TiO2纳米管电极光电催化降解四环素

采用电化学阳极氧化的方法,分别以HF酸水溶液和含NH4F的丙三醇溶液为电解液,制备出高度有序的TiO2纳米管电极.扫描电镜结果表明,TiO2纳米管生长形貌良好,其中有机电解质溶液中制备的TiO2纳米管管长为3 μm,而水溶液中制备的TiO2纳米管长度仅为300 nm.TiO2纳米管电极经450℃热处理后,表现出明显的锐钛型结构.两种TiO2纳米管电极均具有较好的光电催化活性,在偏压为4 V时,光电流分别为1.37 mA·cm-2和 0.83 mA·cm-2,其中管长3μm电极在180 min内对50 mg·L-1四环素TOC的去除效果约为93%.该电极具有较高的稳定性,重复使用5次,光电催化过程对四环素废水均具有较高的降解效果.在180 min内,四环素的降解率均保持在92%±1%,可重复使用.     

交互作用对有机-矿质复合体吸附四环素的影响

为探究有机质与矿物质间交互作用对有机-矿质复合体吸附典型药物的影响,并明确其与有机质含量、制备时间之间的关系,以腐殖酸和高岭土分别代表有机质和矿物质、以四环素(TC)为模式药物进行吸附续批实验研究.结果 表明,有机,矿质复合体对TC的吸附符合Langmuir和Freundlich等温线.交互作用对于复合体吸附TC具有显...     

染料化合物在改性介孔TiO2上的吸附

以聚乙烯醇-碘复合物修饰的介孔TiO2纳米材料为吸附剂,研究了介孔TiO2对亚甲基蓝、甲基橙、茜素红和二甲酚橙染料化合物的吸附作用.考察了4种染料初始浓度和初始pH值对吸附的影响.实验结果表明,染料化合物的结构和性质影响介孔TiO2对它们的吸附平衡时间和吸附量.二甲酚橙、甲基橙、茜素红和亚甲基蓝有最佳吸附去除率的初始pH值分别为2.0、2.0、3.0和8.0;平衡吸附时间分别为100 min、10 min、100 min和60 min.介孔TiO2对亚甲基蓝、茜素红、二甲酚橙的饱和吸附量分别为80.32 mg·g-1、78.72 mg·g-1、71.64 mg·g-1,甲基橙的饱和吸附量超过200 mg·g-1.改性介孔TiO2对亚甲基蓝、茜素红、二甲酚橙的吸附符合二级动力学方程.     

四环素在矿化垃圾上的吸附特性及动态过程

为明确垃圾渗滤液中四环素在矿化垃圾上的吸附规律,通过傅里叶红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）、孔径测试及N₂吸附解吸测试表征了矿化垃圾的结构特点和化学性质,探讨了矿化垃圾对四环素的静态吸附规律及初始浓度、pH和不同阳离子类型等环境因素对其吸附效率的影响,并进一步通过动态吸附实验模拟了实际动态条件下的吸附过程。结果表明,矿化垃圾表面含有大量的官能团及良好的孔隙结构;矿化垃圾对四环素具有良好的吸附效果,吸附过程符合Freundlich等温吸附模型和拟二级动力学模型;初始浓度和pH升高会降低吸附效率,K⁺对吸附性能的抑制高于Ca²⁺离子;动态吸附实验表明矿化垃圾对四环素的承载量为3.9 mg·g^-1,动态吸附性能良好。     

吸附模式对有机物光催化降解的影响1.H-酸在TiO2表面的吸附模式

H-酸萘环上含有的两个磺酸基团,在水溶液中可以解离一个或者两个.pH 2.5条件下,主要有一个磺酸基团解离,此时,H-酸通过一个磺酸基团吸附在TiO2表面,占位小,饱和吸附量大,但吸附键较弱,吸附较可逆.pH 5.0条件下,主要有两个磺酸基团解离,此时,H-酸通过两个磺酸基团吸附在TiO2表面,占位大,饱和吸附量小,但吸附键较强,吸附不可逆性较强.这种吸附模式的差异是导致H-酸在不同pH条件下饱和吸附量和吸附不可逆性差异的根本原因,也是导致不同pH条件下H-酸具有不同光催化降解途径的重要原因.     

焙烧温度对TiO2纳米管结构及吸附性能的影响

采用水热法在不同焙烧温度下制备了具有不同特性的TiO2纳米管(TNT).用X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)和BET比表面积对其结构和形貌进行表征.以亚甲基蓝(MB)为模型反应物,考察了不同焙烧温度下的TiO2纳米管在不同环境温度下对MB的吸附行为.结果表明:随着焙烧温度的升高,TiO2纳米管中锐钛矿的含量增加、比表面积减小;MB在TiO2纳米管上的吸附量随着纳米管焙烧温度的升高显著降低;环境温度对MB在TiO纳米管上的吸附随着TiO纳米管焙烧温度的不同而有差异.     

