降低了γ-Fe_2O_3/AC的平均孔径,比表面积增大了8.11%。     

常温下碳基活性材料催化氧化NO的研究进展

针对常温、含高浓度O₂ 的NO污染气体排放控制,典型的选择性催化还原（SCR）技术已不再适用。以碳基活性材料为催化剂的NO常温催化氧化技术得到了广泛关注,该技术在常温和高浓度O₂条件下将NO氧化为NO₂,并以硝酸或硝酸盐形式加以回收利用,因此具有环保和经济双重效益,应用前景广阔。本文简要综述了碳基活性材料常温催化氧化NO的研究进展,阐述了NO催化氧化机理,介绍了碳基活性材料的表面物化特性和反应条件（O₂浓度、NO浓度、GHSV、反应温度、水蒸气和催化剂粒径等）对催化氧化NO的影响,以及活性炭、活性炭纤维、碳纳米纤维、炭干凝胶、金属负载碳基活性材料、炭化污泥等不同碳基活性材料的催化特性,总结并展望了未来碳基活性材料低温催化氧化NO的发展方向。     

活性炭纤维在催化领域中的应用

介绍了活性炭纤维(ACF)的表面化学结构、催化特性及其在催化中的研究与应用:脱硫反应,除 NO的反应,电极法处理废水;综述了ACF的载体功能:负载金属、金属氧化物、金属氢氧化物、杂多酸等催化 剂。指出需进一步研究氮含量在脱硫过程中所起的作用,以及作为ACF催化氧化活性位的官能团种类。进 一步研究负载物与载体间存在的相互作用,进而获得性能良好的ACF负载型催化剂。     

煤气净化中H2S干法脱除的研究进展

综述了活性炭、金属氧化物、复合金属氧化物和活性炭负载金属氧化物干法脱除H₂S的研究进展.分析了活性炭和单一金属氧化物在使用温度、脱硫效率和再生等方面的优缺点，指出复合金属氧化物和活性炭负载金属氧化物在使用温度、硫化效率和再生性能等方面都有很大改进，是应用前景广阔的脱硫剂.根据它们脱硫的原理和特点，结合半焦和活性炭性质上的相似性，对半焦负载金属氧化物制备脱硫剂的可行性进行了探讨.     

臭氧低温氧化烟气脱硝过程中的氮平衡试验研究

臭氧氧化污染物协同脱除技术利用臭氧的强氧化性,将烟气中溶解度较低的NO _x 、Hg、VOCs等多种污染物氧化为高价态或易溶解的形式,并结合尾部湿法喷淋系统实现污染物的同时脱除。由于其具有温度窗口低、脱硝效率高、反应速率快及改造难度小等优点,在工业锅炉、窑炉及非电行业得到广泛应用。但是在此过程中的污染物实际转化路径,尤其是氮氧化物的输入/输出平衡,目前还未有详细的验证试验支撑。因此本文针对典型臭氧氧化脱硝过程,对污染物脱除过程中的氮氧化物输入/输出平衡及氮元素流向进行了分析试验。试验结果表明,气相输入的NO经过臭氧氧化耦合湿法喷淋后逐渐转化为液相中硝酸根和亚硝酸根离子。在不同O₃/NO摩尔比下,气相氮元素的减少量均以液相中硝酸根及亚硝酸根的增加量存在,不存在其他含氮形式。同时,吸收浆液中硝酸盐及亚硝酸盐的转化率也与烟气中NO _x 脱除率相匹配。在NO/SO₂同时氧化条件下,调节O₃/NO摩尔比,结合湿法喷淋系统可以实现NO _x /SO₂的协同高效脱除,同时系统满足氮元素输入/输出平衡,为臭氧氧化污染物协同脱除技术的工程应用推广提供了依据。     

