韩江流域河水地球化学特征与硅酸盐岩风化——风化过程硫酸作用

流域岩石化学风化是全球碳循环的重要环节之一,硅酸盐岩风化过程消耗大气CO_2,是在地质时间尺度上调节大气CO_2浓度的重要机制。本工作在对我国东南花岗岩地区流经典型的硅酸盐岩地质背景河流——韩江流域河流水化学组成研究的基础上,分析和定量计算了河流水体主要物质来源,并对硫酸参与岩石风化和碳循环过程的作用进行了分析,进而对韩江流域岩石风化速率及其大气CO_2消耗通量进行了估算。结果表明,韩江流域河流主离子组成主要来源于硅酸盐岩和碳酸盐岩风化,并计算得出约41%的硫酸根离子来自于大气降水;流域碳酸盐岩的风化速率为21.7 t/(km~2·a),硅酸盐岩为18.9 t/(km~2·a)。硫酸参与岩石风化提供的离子贡献占流域岩石风化提供总离子量的65.9%;流域风化带来的CO_2消耗速率被高估了约61%。     

清水江流域岩石风化特征及其碳汇效应

岩石风化产生的碳汇是全球碳循环的重要组成部分,文中对清水江流域主要离子组成进行分析测定,通过主成分分析、化学物质平衡法和扣除法估算流域岩石风化速率及对大气CO_2的消耗量.结果表明,流域河水溶质主要来源于碳酸盐岩和硅酸盐岩风化,并以碳酸盐岩风化为主.碳酸盐、硅酸盐、大气CO_2对河水溶质的贡献率分别为58.28%、17.38%、17.74%.流域岩石化学风化速率为109.97 t·(km~2·a)~(-1),与乌江接近,高于全球流域均值.流域岩石风化对大气CO_2的消耗通量为7.25×10~5mol·(km~2·a)~(-1),岩石风化对大气CO_2的消耗量为12.45×10~9mol·a~(-1),其中,碳酸盐岩风化消耗量占63.13%,为7.86×10~9mol·a~(-1),硅酸盐岩风化消耗量占36.87%,为4.59×10~9mol·a~(-1).SO_4~(2-)、F~-、NO_3~-的相关分析及空间分布特征表明,人为活动对清水江流域河水溶质的影响不容忽视,其贡献率为4.87%.     

湿热流域化学风化与水化学组成季节变化——以西枝江流域为例

为研究湿热中小流域岩石化学风化与化学径流组成的关系，选取硅酸盐岩为主的东江一级支流西枝江流域，分别于2011年1月和7月采集干流和支流水样品并测量其化学组成，运用图解法和正演模型对西枝江流域水化学组成进行分析和定量计算。结果表明，Na⁺和HCO₃^-为西枝江流域水体的主要阳离子和阴离子，两者分别占总阳离子和总阴离子的55%以上。硅酸盐矿物的化学风化对水体阳离子的贡献最大（45.8%），其次是人类活动和碳酸盐矿物风化的贡献（分别是24.7%和22.0%），大气输入对阳离子的贡献相对较少（7.5%）。受碳酸盐矿物风化和人类活动影响较大的支流水化学组成季节变化较大，受硅酸盐矿物化学风化影响的河流水化学组成季节变化不明显。西枝江流域硅酸盐矿物和碳酸盐矿物化学风化速率分别是8.27和56.95 t/（km²·a），二者化学风化对大气CO₂的消耗速率分别为0.80×10⁵和8.52×10⁵ mol/（km²·a）。     

东江流域化学风化对大气CO2的吸收

对东江化学径流进行分析,使用质量平衡法和扣除法估算了流域化学风化对大气CO2的吸收通量.结果表明,东江水体的总溶解性固体(TDS)含量均值(59.88 mg·L-1)远低于世界河流均值(100 mg·L-1);离子组成以Ca2、Na+和HCO3-为主,可溶性Si次之,径流对总溶解固体的稀释效应由于受人类活动影响表现得并不明显.东江化学径流组成主要源自硅酸盐矿物的化学风化过程的贡献(72.46％～81.54％),其次为海盐贡献(17.65％～26.05％),碳酸盐矿物的贡献很少(0.81％ ～3.87％);大气CO2是流域内岩石化学风化的主要侵蚀介质,但H2SO4和HNO3的作用也不可忽视;东江流域岩石化学风化过程对大气CO2的消耗通量(3.02～3.08) x105 mol·km-2·a-1高于全球平均值,是全球岩石风化碳汇的一个重要组成部分.     

