g-C3N4-MoS2/WSe2自偏压系统构建与不同类型污染物同时去除性能研究

由于工业化进程的不断推进,染料与重金属废水被非法排入自然水体,水体污染问题日益严峻.为实现两种污染物的同时去除,本文通过调控合成MoS₂/WSe₂（MW）异质结复合催化材料,提高其催化活性.黑暗条件下,以MoS₂、WSe₂以及MW为阳极材料,g-C₃N₄为阴极材料组建自偏压燃料电池系统,实现在降解有机染料的同时,去除水体中的重金属离子.通过调控参数,探究影响染料与重金属去除的因素.研究表明,影响重金属和有机染料去除效果的因素有pH、电解质溶液浓度、重金属溶液浓度.当溶液pH=5,电解质溶液浓度为0.1 mol·L^-1,铜离子浓度为4 mg·L^-1时,重金属的去除率为64.3%.当溶液pH=5,电解质溶液浓度为0.2 mol·L^-1,铜离子浓度为2 mg·L^-1时,有机染料罗丹明B的去除率为99.5%.该系统在无外加光照条件下,实现不同类型污染物同时去除,并产生约240 ...     

氨基化氧化石墨烯(AGO)的制备及其对六价铬的吸附机制

以乙二胺盐酸盐(EDH)为改性剂改性氧化石墨烯(GO),水热法制备氨基化氧化石墨烯(Amino-functionalized;graphene;oxide,AGO).SEM、XRD、FTIR和Zeta电位表征分析发现,AGO表面含有羟基、羧基及氨基基团,Zeta电位为pH=10.14.以水中低浓度六价铬Cr(Ⅵ)为污染物,探讨了乙二胺盐酸盐(EDH)用量、pH、AGO用量、Cr(Ⅵ)初始浓度以及常见干扰离子对AGO吸附Cr(Ⅵ)影响.结果表明,在pH=6.0、7-AGO用量为0.8;mg·L^-1和Cr(Ⅵ)初始浓度为2.0;mg·L^-1,7-AGO对Cr(Ⅵ)去除率可达95.1%;SO₄^2-会明显抑制AGO对Cr(Ⅵ)的吸附.AGO对Cr(Ⅵ)的吸附过程符合二级动力学模型,吸附机制主要为静电作用.     

紫外/过二硫酸盐对组胺H2受体拮抗剂的降解特性及自由基模拟

研究了基于硫酸根的高级氧化技术UV/过二硫酸盐(UV/PDS)对水体中组胺H₂受体拮抗剂(HRAs)的降解,并选取HRAs中的典型物质西咪替丁(CMTD)为目标污染物.采用竞争动力学方法得到了HRAs和·OH及SO₄-·反应的二级速率常数,k_·OH/HRAs为(2.8—14.6)×10⁹ L·mol^-1·s^-1,k_SO4^-·/HRAs为(0.81—8.10)×10⁹ L·mol^-1·s^-1.研究在实验基础上建立了UV/PDS的自由基拟稳态模型,模拟结果表明,UV/PDS对污染物的降解,其间接光解起主要作用,体系中·OH和SO₄^-·是间接光解的主导自由基.在(0.1—0.5) mmol·L^-1 PDS投加量下,·OH和SO₄^-     

Fe3O4/MoS2强化过氧化单硫酸盐活化去除2,4-二氯苯氧乙酸

以MoS₂为载体,通过水热法合成Fe₃O₄/MoS₂催化剂,采用X射线衍射、透射电子显微镜和X射线光电子能谱分析对材料进行表征,研究了Fe₃O₄/MoS₂/PMS体系中2,4-二氯苯氧基乙酸（2,4-D）的降解效率并探究了其反应机理.结果表明,以Fe₃O₄、MoS₂和Fe₃O₄/MoS₂为催化剂,30 min内2,4-D的去除率分别为31%、 20%和89%.表征结果发现,在MoS₂的存在下,Fe₃O₄表面的Fe（Ⅲ）还原为Fe（Ⅱ）,Mo（Ⅳ）被氧化为Mo（Ⅵ）,Fe₃O₄和MoS₂间的协同作用加强了PMS分解,提高了2,4-D去除效率.自由基淬灭实验表明,·OH、 SO<...     