活性炭负载磷钨酸用于烟气脱硝抗水性能实验研究

通过硝酸活化和高温水热活化方法对活性炭进行表面改性,之后在改性活性炭上负载不同含量的磷钨酸考察催化剂在有水蒸汽条件下的催化氧化脱硝催化活性,初始反应条件为：温度80 ℃,空速800 h^-1,O₂体积分数为5%、H₂O体积分数为4.2%、NO含量为443 mg·m^-3。通过FT-IR表征制备的催化剂评价前后表面有机活性基团的变化,将不同磷钨酸负载量下活性炭催化剂的脱硝活性评价结果和红外光谱结合,结果表明,湿气条件下,磷钨酸负载质量分数为10%时制备的催化剂能够较好地保持催化氧化脱硝稳定性,NO脱除效率约40%。考察不同操作参数,如温度、水蒸汽含量、O₂含量和空速对负载质量分数10%磷钨酸的活性炭催化剂催化氧化脱硝抗水性能的影响,最优操作条件：温度120 ℃,O₂体积分数8%,水蒸汽体积分数6%,空速1 000 h^-1,催化氧化反应的NO转化率达62%。     

低阶煤原位制备ZnO基活性炭脱硫剂

将金属氧化物活性组分通过浸渍负载的方式分散到多孔载体上,是制备高活性金属氧化物脱硫剂的常用方法。然而,由于活性组分的负载易使载体孔隙率下降,导致活性组分的脱硫能力不能充分发挥。本文直接以廉价的低阶煤为原料,经过预处理后在煤中加入硝酸锌,通过物理-化学活化法一步制备ZnO基活性炭常温脱硫剂,即将活性炭的制备与活性组分的负载一步完成。研究了硝酸锌加入量、活化温度和活化时间对脱硫剂脱硫性能的影响。结果表明：当硝酸锌加入量为20%（质量）,活化温度为850℃,活化时间为1 h时,脱硫剂的穿透时间为210 min,其对应的穿透硫容为71.4 mg/g,其脱硫性能是同等实验条件下商业活性炭负载ZnO脱硫剂的5.3倍,较高的脱硫性能主要归因于其发达的介孔孔隙,不仅有利于传质,而且有利于硫化产物的存储。     

粘结剂对蜂窝状V2O5/ACH同时脱硫脱硝活性的影响

在以硅酸盐和酚醛树脂为粘结剂的蜂窝状活性炭(ACH)载体上担载V2O5,制备了系列V2O5/ACH催化剂,考察了粘结剂对其同时脱硫脱硝活性的影响. 结果表明,以硅酸盐为粘结剂的催化剂中碳和碱金属含量改变,影响脱硫脱硝活性,碳含量高、碱金属含量低的载体适合用于制备脱硫脱硝催化剂. 以酚醛树脂为粘结剂的催化剂具有较高的碳含量和微孔孔容,脱硫活性较高,但脱硝活性低. 添加硅酸盐所制催化剂因其具有较高的氧/碳比例,导致脱硝活性较高,但载体的微孔数量减少,从而降低了比表面积和微孔孔容,进而降低其脱硫活性. 在添加30%硅酸盐或酚醛树脂(碳化温度为900℃)的最佳条件下,硅酸盐为粘结剂所制催化剂的脱硝率达90%以上,酚醛树脂为粘结剂所制催化剂的硫容为7.3%(w).     

Removal of SO2 and NOX Using Microwave Swing Adsorption over Activated Carbon Carried Catalyst

SO₂ and NO are the main precursors for acid precipitation. Experimental studies on desulfurization and denitrification were carried out using microwave irradiation over activated carbon carried catalyst. The results show that adsorption capacities and removal efficiencies of activated carbon carried Cu‐based catalyst were higher than Mn‐based or Zn‐based ones. The adsorption capacity of SO₂ improved with the increasing moisture in flue gas, but the adsorption capacity of NO had a peak at 6.23 mg g^–1 and then began to drop. The desulfurization efficiency increased with O₂ content in flue gas, but no noticeable change of denitrification efficiency was observed from the experimental data. The desulfurization efficiency descended with the increase of moisture in flue gas, while the denitrification efficiency augmented earlier and reached a plateau later with the addition of the water steam. In addition, characterization of activated carbon confirmed that the main active component of Cu‐based catalyst is CuO.     