贵州清水江流域丰水期水化学特征及离子来源分析

对清水江流域丰水期河水离子浓度及组成特征分析表明,流域水化学组成以Ca2+、HCO-3离子为主,其次为Mg2+、SO2-4;TDS均值213.96 mg·L-1,高于世界流域均值.根据海盐校正分析得出,研究区大气降水中海盐输入对流域水化学的贡献率为2.23%,低于世界河流均值3%.Gibbs图结合离子比值分析表明,流域水化学主要受碳酸盐岩风化影响,越往下游硅酸盐岩化学风化贡献越明显,碳酸和硫酸同时参与了流域岩石风化过程.离子来源分析表明,Ca2+、Mg2+、HCO-3离子主要来自于白云石、方解石等碳酸盐岩风化溶解,Na+、K+、Cl-主要来源于硅酸盐岩风化;SO2-4和NO-3主要来源于大气酸沉降和城镇废水输入.人为活动影响分析表明上游工矿企业活动对清水江流域水化学影响明显.     

典型喀斯特溪流水化学特征及碳汇通量研究

对湖北宜昌境内典型喀斯特溪流下牢溪的干支流开展了持续1年的两周1次的采样监测,分析了水化学时空变化特征,并利用正演模型和水化学径流法估算了流域内岩石风化速率、碳汇通量和碳汇量.结果表明:水体中Mg²⁺、Ca²⁺和HCO₃^-主要来源于白云石等碳酸盐岩风化溶解作用,其浓度与流量的稀释效应密切相关,表现为丰水期浓度低于枯水期,并在主河道上沿程降低;Na⁺、K⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-源于人为输入,浓度在人口密集的下游和人类活动强度大的季节显著增加.流域内岩石风化速率、碳汇通量和碳汇量分别为71.83t/(km²·a)、5.31×10⁵mol/(km²·a)、6.96×10⁷mol/a.下牢溪碳汇通量与中、大型喀斯特河流处于同一量级,高于非喀斯特河流和世界均值,这...     

马莲河流域化学风化的季节变化和影响因素

为查明黄土高原马莲河流域不同季节河水化学的变化特征、来源及主要控制因子,2016年1~12月在流域下游雨落坪水文站采集时间序列水样40组,分析了主要离子组成并计算了化学风化速率.结果表明,河水总溶解固体(TDS)均值1 154.0 mg·L~(-1),远高于长江、黄河和珠江.阳离子以Na+为主,均值202.8 mg·L~(-1),其次为Ca~(2+)和Mg~(2+),阴离子以SO_4~(2-)为主,均值431.2 mg·L~(-1).主要离子质量浓度的季节变化明显,总体规律是雨季前降低,雨季后增高,在融冰期和暴雨期分别突增和骤降.离子来源主要为岩石化学风化,蒸发岩、硅酸盐和碳酸盐贡献比例均值分别为67.1%、13.7%和19.2%.矿物含量和风化速率的不同决定了各风化作用对气候变化的差异响应:蒸发岩因其高风化速率对季风气候响应积极,雨季风化作用增强;雨季前期河水流量低,较长的水岩作用时间有利于硅酸盐风化进行;碳酸盐风化作用在雨季晚期和后期明显增强,可能因其在黄土中含量较高,雨季后降雨吸收了更多的土壤CO_2形成H2CO3增进了碳酸盐的溶解.蒸发岩、碳酸盐风化速率和流量显著正相关,流量是控制流域化学风化的主要因素.     