UV/H2O2对盐酸林可霉素的光催化降解及生物毒性分析

本文以盐酸林可霉素(LCM)为研究对象，探究其在UV/H₂O₂降解作用下的降解情况，探讨了H₂O₂浓度、初始pH值和有机物等影响因素对LCM的影响及机制.实验结果表明，当H₂O₂浓度为50 mg·L^-1,pH=7.3,LCM浓度为10 mg·L^-1，反应30 min后，LCM去除率达到98%，且反应过程遵循准一级动力学.利用高效液相色谱串联飞行时间质谱仪(LCMS-TOF 5600+)鉴别出其在UV/H₂O₂降解过程中主要产物的分子结构式，进而推导出可能的降解路径.利用TEST对降解过程中的产物进行毒性预测，结果表明，中间产物的毒性高于母体，对水质安全保障造成潜在风险.     

表面活性剂(十六烷基三甲基溴化铵)辅助合成Bi2MoO6光催化剂协同PMS降解AO7

采用CTAB辅助水热法合成钼酸铋(Bi₂MoO₆,BMO)微球，并将其用于活化过一硫酸盐(PMS)，在可见光下降解废水中的偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).利用X射线衍射(XRD)，傅里叶红外光谱仪(FT-IR)，扫描电子显微镜(SEM),X射线能谱(XPS)，透射电子显微镜(TEM)和紫外-可见漫反射光谱(UV-vis)对催化剂进行了表征，并通过降解实验测试其催化性能.结果表明，合成的催化剂具有良好的吸附、催化降解AO7的性能.在中性条件下，催化剂投加量0.3 g·L^-1,AO7浓度0.1 mmol·L^-1,PMS浓度1 mmol·L^-1，可以在30 min内完全降解AO7.研究了催化剂含量、pH、共存阴离子等对AO7降解效果的影响.通过自由基消除实验，探索了0.10CTAB-BMO/光/PMS体系中存在的活性物种(h⁺、·O₂^-、¹O₂、·OH和SO₄...     

改性FeCo2O4活化PMS降解水中2,4-二氯苯氧乙酸

以离子液体为氮源、磷源和氟源，采用一步水热法将N、P、F的3种元素掺杂到FeCo₂O₄中合成了NPF-FeCo₂O₄催化剂，用于活化过一硫酸氢钾(PMS)降解水中2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D).分别采用透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅立叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征.实验结果表明，当催化剂投加量为0.1 g·L^-1、PMS浓度为1 mmol·L^-1时，反应30 min后2,4-D的去除率可达100%；初始pH值在3到9的范围内，体系对2,4-D的去除效果不受影响，水中低浓度的Cl^-、HCO₃^-和腐殖酸对反应有轻微的抑制.通过电子自旋共振波谱(EPR)测试结果显示，相较于FeCo₂O₄和NP-FeCo₂O₄催化剂，NPF-FeCo₂     

以NH2-MIL-53(Al)为前驱体制备多孔掺碳Al2O3吸附剂及其对水中Cr(Ⅵ)的吸附性能

铬是污染性金属元素,铬含量是水质污染控制的一项重要指标,其中Cr(Ⅵ)的毒性最大,且易被人体吸收.本研究以水中的Cr(Ⅵ)吸附传质分离为目标,利用以铝为金属源水热法合成的铝基MOFs为前驱体,600℃煅烧后制备了多孔掺碳Al₂O₃吸附材料,利用现代分析技术对其进行微观结构表征,探究了其吸附作用能力与机制.研究结果表明,XRD、SEM、BET等表征手段证明了NH₂-MIL-53(Al)与多孔掺碳Al₂O₃结构的成功合成.前驱体NH₂-MIL-53(Al)和煅烧后的衍生物多孔掺碳Al₂O₃,在形貌上相似,且多孔掺碳Al₂O₃材料(180.24 m²·g^-1)的比表面积要大于NH₂-MIL-53(Al)(116.73 m²·g^-1).多孔掺碳Al₂     

水中不同热解温度溶解性黑碳的光化学活性

为研究不同热解温度下溶解性黑碳（DBC）光化学活性与其产生活性氧物种的能力,通过自然光照研究了不同热解温度下小麦秸秆DBC光致产生其激发三重态（³DBC^*）、1O₂、·OH和O₂·^-的能力,以及DBC光谱参数(SUVA₂₅₄,254 nm处的紫外吸光系数;E₂/E₃,254 nm和365 nm处吸光度的比值;S_R,S_275-295和S_350-400的斜率比值)和³DBC^*量子屈服系数(f_TMP)、单线态氧量子产率(Φ₍1_o2))之间的关系.结果表明,³DBC^*的探针2,4,6-三甲基苯酚（TMP）的光解速率随热解温度的升高先增大后减少,在300℃达到最大值;¹     

