珠江三角洲大气面源排放清单及空间分布特征

估算了珠江三角洲地区2006年大气面源污染物的排放清单,并利用2006年珠江三角洲人口分布栅格数据作为代用空间分配权重因子,建立了该地区大气面源3km′3km的SO2、NOx、PM10和VOC网格化排放清单.结果表明,2006年珠江三角洲大气面源排放的SO2为1.12′105 t, NOx为5.25′104 t, PM10为1.6′105 t, VOC为3.14′105 t.SO2、NOx和PM10排放量较大的区域集中在广州市区、佛山、东莞和中山,而VOC排放量较大的区域位于广州市区、东莞和深圳.     

珠江三角洲灰霾污染物特征分析及对策

应用SPSS对2008年3月珠江三角洲出现大范围灰霾天气时的主要污染物作因子分析,以非灰霾时作为对照,揭示珠江三角洲灰霾污染物特征.结果表明,SO2和PM10在珠江三角洲地区拥有共同的污染源,灰霾时SO2跟PM10呈正相关.而NO2和O3则为负相关,NO2对大气中O3的含量有着一定的贡献.灰霾期间污染物的积累存在相互影...     

车载激光雷达对北京地区边界层污染监测研究

介绍了自行研制的车载差分激光雷达AML-2探测原理及技术参数,于2006-08、2006-09在不同天气因素条件下对北京西南郊榆垡地区大气边界层污染物O3、NO2、SO2进行了实时监测,对比分析了3种污染物浓度垂直分布及日变化特征.结果表明,无外来污染输送时,3种污染物在阴雨天气总体浓度较小,O3和NO2浓度随高度升高而减小,SO2浓度垂直分布少见此特征,但在近地面0.6 km左右有较强SO2污染层.南部气流输送对北京地区大气环境影响明显,2006-08-23～2006-08-25这次强污染气流输送高度约1～1.5 km,3种污染物浓度垂直分布及日变化特征受到干扰,北京榆垡地区边界层O3、NO2、SO2总体浓度明显上升.     

珠江三角洲地区大气污染对人群健康的影响

在珠江三角洲地区选取广州麓湖等16个典型站点,观测了珠江三角洲地区2006年大气污染物浓度.结果表明,珠江三角洲地区2006年PM10、PM2.5、SO2、NO2、O3年日均浓度分别达到75,56,57,53,44μg/m3.搜集国内PM10、PM2.5、SO2、NO2、O3暴露人群健康影响的流行病学研究资料,利用Meta分析方法获取我国人群大气污染物暴露对死亡健康结局影响的暴露-反应关系,并以珠江三角洲地区人群2006年大气污染物暴露浓度为基准,运用泊松回归模型评价珠江三角洲地区大气污染对人群的健康影响.     

被动采样法观测研究京津冀区域大气中气态污染物

为了对京津冀区域的大气污染物进行观测,揭示污染物浓度和组分的时空分布和变化规律,深入了解区域复合型污染,从2007年12月开始使用造价低、操作简捷的被动采样方法对区域10个站点大气中的SO2、NO2、O3和NH3等主要污染物进行了监测,对被动采样方法的区域适用性进行了比较全面的评估并根据监测结果对污染物的浓度水平和区域分布进行了研究.方法适用性评估表明被动采样方法在污染较严重的京津冀区域能进行长时间采样,采样频率设定为每月1次;平行采样结果显示,SO2、NO2、O3和NH3的变异系数分别为6.4%、7.1%、4.2%和3.9%,方法表现出良好的稳定性;每月1次的被动采样浓度结果与主动采样仪器观测结果月平均值相比具有较好的一致性,SO2、NO2和O3这2种方法监测结果的相关系数达到0.91、0.88和0.93,拟合曲线斜率分别为1.25、0.98和0.93,平均相对标准偏差分别为23.3%、14.9%和8.5%,能基本满足大气采样的要求,NH3的短时监测也表明2种方法具有可比性.评估结果说明被动采样方法是一种可靠的大气污染监测方法,可用于区域污染的监测.2008年夏季京津冀区域10个站点SO2、NO2、O3和NH3的被动采样平均浓度分别(12.3±6.3)×10-9、(13.2±7.0)×10-9、(40.5±9.5)×10-9和(24.0±13.7)×10-9.浓度区域分布显示SO2和NO2在城市站点具有较高浓度,而NH3在农业站点的浓度较高,SO2、NO2和NH3的大气浓度水平明显受局地排放影响,浓度分布较直观的反应了站点的局地源排放;而O3除了背景站兴隆,在北京和天津周边的大小城市,平均浓度都在40×10-9左右,表现出区域协同污染特征.     