TiO2固定薄膜光催化剂的制备与表征

以钛板为基材,制备TiO2固定薄膜光催化剂.X射线衍射法表征结果表明,TiO2半导体光催化剂主要呈锐钛矿晶型,平均晶粒尺度为35.7nm.电子扫描显微镜法表征结果显示,光催化剂表面形态均匀、致密,TiO2与Ti板结合紧密、牢固.电化学法表征结果显示,光催化剂为n型半导体,外加电场将极大地促进光生电子和空穴的分离,有利于光催化氧化技术效率的提高.苯甲酰胺降解试验表明,外加电场对光催化氧化技术具有较强的辅助作用,电助光催化氧化技术的处理效率远远高于光催化氧化技术,当施加的电极电位为-0.05V(SCE)时,苯甲酰胺在120min时的去除率可达95%.     

吸附模式对有机物光催化降解的影响2.H-酸在TiO2表面的光催化降解途径

水溶液中H-酸通过磺酸基团吸附在TiO2表面,UV照射TiO2所产生的自由基首先进攻吸附在TiO2表面的磺酸基团,从而进一步导致萘环开环.pH 2.5条件下,虽然饱和吸附量较大,但由于H-酸仅通过一个磺酸基团吸附在TiO2表面,过程中产生的硫酸根速率较慢,最终的光降解速率也较慢.pH 5.0条件下,虽然饱和吸附量较小,但由于吸附在TiO2表面的两个磺酸基团同时受到来自TiO2表面自由基的进攻,过程中产生的硫酸根速率较快,最终的光降解速率也较快.吸附模式的差异是导致H-酸在不同pH值条件下光催化降解途径和速率差异的关键因素.     

CS2在TiO2表面的多相光化学反应研究

本文运用原位漫反射红外光谱(DRIFTS)、GC、XPS等手段研究了CS2在大气半导体颗粒TiO2表面的多相光化学反应.结果表明在模拟太阳光照射下,低浓度的CS2(8.1 mg·m-3)在TiO2表面发生多相光化学反应,生成气态产物COS、H2S、SO2,进而在颗粒物表面生成硫酸盐.在氧气体积浓度为21%,氙灯照射下CS2在TiO2表面的多相光化学反应符合表观一级动力学反应,BET吸附系数为5.36×10-8.     

氯酚在胡敏酸上的吸附

用静态平衡法了白洋研究泥中胡敏酸对氯酚的吸附情况,当温度升高或ＰＨ值降低时,ＨＡ对４－氯酚的吸附量增大,对４－氯酚和３,５－二氯酚两种吸附质组成的混合溶液,ＨＡ对３,５－二氯酚的吸附量大于ＨＡ对４－氯酚的吸附量;     

Phenanthrene adsorption by soils treated with humic substances under different pH and temperature conditions

The mobility of phenanthrene (PHE) in soils depends on its sorption and is influenced by either the existing soil humus or exogenous humic substances. Exogenous humic acids (HAs) were added to soil to enhance the amount of soil organic carbon (SOC) by 2.5, 5.0, and 10.0 g kg⁻¹. PHE desorption of the treated soils was determined at two pH levels (3.0 and 6.0) and temperatures (15 and 25 °C). Soil PHE adsorption was related to pH and the type and quantity of added HAs. Humic acid (HA) and fulvic acid (FA) derived from peat had different effects on adsorption of PHE. Adsorption increased at first and then decreased with increasing quantity of exogenous FA. When the soil solution pH (in 0.005 M CaCl₂) was 4.5 or 3.0, the turning points were 2.5 g FA kg⁻¹ at pH 3.0 and 5 g FA kg⁻¹ at pH 4.5. When soil solution pH was 6, the amount of adsorbed PHE was enhanced with increasing exogenous HAs (HA or FA) and amount of adsorption by soil treated with FA was higher than with HA. Adsorption of PHE in the FA treatment at 10.0 g kg⁻¹ was lower than the controls (untreated soil or treatment with HAs at 0 g kg⁻¹) when the soil solution pH was 3.0. This suggests that FA adsorbed by soil was desorbed at low pH and would then increase PHE solubility, and PHE then combined with FA. PHE adsorption was usually higher under lower pH and/or lower temperature conditions. PHE sorption fitted the Freundlich isotherm, indicating that exogenous humic substances influenced adsorption of phenanthrene, which in turn was affected by environmental conditions such as pH and temperature. Thus, exogenous humic substances can be used to control the mobility of soil PAHs under appropriate conditions to decrease PAH contamination.     