Ni foam/Cu电极电催化还原硝酸盐氮

采用恒流电沉积法制备了泡沫镍/铜（Ni foam/Cu）电极.以Ni foam/Cu电极为阴极、Ti/RuO₂-Ir₂O₃电极为阳极构建电解体系,对水中硝酸盐氮进行电催化还原处理.并研究了电解质对总氮和氨氮去除率的影响和电极的稳定性.在一定范围内,增大电解质NaCl的浓度可以提高总氮和氨氮去除率.当NaCl浓度为0.5 g·L^-1时,在电解电流密度为8 mA·cm^-2的条件下对100 mg·L^-1 NO₃^--N溶液进行6次重复电解实验,2.5 h后硝酸盐氮去除率均可以达到94.5%以上.当NaCl浓度为1.25 g·L^-1时,在电解电流密度为8 mA·cm^-2的条件下对100 mg·L^-1 NO₃^--N溶液电解2.5 h,出水中氨氮浓度只有2.90 mg·L^-1,总氮去除率达到79....     

保定市污染天气PM2.5中水溶性离子的特征和源解析

采集了2018年保定市污染天气的PM_2.5样品,采用离子色谱法测定了PM_2.5样品中的水溶性离子（WSIs）,分析了不同季节PM_2.5及其水溶性离子的分布特征,并采用PMF模型对PM_2.5进行了源解析.结果表明,采样期间保定市的PM_2.5浓度为18.4—258.0μg·m^-3,年均值为（91.5±62.5）μg·m^-3;季节规律是冬季(160.6μg·m^-3)>秋季(105.3μg·m^-3)>春季(57.6μg·m^-3)>夏季(53.2μg·m^-3).WSIs年均值为49.20μg·m^-3,占PM_2.5.的63.95%,WSIs的季节规律和PM_2.5的一致.二次离子占水溶性离子的77.12%.湿度和温度与SOR和NOR成正相关.春夏两季水溶性离子主要以Na_...     

可见光/亚甲基蓝/抗坏血酸活化分子氧氧化水中的As(Ⅲ)

本文研究了可见光/亚甲基蓝(MB⁺)/抗坏血酸(H₂A)活化分子氧体系(可见光/MB⁺/H₂A体系)氧化水中三价砷(As(Ⅲ))的过程与机理.考察了光照、pH、H₂A浓度、MB⁺浓度、As(Ⅲ)初始浓度及水中常见阴离子和有机质的对As(Ⅲ)氧化效率的影响,通过自由基抑制实验和溶液光谱变化鉴定了体系中的活性物种及其生成机理.实验结果表明,光照对As(Ⅲ)的氧化有明显促进作用;在pH=8.0—9.5范围内,As(Ⅲ)的氧化随着pH的升高而加快;pH=9.5条件下,H₂A剂量的增加对As(Ⅲ)的氧化呈现先促进后趋于稳定的趋势,H₂A最佳投加量为300μmol·L^-1;MB⁺最佳投加量为5 mg·L^-1.机理研究表明,H₂A和分子氧之间的双电子反应产生的H₂O₂是可见光/MB⁺     

不同活化过硫酸盐体系的机理分析及不同无机阴离子的作用:以两种有机染料为例

高级氧化技术（AOPs）广泛应用于不同的废水处理,并目前此类技术多以羟基自由基（OH·）的产生为主.近年来,基于硫酸根自由基（SO ₄^-·）的AOPs因其对有机污染物的高反应活性和对复杂环境基质的高选择性而备受关注.但是,在对各种活化方式的系统比较方面还存在一些不足,对降解途径和不同阴离子对体系的影响也缺乏研究.本文通过两种染料的降解对3种活化过硫酸盐体系进行了系统性的比较,并结合自由基捕获实验（甲醇,叔丁醇）和产物分析,研究了体系降解机制及路径.研究了4种阴离子（HCO₃^-、N O₃^-、Cl-、Br-）对3种不同活化过硫酸盐体系降解染料的影响.结果表明,SO ₄^-·与OH·在3种活化体系中对染料降解均有贡献.在热活化体系（heat-Na₂S₂O₈）中,对染料降解起到主导作用的活性物种为S O₄^-·;在光...     

