不同粒径大气颗粒物中多环芳烃的含量及分布特征

采集了北京城乡结合部与郊区2003年4个季节的不同粒径大气颗粒物样品 ,运用GC/MS分析了其多环芳烃组成 .结果表明 ,17种PAHs总量为 0.84～15.223ng/m³,城乡结合部含量是郊区的1.07～6.60倍 .PAHs总量的季节性变化表现为冬季>秋季>春季>夏季,且随颗粒物粒径减小,含量逐渐增大,大约有68.4%～84.7%的PAHs吸附在≤2.0μm颗粒上.2～3环PAHs呈双峰型分布,4～6环PAHs呈单峰型分布 ,PAHs分子量越大 ,MMD值越小 ,燃煤取暖与低温是导致冬季PAHs污染增高的主要因素.     

淮南市非采暖期可吸入颗粒物（PM10）中多环芳烃污染特征研究

于2008年5月～10月在淮南市采集PM10样品进行GC-MS分析,并探讨了研究区内PM10中16种优控多环芳烃的浓度特征和来源.结果表明:16种多环芳烃总量在36.98～452.49 ng.m-3,BaP浓度在1.46～39.90 ng.m-3.PAHs浓度变化关系为:淮化>谢家集>田十五小>安理大>大通三小.BaP与PAHs浓度呈正相关(R2=0.792).不同环数多环芳烃的质量浓度为:5环>4环>3环>6环>2环.采用比值法判定淮南非采暖期大气中PAHs主要来源于燃煤和机动车尾气,煤尘、扬尘和石油源也有一定贡献.     

京津冀地区城市空气颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源

在2013年4个季节,同步采集了京津冀地区3个典型城市(北京市、天津市和石家庄市)空气PM2.5和PM10样品,采用乙腈超声提取-超高压液相色谱法分析了16种多环芳烃(PAHs).结果表明,京津冀地区城市空气PM2.5和PM10中总PAHs的浓度分别为6.3~251.4ng/m3和7.0~285.5ng/m3,呈现冬季>春季>秋季>夏季的季节变化特点和石家庄>北京>天津的空间分布特点.PAHs环数分布以4、5和6环为主,比例分别为25.0%~45.1%、31.7%~40.1%、15.1%~28.2%,2和3环比例之和小于10.3%;与非采暖季相比,采暖季中4环PAHs比例显著增加,5和6环PAHs比例明显下降.PAHs比值法显示,京津冀地区城市空气颗粒物PAHs的来源呈现明显季节性变化特点,燃煤和机动车排放是2个重要的PAHs排放源,在采暖季燃煤来源的比例较大,在非采暖季以机动车排放的来源为主.     

深圳市大气中多环芳烃的污染特征与来源识别

利用大流量主动采样器于2009年12月~2010年1月及2010年6月,分冬季与夏季两批次对深圳市13个点位进行大气样品采集,检测其气相及颗粒相中总的多环芳烃(PAHs)浓度.结果表明,冬季深圳市大气中总PAHs的浓度为17.9~92.3ng/m3,平均值为45.3ng/m3;夏季总PAHs浓度范围为8.64~96.3ng/m3,平均值为32.2ng/m3.两个季节PAHs单体中均以3~4环为主,占总浓度的75%以上;单个组分与总量的相关性分析表明,夏季明显优于冬季.来源分析表明,冬季大气中PAHs来源比夏季更为复杂,通过特征分子比值法推断冬季PAHs主要来源于石油源、燃煤、机动车尾气排放;夏季主要来源于机动车尾气排放.利用毒性当量因子法和致癌风险评价其污染水平和毒性风险,结果表明深圳市大气中PAHs污染与国内部分城市相比,处于较低水平.     

