激光烧蚀等离子体与氮离子束反应生成CnN-m的质谱研究

采用飞行时间（ＴＯＦ）质谱（ＭＳ）方法,研究脉冲ＹＡＧ激光烧蚀石墨产生的碳团簇与氮原子离子束的空间反应,发现了一系列ＣｎＮ－ｍ团簇产物。对碳氮复合团簇负离子在空间形成的机理进行了分析。     

深冷中性铝团簇的产生和光电离

报道了用激光蒸发／分子束方法产生深度冷却的中性金属团簇。产生的铝团簇Ａｌ．（ｎ＝２，……，６，７）用１９３ｎｍ的准分子激光电离，由飞行时间质谱（ＴＯＦＭＳ）探测。对激光蒸发／分子束技术产生的团簇束的特点作了简单评述并与其它团簇源作了比较。     

CO_2激光气相合成团簇及实时检测

详细介绍了ＣＯ２激光气相产生围簇及实时检测这一新技术，它是激光气相合成和飞行时间质谱技术相结合的产物。应用该技术产生了碳、硅团簇以及碳－硅、氮－硅混合团簇。     

脉冲CO2激光气相合成大尺寸硅团簇的研究

利用脉冲ＣＯ２激光气相合成了大尺寸的硅团簇Ｓｉｎ（ｎ－１０＾３），并对其生长机理进行了初步研究，大尺寸硅团簇Ｓｉｎ（ｎ－６４０）的飞行时间质谱可用对数正态分布函数很好地拟合，分析表明其结构由小尺寸硅团簇丰富多样趋向于简单化。     

基于多光子电离的氨/醇混合团簇的飞行时间质谱研究

用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对氨/醇混合团簇进行了研究。在脉冲激光波长为355nm条件下观测到团簇离子。主要的电离产物为质子化的（ROH）n（NH3）mH＋（n=1~6,m=0~4）混合团簇离子,且各个序列的离子强度随m的增大而减小。经分析,氨与醇混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因。比较分析质谱图可知,当团簇离子比较小的时候二元团簇解离以失去醇类分子为主,随着团簇离子的增大,解离由失去醇分子为主逐渐变为失去氨分子为主。     

激光烧蚀掺杂氧化硅气凝胶产生SiO_2团簇的实验研究

利用飞行时间质谱方法．研究了多种掺杂氧化硅气凝胶在激光作用下在负离子通道中的团簇形成特性．测得几个主要的ＳｉＯ２团簇系列．讨论了掺杂物在激光能量吸收及传输与团簇产生机理中的重要作用。     

醇/水混合团簇的多光子电离质谱及从头算研究

利用多光子电离技术和飞行时间质谱仪实验研究了醇/水混合团簇的光电离质谱。在脉冲激光波长为355nm条件下,观测到以质子化(ROH)n(H2O)H+ 混合团簇离子和(ROH)nH+团簇离子为主的电离产物。醇水混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因。应用量化计算,构造了质量数较小的几个团簇离子的可能的空间几何构型,发现二元团簇离子(CH3OH)n(H2O)H+是以(CH3OH)H+作为内核离子,再通过氢键与其它分子组合而构成团簇离子。     

Si_xN~±_y团簇离子的形成和稳定性研究

结合ＤＶ－Ｘα方法的理论计算结果，对激光蒸发方法产生的ＳｉｘＮ团簇离子的形成和稳定性进行了细致的研究。发现上述四簇离子可能以ＳｉＮ３或ＳｉＮ４作为初始单元，较大的团簇离子可由某种单元与另一质谱上较稳定的复合分子组成。质谱强度变化的规律表明：若团簇离子质量是Ｓｉ原子量的倍数时，呈现极大值，此时，团簇离子包含偶数个Ｎ原子。其奇偶性是由初始单元强度差异引起的。     