珠江三角洲一次大范围灰霾天气下的空气污染特征分析

利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络的监测结果,对2006年10月珠江三角洲一次大范围灰霾过程进行分析,研究灰霾天气下珠江三角洲的空气污染特征。研究表明：灰霾引起空气质量恶化,细颗粒物在可吸入颗粒物中比重上升,多项污染物发生超标,臭氧是首要污染物。时间分布上,PM2.5和O3日均值浓度出现峰值相比SO2、NO2、PM10滞后数日,各站污染物的逐时变化曲线随着各自的主要影响因素不同而表现出不同的特征。空间分布上,珠三角空气污染的区域性特征比较明显,其中佛山-广州-东莞一带是珠三角的污染核心区。     

燃煤烟气安大略汞测试方法的实验研究

以我国三家典型电厂的SCR前、除尘前、脱硫前和脱硫后燃煤烟气为例,考察了分析仪器、采样时间、吸收液量和消解方式对安大略方法(Ontario-Hydro法)测试结果的影响。结果表明:CVAAS﹑HG-ICP-AES﹑ICP-MS、和MP-AES都可用于Ontario-Hydro法采集的燃煤烟气样品的汞浓度分析;当烟气中汞浓度较高(大于10μg/m3时),烟气采样时间可以缩短为1 h;200 mL的KMnO4-H2SO4吸收液能确保烟气中汞的监测精度;H2O2-HNO3吸收液和KMnO4-H2SO4吸收液样品采用标准消解和简化消解法所得分析测试结果偏差<10%,表明烟气H2O2-HNO3和KMnO4-H2SO4吸收液样品可采用简化消解方式进行样品消解。     

珠江三角洲一次大范围灰霾天气下的空气污染特征分析

利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络的监测结果,对2006年10月珠江三角洲一次大范围灰霾过程进行分析,研究灰霾天气下珠江三角洲的空气污染特征。研究表明：灰霾引起空气质量恶化,细颗粒物在可吸入颗粒物中比重上升,多项污染物发生超标,臭氧是首要污染物。时间分布上,PM2.5和O3日均值浓度出现峰值相比SO2、NO2、PM10滞后数日,各站污染物的逐时变化曲线随着各自的主要影响因素不同而表现出不同的特征。空间分布上,珠三角空气污染的区域性特征比较明显,其中佛山-广州-东莞一带是珠三角的污染核心区。     

2006～2012年珠三角地区空气污染变化特征及影响因素

利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络2006~2012年监测结果,分析了珠三角地区SO2、NO2、O3和PM10浓度的年、月变化及空间分布特征,并对产生时空分布变化的原因进行了剖析.结果表明:7年来,珠三角地区SO2、NO2和PM10浓度呈下降趋势,降幅分别为61.7%、17.4%和24.3%,O3浓度呈上升趋势,增幅为12.5%,总体而言,珠三角地区空气质量呈好转趋势;湿季(4~9月)空气质量明显优于干季(10月至翌年3月),各污染物浓度的月变化均呈双峰型,SO2、NO2和PM10峰值浓度出现在12月和3月,O3峰值浓度出现在10月和5月;SO2、NO2和PM10浓度高值区主要集中在中部的广佛地区,O3浓度在外围郊区呈现高值,各部分地区的污染物浓度变化趋势不一致,中部经济核心区一次污染物浓度下降趋势更为显著.珠三角地区空气质量的变化受多方面因素的影响,经济下行和政府治理是驱动一次污染逐年好转的主要因素,而政府对VOCs排放控制相对薄弱,VOCs排放与气候变化的共同作用可能是导致二次污染(尤其是O3污染)加剧的原因.     

区域空气质量监测网络优化布点方法研究

通过分析区域空气质量监测网络(RAQMN)优化布点的各种限制因素,利用空气质量模型模拟数据构建综合评价浓度,建立以最大贴近度为优化目标,以建设成本、地形、行政区域、人口布局和空间覆盖率等为约束条件的RAQMN优化布点方法.以珠江三角洲为案例背景,利用此方法分析了考虑常规污染物(SO2、NO2和PM10)、区域特征污染物(O3和PM2.5)和同时考虑包括常规、区域特征污染物等多种污染物组合3种情景下的RAQMN的优化布点.结果表明,该方法能够成功地应用于RAQMN的优化选址.与仅考虑常规污染物和仅考虑区域特征污染物的优化结果相比,同时考虑多种污染物优化结果的空间代表性更好,更能满足RAQMN的监测目标与优化布点的要求.     