2018年成都市PM2.5中水溶性无机离子污染特征及来源解析

为了探究成都市PM_2.5水溶性无机离子的污染特征与来源贡献,于2018年1月1日—12月31日利用高分辨率的MARGA对PM_2.5组分展开在线监测,结合同一点位的气态污染物、气象参数监测数据进行分析.结果表明,水溶性无机离子与PM_2.5具有相同的月变化趋势,水溶性无机离子月均浓度为10.35-39.60μg·m^-3,在PM_2.5中的占比为31%—51%,水溶性无机离子是PM_2.5的重要组成部分.NO₃^-在水溶性无机离子中月均占比以12月最高,8月最低,SO₄^2-刚好与之相反.大气长期处于富氨状态,二次离子主要以（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃、NH₄Cl的形式存在,SOR在冬季12月与夏季8月分别出现高值0.61与0.5,但NOR只在冬季出...     

过硫酸钠氧化脱色罗丹明B——影响因素和机理

采用过硫酸钠(PDS)直接氧化和催化活化氧化脱色罗丹明B(RhB),分别考察了PDS剂量、pH、催化剂、Cl-浓度对RhB脱色的影响.结果表明,PDS在无外加催化剂下能够有效脱色RhB,pH越低,脱色率越高;当pH 2.4,PDS用量为3.5 g·L^-1,在120 min内RhB的脱色率可达92%;自由基淬灭实验表明,酸性条件下主要为PDS直接氧化脱色RhB,并存在小部分硫酸根自由基(SO₄4·-)作用.在pH 5.6、pH 8.0条件下,外加活性炭纤维(ACF)、四氧化三铁(Fe₃O₄4)、Fe₃O₄4负载型催化剂(ACF/Fe3O₄4)可促进PDS对RhB脱色;在pH 2.4条件下,外加ACF对RhB脱色的促进作用较小,Fe₃O₄4、ACF/Fe₃O₄4对RhB脱色有一定抑制作用.不同pH和催化剂处理下,低浓度Cl-(0.01、0.04 mO₄l·L^-1)对RhB脱色速率都呈现抑制作用,高浓度Cl-(0.08 mO₄l·L^-1)相对于低浓度Cl-处理都呈促进作用.不同浓度Cl-处理在反应前60 min RhB脱色速率差异较大,而反应120 min后脱色率差异较小.提出Cl-通过调控SO₄4·-脱色RhB途径来影响RhB脱色速率的机理,Cl-竞争消耗SO₄4·-降低RhB脱色速率,但经一系列反应生成的Cl2·-能与RhB快速反应而提高RhB脱色速率;Cl-对RhB的脱色反应速率的影响存在抑制-促进双重机制,且与Cl-浓度相关.研究结果为基于PDS直接氧化和催化氧化处理含盐染料废水的研究和应用提供了一定的理论依据.     

机械混合法制备TiO2/g-C3N4复合材料及其光催化降解双酚A的性能

本工作采用机械混合方法,将TiO₂纳米颗粒与不同质量的g-C₃N₄复合,制备了一系列具有不同g-C₃N₄含量的TiO₂/g-C₃N₄复合材料.运用X射线粉末衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱（Raman）、比表面积分析仪（BET）、扫描电镜（SEM）和透射电镜（TEM）对材料的化学组成和形貌特征进行了表征.比较了g-C₃N₄、TiO₂和一系列TiO₂/g-C₃N₄在可见光驱动下对水中双酚A（BPA）的降解效率和矿化能力差异,发现TiO₂/g-C₃N₄的光催化活性显著高于g-C₃N₄和TiO₂,其中以TiO₂/g-C...     