飞秒强激光脉冲与氢团簇相互作用产生的最大质子能量与团簇尺寸的相关性

报道了飞秒强激光脉冲(60 fs,790 nm,2×1016W/cm2)与纳米尺寸的氢团簇(半径rc约为1~3 nm)相互作用,产生的最大质子能量Emax对于团簇半径rc相关性的实验研究结果。从激光-氢团簇相互作用产生的质子的飞行时间谱测量以及团簇尺寸的瑞利散射诊断结果,得到Emax与r2c成线性正比关系,比例系数为0.75,与报道的理论模拟结果一致,表明氢团簇发生纯库仑爆炸。实验结果同时提示,进一步的理论模拟应考虑气体喷流中团簇的尺寸分布。     

红外线揭示气相金属碳化物

研究人员已经获得气相金属碳化物Ti8C12和Ti14C13团簇的首次直接红外光谱。反映形成分子结构的原子力振动光谱支持团簇的早期设想,可能推进它们在催化中的应用。 荷兰内伊梅根大学等离子体物理研究所和雅典乔治亚大学的一个研究组应用红外共振增强多光子电离光谱术。该技术比传统的红外吸收光谱术灵敏几个量级,能测量仅含有几千个分子的样品的光谱。 该组详细描述了该研究。在掺有氩气的CH4膨胀过程中使钛蒸发。研究人员使分子束电离以萃取所需的团簇粒子,并用自由电子激光器输出的20～30 mJ、6～25 μm、5 μs“宏脉冲”激光(间隔为1 ns的1 ps脉冲列)激发这些团簇。以飞行时间质谱仪测量分子的响应。 该研究所的Gert von Helden说：“对于我们已做的实验,自由电子激光器Felix很重要。该激光器具有其他激光器不可能有的几种特色。”特别是可调谐激光宏脉冲结构允许样品吸收、再分布和吸收更多的光子,并与激光源保持共振。 避免样品振动模的非谐振特别重要。研究钛碳化物之类新奇团簇的困难是在烧蚀过程中很少产生这种团簇：只有1万～100万个分子能进入样品束。von Helden说：“所以必须吸收许多光子,这只是推论,是否可能还不清楚。” 光谱表明：Ti8C12显示碳-碳键,而Ti14C13却没有。这暗示前者为四面体结构,后者为立方体结构,仅带有金属-碳键。 对金属团簇结构的更好理解可能与催化和化学材料科学的其他方面有关。团簇与块状材料或原子的化学反应完全不同。这能用于化学工业。 研究人员计划继续他们的金属碳化物团簇研究工作,并将它扩展到金属氧化物和氮化物。其中一些可能与天体物理有关,特别是与宇宙尘埃的形成有关。他们已用已获得的数据去辨认几个星球周围的TiC纳米晶体。     

气溶胶单粒子光谱的PLS聚类分析

PLS聚类法是一种全新的气溶胶单粒子光谱数据处理方法,是利用具有“自组织机制”的PLS(Partial Least Square)回归算法去完成数据的聚类。文中首先阐述了PLS聚类对模拟数据集的运用以展示这种方法的一般特征及有效性,然后应用到气溶胶激光飞行时间质谱数据以展示PLS聚类的正确性及成功运用,最后我们将PLS聚类应用到氯化钙、氯化镁、氯化钠及氯化钾四种气溶胶单粒子激光击穿光谱混合数据集,通过分析聚类获得的树形图和图中节点的统计特性,我们剖析了正确聚类及发生错误划分的原因,表明了PLS聚类方法在气溶胶单粒子谱分析方面的应用潜力。     

化合物半导体材料的激光消融微区质谱特性的实验研究

采用一台 Q开关 Nd:YAG脉冲激光器的四倍频输出 (2 6 6 nm )作为消融激光 ,用反射型飞行时间质谱仪分析探测由激光与靶相互作用产生的离子 ,从得到的质量谱研究激光与半导体材料的相互作用。报告了这种相互作用的阈值特性、离子产额、质量分辨率等与激光通量密度的关系 ,给出了典型 Al Ga As和 In P材料的激光消融微区质谱。 In P的离子质谱表明非金属元素磷的二聚物离子 P2 的离子峰总是占优势的。     