O3/H2O2降解水中扑灭通效能研究

利用拟一级降解速率常数表征O3/H2O2对扑灭通(Prometon)的氧化效能,探讨了n(H2O2)/n(O3)、pH值、水质和碳酸氢根离子对去除的影响,对有机氧化产物进行了气相和液相质谱分析,以离子色谱法测定了反应过程中产生的NO3-,在此基础上对扑灭通降解途径进行了研究.结果表明,扑灭通初始浓度2 mg.L-1,反应温度25℃,O3投量13 mg.L-1时,最佳反应条件为n(H2O2)/n(O3)=0.7,体系pH为7～8;扑灭通在自来水中的去除效果好于纯水;HCO3-浓度>50 mg.L-1时,对扑灭通的氧化有明显的抑制作用.液质和气质的分析结果表明扑灭通并未开环,氧化过程中扑灭通三嗪环支链上的2个异丙基首先被氧化脱去,离子色谱检测到的NO3-是三嗪环支链胺基氧化的产物.     

水中无机阴离子对UV/H2O2降解LAS的影响及机理

研究了UV/H₂O₂工艺对直链烷基苯磺酸钠（LAS）的去除效果以及水中常见无机阴离子对LAS降解的影响和机理.结果表明,UV/H₂O₂工艺可以有效的去除水中LAS,光降解过程符合一级反应动力学模型.在H₂O₂投加量为8 mg·L^-1,14 W低压汞灯照射下,LAS在蒸馏水和自来水中光降解速率常数分别为0.018 0 min^-1和0.012 2 min^-1;NO^-₃、Cl^-、SO^２－₄和HCO^-_３对LAS光降解有抑制作用,4种离子在浓度分别为5、10、15　mmol·L^-1时,对LAS光降解的抑制程度均为HCO^-_３>NO^-₃>Cl^->SO^２－₄;随着离子浓度增大,抑制作用增强;自来水中的光降解速率常数低于蒸馏水中的光降解速率常数是由于水中多种离子影响的结果.     

田湾核电站大气中水溶性阴离子的观测研究

Cl-、SO24-和NO3-是滨海大气中的主要水溶性阴离子.2005年6月～2006年5月期间,对连云港田湾核电站滨海大气中主要水溶性阴离子Cl-、SO24-和NO3-进行了监测.研究表明,田湾核电站大气中Cl-、SO24-和NO3-的年均值分别为(33.12±53.63)、(53.34±30.34)和(8.34±4.47)μg·m-3;季节变化分析表明,Cl-、SO24-浓度在夏季高、冬季低,NO3-浓度在秋冬季高、夏春季低.气象因素分析表明,风向、风速、气温、相对湿度等对大气阴离子浓度有一定影响.本研究首次对我国滨海核电大气中主要腐蚀性阴离子进行了同时监测,为防止海洋大气腐蚀,保证我国核电工业安全经济运行提供了依据.     

SO2对CoH-ZSM-5催化CH4还原NO催化性能的影响

研究了富氧条件下SO₂对CoH-ZSM-5上CH₄选择还原NO(CH₄-SCR)的影响,应用SO₂-TPSR,NO+(O₂)-TPD等方法研究了产生中毒的原因并定量研究了被毒化的活性位.反应在773 K进行时,加入体积分数78×10^-6SO₂,NO的转化率由72%逐渐降低并稳定在58%,提高反应温度至823 K,NO稳定转化率上升至62%.同时加入2.5     

O3浓度升高对银杏及油松BVOCs排放的影响

以生长在沈阳市区内的银杏及油松为试材,开顶式熏气室模拟升高O₃浓度（80 nmol·mol^-1）和正常大气O₃浓度（≈30 nmol·mol^-1）条件,采用GC-FID技术对银杏及油松的异戊二烯和7种单萜类物质的排放速率进行测定,探讨高浓度O₃对单株银杏及油松挥发性有机物排放规律的影响.结果表明,O₃浓度增高可以显著提高银杏和油松的异戊二烯排放速率（p＜0.05）,及银杏Δ3-蒈烯的排放速率（p＜0.05）,其分别达到1.96、 9.71和0.09 μg·(g·h)^-1,而对于其他单萜物质的排放速率,2种树木对高浓度的O₃熏蒸均没有表现出显著的变化;树种不同,排放的BVOCs组成也不同,自然条件下银杏排放的BVOCs以异戊二烯为主,而油松以α-蒎烯为主;高浓度O₃熏蒸下油松释放的异戊二烯达到其BVOCs组成的64.73%,增加大气O₃浓度改变了树木挥发性有机物的组成比例.因此,O₃浓度升高对银杏及油松BVOCs排放规律具有显著影响.     