硫酸参与的湿热流域化学风化对河流水化学影响研究综述

河流水化学组成可以提供反映流域内岩石化学风化过程及河流离子来源等生物地球化学的信息。化学风化是全球碳循环的重要环节,湿热流域的水热条件可以促进流域岩石化学风化。硫酸和碳酸一样可以作为侵蚀介质参与流域岩石的化学风化,硫酸参与的湿热流域碳酸盐类化学风化可释放CO₂,但其参与的硅酸盐类化学风化对大气CO₂没有显著影响,故若不考虑硫酸作用将会导致对岩石化学风化作用下大气CO₂消耗通量的高估。水化学组成受到流域岩石化学风化的影响,通过对河流水化学组成和溶解无机碳（DIC）稳定同位素组成（δ¹³C）的分析可以确定河流水化学类型并揭示硫酸对流域岩石化学风化的定量影响。目前关于硫酸对河流水化学影响的研究逐渐增多,未来关于小流域尺度上硫酸对河流水化学的影响、硫酸影响下河流CO₂的脱气过程以及人类活动对河流水化学的影响等方面需要更多关注。     

北江流域水化学时空变化及化学风化特征

为了研究我国南方湿润地区河流水化学时空变化特征及控制因素,选择珠江流域第二大水系的北江为研究对象,通过分析2015年6月（汛期）和12月（非汛期）干流和支流河水基本水质参数及主量离子,利用化学计量法及质量守恒法定量评估了自然过程及人类活动共同影响下的流域化学风化特征及其通量.结果表明:①北江河水主量离子浓度非汛期高于汛期.岩石的区域分布和矿山活动构成了河水离子浓度和水化学类型的空间异质性,其中北江干流和支流连江为Ca-HCO₃型,而支流滃江则以Ca-SO₄型为主.②岩石对北江流域化学风化贡献率依次为碳酸岩（78.44%）>硅酸岩（14.43%）>降水源（5.42%）>蒸发岩（1.71%）.基于碳酸岩是北江径流水化学的主要控制因素,滃江流域的矿山开采活动加速了碳酸岩的风化,其对北江流域化学风化的贡献为7%.③汛期与非汛期的碳酸岩风化速率分别为7.49和5.29 t/（km2·月）,年化学风化速率为87.63 t/（km2·a）.研究显示,由于受水热条件、流域面积以及岩性的影响,北江流域年化学风化速率略大于西江流域,远高于东江以及全球流域化学风化平均值,北江对整个珠江流域的风化贡献较大.      

青藏高原尼洋河流域化学风化的季节变化特征和影响因素

流域风化是理解大陆岩石化学风化对全球气候变化的反馈机制的重要途径,目前的研究集中在大河流域,小流域特别是高寒地区流域化学风化的影响因素尚不确定。本文选择岩性相对单一、人为活动干扰少的青藏高原尼洋河流域为研究对象,开展一个水文年的采样分析,阐明高寒地区流域岩石化学风化的季节变化特征及其影响因素。研究结果显示：尼洋河河水离子主要来源于碳酸盐岩风化和硅酸盐岩风化,对河水中阳离子贡献量分别达到60%和29%,风化速率分别为0.20—19.00 t?km^?2?month^?1和0.09—0.80 t?km^?2?month^?1,年平均值分别为11.90 t?km^?2?a^?1和4.38 t?km^?2?a^?1。在一个水文年内,碳酸盐岩风化明显受到季节变化的影响,而硅酸盐岩风化对季节变化的响应不明显,总体表现为雨季风化速率增加,旱季风化速率降低。地表径流是控制尼洋河流域化学风化的重要因素,径流增大,促进碳酸盐岩和硅酸盐岩风化,但岩石的溶解动力特征会限制径流对风化速率的促进作用。碳酸盐岩溶解速率大,径流增大能持续有效促进碳酸盐岩风化;而硅酸盐岩溶解速率小,随着径流量增大,风化速率增速降低。温度升高能有效促进尼洋河流域的岩石风化,提高岩石矿物的溶解速率。温度也能通过影响径流变化,间接影响流域的风化。位于高寒地区的尼洋河流域气候因素之间相互影响,也影响着物理风化和化学风化。为此,在高寒地区流域展开监测周期更长、采样密度更高的工作,将有助于更好地理解气候因素对风化作用的影响规律。     

中国西南三江流域风化的季节性变化特征

青藏高原的风化可能影响着全球碳循环和长时间尺度气候变化,其风化速率和影响机制一直受到科学界的关注。本研究对发源于青藏高原东部的三江——金沙江、澜沧江和怒江干流进行每月两次,为期一水文年的定点观测研究。结果表明三江水样的pH总体呈弱碱性,水中主要阴阳离子组成和TDS变化明显并且都有明显的季节性变化特征。本研究首先用正演模型评估了不同端元对三江水化学的贡献比例,并估算出金沙江石鼓以上、澜沧江维登以上和怒江六库以上流域的净CO2消耗速率分别为76.3×103 mol/(km2·a)、238.9×103 mol/(km2·a)和189.3×103 mol/(km2·a),雨季净CO2消耗速率可达旱季的2~4倍;反演法估算出的净CO2消耗速率与正演法的相差均在25%以内,表明估算结果的可靠性。     