全氟辛酸在腐殖酸上的吸附平衡

本文以全氟辛酸（perfluorooctanoic acid, PFOA）作为目标污染物,讨论了腐殖酸（Humic Acid, HA）吸附PFOA的特性和机制.结果表明,吸附动力学实验进行24 h后,PFOA在腐殖酸上的吸附达到完全平衡,吸附动力学可以用拉格朗日二级动力学较好拟合（R2>0.99）,颗粒扩散模型的拟合结果表明,PFOA在腐殖酸上的吸附分为3个过程,其中颗粒内部扩散是主导吸附的主要因素;吸附等温线用Liner、Freundlich和Langmuir模型对实验数据进行拟合,结果显示Liner和Freundlich模型吸附效果较好,说明疏水分配作用主导了PFOA在HA上的吸附;pH值和离子强度对吸附有明显的影响,吸附量随着pH值和离子强度的增加而减小;疏水性分配、氢键作用可能是主导HA吸附PFOA的主要因素.因此,在考虑PFOA在环境中行为的时候,要考虑腐殖酸的影响.     

环丙氨嗪在Aldrich胡敏酸中吸附-解吸特征的研究

采用批平衡法,研究了不同温度下环丙氨嗪在Aldrich胡敏酸中的吸附与解吸特征。结果表明：环丙氨嗪吸附和解吸过程都包含极快速、快速和缓慢阶段。伪二级动力学方程能较好地描述不同温度下环丙氨嗪的吸附动力学特性,表明吸附速率决定于胡敏酸表面吸附位点的可用度,而不是溶液中环丙氨嗪的浓度。环丙氨嗪在极快速吸附阶段的吸附速率随温度的升高而增大,但平衡时的吸附量却随温度的增加而降低。吸附等温线和解吸曲线符合Langmuir方程和Freundlich方程。环丙氨嗪在胡敏酸上的解吸速率小于吸附速率,表明存在滞后效应。吸附焓变、熵变和自由能都为负值,表明环丙氨嗪在胡敏酸上的吸附是一个自发、熵减小的放热过程。-Go〈40 kJ.mol^-1表明环丙氨嗪在胡敏酸表面以物理吸附为主。     

黄铁矿对水体中腐殖酸的吸附特性

选择富里酸(fulvic acid, FA)和胡敏酸(humilic acid, HA)作为吸附对象,通过铁矿物吸附筛选实验,以黄铁矿(pyrite)为吸附剂研究其对水体中两种典型腐殖酸(humic acid)的吸附特性.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线光电子能谱(XPS)、红外光谱(IR)、纳米粒度及电位(Zeta)分析仪和比表面仪(BET)对黄铁矿进行组成及结构表征.考察了腐殖酸溶液pH、离子强度和温度等条件对黄铁矿吸附的影响.结果表明,黄铁矿是层状结构,吸附腐殖酸后,在黄铁矿表面形成了大小均匀的分子簇,且黄铁矿晶粒尺寸减小了约10 nm;黄铁矿对FA、HA的最大吸附量分别为11.8 mg·g-1和13.1 mg·g-1.随着pH增加,黄铁矿对腐殖酸的吸附量均表现为先增大后减小;离子强度(NaCl)对吸附的影响较小;随着温度升高,其吸附量不断增大.两种腐殖酸吸附数据与Langmuir吸附模型拟合良好且其吸附动力学规律均符合二级动力学模型,热力学研究表明,黄铁矿吸附两种腐殖酸均属于自发进行的吸热反应.     

TiO2纳米棒对四环素的光催化降解

采用一步水热法合成了钛酸纳米材料,并以此为前驱体,通过二次水热处理制备了新型材料.使用XRD,TEM,N2吸附等温线等手段对催化剂进行了表征.结果表明,两种材料都为棒状纳米催化剂,其中二次水热材料为锐钛矿.光催化降解四环素结果表明两种催化剂都具有较高活性,二次水热纳米棒反应速率常数为一次水热材料的7倍;动力学实验表明TiO2纳米棒对四环素的光催化反应符合Langmuire-Hin-shelwood模型.     

Removal of Cu（ll） ions from aqueous solution by activated carbon impregnated with humic acid

Humic acid （HA） was impregnated onto powdered activated carbon to improve its Cu（II） adsorption capability. The optimum pH value for Cu（II） removal was 6. The maximum adsorption capacity of HAimpregnated activated carbon was up to 5.98mg.g-1, which is five times the capacity of virgin activated carbon. The adsorption processes were rapid and accompanied by changes in pH. In using a linear method, it was determined that the equilibrium experimental data were better represented by the Langmuir isotherm than by the Freundlich isotherm. Surface charges and surface functional groups were studied through zeta potential and FTIR measurements to explain the mechanism behind the humicacid modification that enhanced the Cu（II） adsorption capacity of activated carbon.