天津市夏季PM2.5中碳组分时空变化特征及来源解析

为研究天津市夏季PM_2.5中碳组分的时空变化特征及来源,于2019年7—8月设立2个点位分昼夜采集天津市PM_2.5样品,并测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量。结果表明,城区PM_2.5、OC和EC浓度日均值分别为(53.4±20.8)μg·m^-3、(8.72±2.56)μg·m^-3和(1.67±0.90)μg·m^-3,郊区PM_2.5、OC和EC浓度日均值分别为(54.2±24.5)μg·m^-3、(7.54±2.50)μg·m^-3和(1.82±1.06)μg·m^-3;白天PM_2.5、OC、EC的平均浓度分别为(47.3±16.1)μg·m^-3、(8.7±2.1)μg·m^-3和(1.5±0.6)μg·m^-3,夜间PM_2.5、OC、EC的平均浓度分别为(60.2±26.2)μg·m^-3、(7.5±2.9)μg·m^-3和(2.0±1.2)μg·m^-3。OC浓度表现为城区高于郊区,白天高于夜间;EC及PM_2.5浓度表现为郊区高于城区,夜间高于白天。OC/EC比值分析得,城区(6.04)高于郊区(5.08);白天(6.58)高于夜间(4.54)。城区OC与EC相关性弱于郊区,白天OC与EC相关性弱于夜间。采用EC示踪法与MRS模型对SOC含量进行估算,得到白天与夜间SOC浓度分别为(5.71±1.35)μg·m^-3和(3.81±1.20)μg·m^-3,白天SOC污染比夜间严重。丰度分析与主成分分析的结果表明,天津市夏季城郊区PM_2.5中碳组分均主要来源于燃煤和机动车尾气排放。     

琼北地区地热水中氟的富集规律

以海南岛的琼北地区地热水为研究对象，对研究区的地热水、地下水和地表水水样进行测试分析，运用piper图、δ²H和δ¹⁸O图、钠碱指数等方法探究琼北地区高氟地热水的富集规律及分布特征.结果表明，地热水氟浓度均超标，平均值高达14.25 mg·L^-1；而地下水和地表水的氟含量未超标，变化范围为0.02—0.44 mg·L^-1.沿海地区到内陆地区地热水氟含量呈现逐渐增大的趋势，内陆地区平均含量高达21.69 mg·L^-1.地热水水化学类型以HCO₃-Na为主，温度、pH和地层中的含氟矿物类型对地热水氟的富集具有重要的影响.地下热水补给来源为现代大气降水，并且存在轻微的“氧漂移”现象，受到一定程度的蒸发浓缩的影响.随着文石、方解石的沉淀反应、络合反应形成的络合物以及Na⁺、K⁺置换出Ca²⁺、Mg²⁺的离子交换反应，地热水中氟浓度不断增大.     

生物质燃烧排放颗粒物中水溶性有机物的光学特性

采用紫外-可见光吸收光谱法（UV-vis）和激发-发射矩阵荧光光谱法（EEM）分析了典型生物质燃烧排放颗粒物(PM_2.5)中水溶性有机物（WSOM）的光学特性.结果表明,WSOM的SUVA₂₅₄、E₂₅₀/E₃₆₅和MAE₃₆₅值分别为1.79-2.60 m²·g^-1、4.56-7.65和0.66-1.17 m²·g^-1,说明生物质燃烧排放PM_2.5中WSOM具有较低的芳香度和分子量以及较弱的吸光能力.荧光光谱结果显示,WSOM产生荧光峰的主要范围为λ_Ex/λ_Em≈（230-250）/（335-380） nm和λ_Ex/λ_Em≈（260—290）/（330—360） nm,说明生物质燃烧排放PM_2.5中WSOM主要以类蛋白荧光物质为主;腐殖化指数（HIX）、荧光指...     

城市森林大气PM2.5中水溶性无机离子沉降特征

森林被誉为"地球之肺",在防霾治污方面有其独特不可替代的作用,不同树种沉降PM_2.5的功能有很大差别.本文选取代表性城市森林——奥林匹克森林公园为研究对象,设置垂直监测塔观测大气PM_2.5的浓度垂直分布,以考察不同季节城市森林对PM_2.5中各组分的影响.在冬季、春季和夏季各采集PM_2.5样品,分析并计算PM_2.5中Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg2⁺、Ca2⁺、Cl^-、NO₃^-和SO₄^2-等典型水溶性无机离子的浓度.结果表明,PM_2.5中水溶性无机离子总浓度呈规律性变化特征:冬季((56.90±27.38)μg·m-3)>春季((46.69±12.24)μg·m^-3)>夏季((23.16±8.75)μg·m^-3).其中SO₄^2-和NO₃^-浓度和占PM_2.5主要水溶性无机离子总浓度的50%以上.3个季节中,除冬季外,在春季和夏季,8种离子有明显的垂直方向上的沉降,夏季的沉降速率高于春季,但是春季由于大气颗粒物浓度高,沉降通量高于夏季.NO₃^-和SO₄^2-垂直方向的沉降量在所有可溶性无机离子中最高.植被密度、叶面积指数、气象条件等因素对于PM_2.5的沉降特征有明显影响.