奥运时段北京及近周边区域空气污染观测与比对分析

为研究奥运时段北京与近周边区域空气质量的相互影响,评价区域污染源协同减排对奥运时段北京空气质量的作用,寻求北京空气污染预警的有效途径,2008-06-01～2008-10-03在北京奥运村以及近周边的河北涿州、廊坊、香河、燕郊进行了空气污染联网观测.结果表明,夏秋季节北京和近周边首要污染物均为颗粒物,北京和周边可吸入颗粒物(PM10)平均质量浓度分别为(114±66)μg/m3和(128±59)μg/m3;细粒子(PM2.5)质量浓度则分别为(77±47)μg/m3和(81±51)μg/m3;臭氧质量浓度小时最大值的平均分别为(164±52)μg/m3和(165±55)μg/m3;NOx分别为(58±23)μg/m3和(25±14)μg/m3.相对于6月,奥运会时段(8月8日～8月24日)北京地区PM10、PM2.5、O3、NOx的浓度分别下降69%、62%、18%和41%,残奥会时段(9月6日～9月17日)PM10、PM2.5、O3、NOx的浓度分别下降56%、49%、17%和16%.北京大气中细粒子浓度受周边影响严重,而NOx有向周边扩散的潜势,夏季臭氧则表现出区域污染的特征.结合气象要素分析表明,近周边区域联网观测,有助于北京空气质量预警研究,并可为区域协同防控空气污染提供科学支撑.     

低温条件下Nano-MnOx上NH3选择性催化还原NO

采用流变相法制备了无载体Nano-MnO_x催化剂,在低温条件下(50～150℃)以NH₃为还原剂系统考察了氮氧化物的选择催化还原特性.结果表明,流变相法制备的Nano-MnO_x催化剂具有良好的低温催化活性.实验条件下,80℃即可获得98.25%的NO转化率,100～150℃内NO几乎完全转化;SO₂和H₂Ｏ会与NO和NH₃在催化剂表面产生竞争吸附,导致催化活性下降,但该影响是可逆的.经分析,较大的比表面积和较低的晶化度是Nano-MnO_x具有良好低温活性的2个主要原因.     

北京地区SO2、NOx、O3和PM2.5变化特征的城郊对比分析

2006-01-01～2006-12-31在北京上甸子区域大气本底站和城区宝联环境观测站连续观测了SO2、NOx、O3和PM2.5的浓度,分析了北京城区和郊区的季节变化及日变化的差异,并结合风向讨论了城区污染对于大气本底的影响.结果表明,①NOx、SO2浓度在采暖季城郊差异最大,城区是本底的4～6倍,城郊O3有一致的浓度变化.本底站PM2.5在4、5月达到100μg/m3以上,是年平均的2～3倍;②NOx和SO2的日变化在城区表现为双峰型,在09:00前后和22:00前后形成高值,郊区表现为单峰型,在22:00前后出现高值.郊区O3的日变化峰值滞后于城区大约2 h.PM2.5日变化规律表现得较不规则;③西南风条件下本底各污染物浓度明显受城区输送影响而升高,东北风条件下干洁气团的影响比较明显.     

微生物法液相氧化SO2

通过对酸性水溶液、含Fe³⁺水溶液、含Fe²⁺水溶液、细菌菌液和细菌培养基水溶液脱除二氧化硫的实验,探讨了微生物液相氧化二氧化硫的途径.以液相中SO₄^2-浓度考察了Fe³⁺浓度、Fe²⁺浓度、进口SO₂浓度以及温度对脱硫成酸的影响.微生物脱硫有2种机制:一是直接氧化作用,即氧化亚铁硫杆菌(Thiobacillus ferrooxidans)将S(IV)氧化成S(VI);二是间接催化氧化,氧化亚铁硫杆菌在酸性条件下具有快速氧化Fe²⁺成Fe³⁺,增强Fe³⁺对SO₂的液相催化氧化能力,研究表明微生物脱硫以间接催化氧化为主.在浓度0～1.2g/L之间,Fe³⁺和Fe²⁺浓度越高,脱硫效果越好,氧化亚铁硫杆菌表现出对Fe³⁺/Fe²⁺体系氧化SO₂的强化效果.入口SO₂浓度越高,细菌脱硫效率越低,但液相中SO₄^2-浓度随进口SO₂浓度增加变化不大.温度对微生物脱硫影响较大,最佳脱硫温度为30～40℃.     

脉冲电晕放电协同烟气脱硫脱硝试验研究

脉冲电晕放电对PM2.5具有一定的凝并作用,与直流静电除尘器相结合可以提高燃煤电厂烟气中粉尘的脱除效率.基于脉冲电晕放电还可以将烟气中的NO、SO2氧化成NO2、SO3等易吸收的物质成分,与传统的液相吸收洗涤技术相结合可提高NO、SO2的脱除效率.文中进行了脉冲电晕放电协同烟气脱硫脱硝的试验研究,研究了影响NO、SO2转化效率的主要因素.实验结果表明,提高脉冲峰值电压、脉冲频率、脉冲放电电极数目.延长停留时间.降低气体初始浓度有助于提高NO、SO2的转化效率;增加空气湿度可以显著提高SO2的转化效率.在本试验中,当NO、SO2初始浓度为150×10-6左右时,其相应的转化效率可以分别达到70%、90%.