我国北方小流域硫酸参与碳酸盐矿物化学风化过程研究

硫酸参与碳酸盐岩的风化机制及与区域碳循环的关系是全球气候变化研究的重要课题.选择我国北方小流域(沁河)为研究对象,结合水化学及溶解性无机碳碳同位素组成,通过化学计算法,分析了河水溶解性组分的来源及混入比例,验证了硫酸参与区域碳酸盐的风化过程.结果表明:河水阳离子以Ca2+和Mg2+为主,阴离子以HCO-3和SO2-4为主;沁河流域碳酸盐岩风化、大气输入及蒸发盐溶解对河水阳离子贡献较大,平均比例分别为48.5%、35.3%和14.1%,硅酸盐风化和人为输入贡献比例较小,平均比例分别为1.7%和0.6%;沁河流域碳酸盐类、硅酸盐类及蒸发盐类风化速率分别为8.41、0.07和2.43 t·km-2·a-1,碳酸盐和硅酸盐矿物风化CO2消耗量分别为1.43×105mol·km-2·a-1和0.03×105mol·km-2·a-1;沁河流域硫酸参与碳酸盐风化产生的CO2净释放量为0.63×105mol·km-2·a-1,小于我国南方喀斯特地区CO2净释放量,可能与不同的气候条件及硫化物赋存条件和含量等有关.     

湿润亚热带典型白云岩流域不同土地利用下的试片溶蚀速率及岩溶碳汇

土地利用对石灰岩溶蚀速率的影响已有较多研究报道,但白云岩溶蚀速率对于土地利用的响应研究却罕见相关报道。因此,探究不同土地利用对白云岩溶蚀速率的影响具有一定的意义,并可为评估白云岩地区的岩溶碳汇效应积累基础数据。本文以湿润亚热带典型白云岩小流域——贵州施秉黄洲河白云岩小流域为研究区,利用白云岩溶蚀试片对流域内不同土地利用下的白云岩溶蚀速率及其影响因素进行了研究。结果表明：不同土地利用条件下白云岩试片溶蚀速率的大小为旱地（4.25 mg/（cm²·a））>林地（1.01 mg/（cm²·a））>水田（0.14 mg/（cm²·a））;白云岩试片溶蚀速率随土壤有机质含量增加、土壤pH值减少而增大;但其与土壤CO₂浓度呈相反的变化趋势;土壤含水量、容重对溶蚀速率的影响不大。由白云岩试片的溶蚀速率估算该白云岩流域的岩溶碳汇总量为351.70 tCO₂/a,岩溶碳汇通量为7.31 tCO₂/（km²·a）,与前人利用水化学径流法计算相比明显较小。与以往在石灰岩区使用溶蚀试片法和水化学径流法计算的岩溶碳汇强度差异大致相同。     

黄土高原降雨驱动下流域碳输移特征及其碳流失评估：以羊圈沟坝系流域为例

通过对黄土高原典型坝系流域雨季碳沉降与径流碳输移过程的研究,探讨降雨径流过程对流域碳流失的驱动机制,并进一步评估流域碳侵蚀通量.结果表明,羊圈沟坝系流域湿、干季碳沉降月通量为3.33 kg·hm~(-2)、2.18 kg·hm~(-2),干湿季碳沉降存在一定变化且对流域碳输出贡献较小.流域8月碳输出量为944.89 kg·km~(-2),其中DOC、DIC输出量分别占55.39%、44.61%;9月碳输出量为300.29 kg·km~(-2),DOC、DIC输出量分别占23.03%、79.97%,不同降雨强度径流的碳流失量不同,总体溶解性无机碳输出比重较大.羊圈沟小雨强降雨事件中径流溶解性碳输出量为156.98 kg·km~(-2),中等雨强降雨事件中径流碳输出284.60 kg·km~(-2);该流域雨季月均碳流失模数为1.89 kg·(km~2·mon)~(-1),经评估得出研究区域年碳流失模数为2.70kg·(km~2·a)~(-1).