用基质辅助激光解吸电离法分析罗丹明系列染料

在飞行时间质谱仪上安装了一个新设计的固体样品快速进样装置，并改进了离子源结构，使用波长为248nm的KrF准分子激光器，以2，5二羟基苯甲酸为基质，对几种罗丹明染料进行了基质辅助激光解吸电离研究，得到了各种样品的质谱图并进行了分析。同时研究了入射激光强度和不同浓度样品对质谱信号的重复性和分辨率的影响。结果表明，只要样品和基质能够同时溶于同一种溶剂，只需一台单一波长激光器就能对众多的物质成分进行分析和检测。     

对苯二酚的快速测量

对苯二酚在大气中经常以"对苯二酚粉尘"的形式存在,为了达到快速检测环境中的对苯二酚的目的,我们首先对固体对苯二酚进行了离线分析,指出了对苯二酚的特征离子峰是母体离子峰(m/z=110);然后用激光气溶胶飞行时间质谱仪对气溶胶态的对苯二酚进行了激光解吸附/电离质谱研究;并且发现杂质NaCl的加入对气溶胶态对苯二酚分子离子峰没有产生影响.     

Laser femtosecond MPI mass spectroscopy of dye-labeled nucleotides

The laser multiphoton photoionization (MPI) mass spectroscopy technique was used to investigate the processes of photoionization and fragmentation of the nucleotides chemically bound to the label chromophore group. The results of experiments with nucleotide-coumarin complexes are presented. The experiments involved four nucleic acid bases-adenosine, cytosine, guanine, and thymine-bound to the coumarin 120 dye chromophore. To obtain the mass spectra of the model compounds, use was made of 300-fs laser pulses at 308 nm. The results obtained were compared with the mass spectra resulting from the irradiation of the samples with 15-ns pulses at 266 or 355 nm. The mass spectra obtained are shown and discussed     

离子阱中碳原子簇离子的碰撞反应

用激光溅射法产生并在射频离子阱中囚禁了碳原子簇离子，进而利用离子阱的质量选择存储和离子存储时间长等特点，研究了经过选择存储的碳原子簇离子在离子阱中的碰撞解离和碰撞缔合。根据碰撞解离的结果以及碰撞前后的焓变，分析了团簇离子发生碰撞解离的条件和吸热范围，以及团簇离子的囚禁工作点与碰撞活化的关系。在此基础上，进一步研究了团簇离子碰撞解离后的各碎片之间发生缔合反应的过程，探讨了计算有效碰撞截面的方法。     

碘化钠分子的光离解及其生成物钠原子的共振电离研究

利用脉冲激光与分子的相互作用，用波长３３０ｎｍ激光脉冲对ＮａＩ分子进行了光离解；同时对光离解后的产物之一Ｎａ原子实行了共振电离。通过对Ｎａ＋离子飞行时间质谱（ＴＯＦＭＳ）结果的分析，讨论了Ｎａ＋离子质谱的特点，并对过程中存在的多光子电离（ＭＰＩ）进行了讨论。     

266nm激光下硝基苯的多光子电离解离研究

在266nm波长激光下,通过激光质谱仪获得气相硝基苯的共振增强多光子电离/飞行时间质谱（REMPI-TOFMS）。根据质谱图中出现的主要离子峰信息,对硝基苯的光解离过程进行了分析。硝基苯与266nm激光的作用过程为三光子过程,其首先吸收两个光子跃迁至激发态,一部分处于激发态的分子,因内转换导致结构重排,生成分子异构体。处于激发态的硝基苯分子或分子异构体共振吸收一光子后发生解离,并给出其可能的解离通道。     

紫外激光作用下四甲基硅的MPI光谱和TOF质谱研究

本文利用平行板电极装置及飞行时间质谱仪相结合的方法对四甲基硅进行了多光子电离（ＭＰＩ）光谱及飞行时间（ＴＯＦ）质谱的研究。得到了激光激发波长在３８３～３７３ｎｍ内的多光子电离光谱，获得了某些波长点处的飞行时间质谱，并据此讨论了该分子可能的ＭＰＩ机理。