Simultaneous removal of NO and carbon particulates over lanthanoid perovskite-type catalysts

The simultaneous removal of carbon particulate and NO_x has been studied over perovskite-type oxides prepared by malic acid method. The catalysts were modified to enhance the activity by substitution of metal into A- or B-site of perovskite oxide. In the LaCoO₃ catalyst, the partial substitution of Cs into A-site enhanced the catalytic activity in the combustion of soot particulate and NO reduction. In La_1−xCs_xCoO₃ catalysts, the ignition temperature of carbon particulate decreases with increasing x values and shows almost constant values at substitution of x>0.2 and NO conversion also shows the similar tendency. In the Cs-substituted oxide, the ignition temperature of carbon particulate slightly decreased in the order Co>Mn>Fe of B-site metal cation but NO conversion showed almost similar values. With increasing NO concentration, NO conversion decreased but the ignition temperature moved to high temperature when the NO concentration was higher than 1000 ppm. The carbon particulate played an important role on the reduction of NO, but NO had little effect on the oxidation of carbon particulate.     

臭氧分解催化剂的制备及性能研究

用浸渍法制备了活性炭负载的复合金属氧化物催化剂并研究了其对臭氧的分解活性。在比较了MnO₂、 Co₃O₄、 NiO、Fe₂O₃、CuO等氧化物的基础上进行了复合金属氧化物/活性炭催化剂的臭氧分解活性试验，结果发现Mn-Cu系催化剂的活性高和寿命长，并且成本较低，具有良好的工业应用前景。     

Reduction of nitric oxide with activated PAN fibres

The reductive removal of nitric oxide from flue gases by reaction with polyacrylonitrile-based active carbon fibres (PAN-ACF) activated with sulphuric acid has been studied at 423–632 K, using a circulating flow reactor. Nitric oxide (0.67 mmol) was completely removed via reduction with 1 g activated carbon under optimum conditions in 210 and 60 min at 423 and 623 K, respectively. N₂ was formed as NO was removed. Some oxygen remained on the carbon surface at 423 K, but was desorbed as CO or CO₂ on subsequent heating to 623 K. The bimolecular reaction of NO reduction over PAN-ACF, and the possible active sites of oxygen surface groups are discussed in the light of a kinetic study and a comparison of the fibre activation at different temperatures.     

氧化铁改性活性炭的制备及其吸附脱硫性能

制备了负载型氧化铁改性活性炭吸附剂,并采用比表面积（BET）、扫描电镜（SEM）技术对吸附剂进行了表征。在固定吸附床上考察了制备条件及吸附条件对吸附剂脱除硫化氢性能的影响。研究结果表明,负载氧化铁后吸附剂的比表面积由580.4 m2/g提高到658.6 m2/g,氧化铁改性能有效改善活性炭对硫化氢的吸附脱除能力。氧化铁与活性炭的质量比为1∶1,真空干燥温度为70 ℃,干燥时间为36 h时得到的负载氧化铁吸附剂的吸附效果最好。在吸附温度为60 ℃时,饱和硫容和脱硫率分别达到77.4 mg/g和99.2%。饱和硫容比未经改性的活性炭的提高了60.2 mg/g。     

活性炭的改性条件及其对硫化氢吸附性能的影响

以工业活性炭为载体制备改性活性炭,对比研究了未改性活性炭,NaOH、Na2CO3、Fe(NO3)3、Cu(Ac)2改性活性炭及挂膜硫氧化细菌后活性炭在相同条件下对硫化氢穿透时间及吸附容量的影响。结果表明：在相同控制条件下,NaOH改性活性炭明显优于其它改性剂;不同梯度改性剂条件下,20% NaOH改性活性炭对硫化氢的吸附效果最好,吸附穿透容量为78.25 mg/g,穿透时间可以达到2000 min以上;不同改性剂挂膜硫氧化细菌后对硫化氢均有一定的处理效果,其中对已达到饱和吸附的NaOH改性活性炭挂膜后的再生效果可以达到100%以上,说明挂膜硫氧化细菌活性炭对硫化氢的处理具有很好的效果。