兰州大气细颗粒物中多环芳烃污染特征及来源分析

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境空气中一类重要的有毒化合物,为探究兰州市大气细颗粒物(fine particulate matter,PM_(2.5))中PAHs的污染特征,于2012年冬季和2013年夏季采集兰州市PM_(2.5)样品共60个,并进行了GC/MS分析.结果表明,16种PAHs的冬、夏季平均总质量浓度分别为(191.79±88.29)ng·m~(-3)和(8.94±4.34)ng·m~(-3),冬季污染程度明显严重;降雪是导致兰州冬季大气PM_(2.5)中PAHs质量浓度降低最主要的气象因素;冬、夏季PAHs的环数分布均以4环比例最大,分别为51.40%和49.94%,5~6环比例夏季41.04%,高于冬季24.94%,2~3环比例冬季23.67%,高于夏季9.03%;通过PAHs的特征比值分析,兰州大气PM_(2.5)中PAHs的来源冬季以燃煤源和机动车尾气为主,其中柴油车比例较大;夏季汽油车对PAHs的相对贡献较大.     

深圳市郊区大气中PM2.5的特征分析

为了确定深圳市郊区大气中PM2.5的污染特征,本研究分析了2009年和2010年夏季和冬季PM2.5样品中的水溶性离子和多环芳烃成分.结果表明,深圳市郊区大气中PM2.5的质量浓度很高,夏季53.9%和冬季100%的样品超过了WHO的大气质量准则浓度.PM2.5中,冬季最主要的3种离子是SO24-、NO3-和NH4＋.在夏季,这3种离子在PM2.5中的含量都会减少,而Cl-、Na＋、K＋、Ca2＋和Mg2＋的含量会增多.另外,冬季是多环芳烃浓度较高的季节,其中萘、苊烯、苊和苯并荧蒽是冬季PM2.5中多环芳烃的主要成分.本研究还通过比值法和特征化合物法对深圳市郊区大气中的PM2.5进行了源解析,确定了PM2.5的可能来源.     

南京市大气可吸入颗粒物中多环芳烃的分布状况

采集南京市大厂和山西路两地区四季度大气PM10样品,用索氏提取-高效液相色谱技术分析其多环芳烃组成及含量,结果表明,两地区多环芳烃总量在42.561ng/m3～121.890ng/m3之间,大厂区浓度明显高于山西路地区,是山西路地区的1.169～2.628倍。大厂地区PAHs总量受季节影响不大,山西路地区浓度与季节呈一定的相关性,即春季>冬季>夏季>秋季,两地区PAHs中蒽、荧蒽、苯并[b]荧蒽、苯并[g,h,i]苝含量相对都较高,表明燃煤和交通是南京市的主要污染源,大厂区燃煤污染更为明显。     

福州市大气PM_(10)中多环芳烃污染特征及其源解析

对福州市4个不同功能区秋季、冬季和春季大气中PM10的浓度以及PM10中多环芳烃(PAHs)的含量进行了分析,结果表明,不同季节大气中PM10及PM10中PAHs的平均含量均为工业区>交通干道>住宅区>公园,且不同功能区均为冬季>春季>秋季。3个季节中,整个福州市PM10质量浓度在0.02~0.26 mg/m3之间,平均值为0.1 mg/m3,处于空气环境质量标准的二级标准内。PM10中∑PAHs质量浓度范围为未检出~33.1 ng/m3之间,平均值为10.4 ng/m3。PAHs组成中以高环为主,低环含量较低或低于检测限。PAHs主要来源于汽油的燃烧。     

我国大气背景点颗粒物PAHs分布特征及毒性评估

选择我国自北向南4个国家大气背景监测站(吉林长白山、山西庞泉沟、湖北神农架和广东南岭),于2013年4个季度采集了环境空气PM2.5和PM10样品,采用超声波乙腈萃取-超高压液相色谱分析16种多环芳烃.结果表明,4个大气背景点的PM2.5和PM10中∑PAHs浓度分别为0.09~25.42ng/m3和0.13~30.16ng/m3,与国内外大气背景点基本处于同一浓度水平,空间分布特点为庞泉沟>长白山>神农架>南岭,季节分布特点为庞泉沟和神农架春季、冬季,长白山的春季,以及南岭冬季明显高于所在背景点的其他季节.PM2.5和PM10中BaP和∑PAHs在低浓度范围内均呈现显著的线性相关性.除了长白山冬季和南岭夏季的3环PAHs比例较高外,其余季节的背景点以4环和5环PAHs为主,主要为荧蒽、芘、苯并(a)荧蒽.通过BaP当量进行了致癌性和致突变性评价,结果显示庞泉沟春季和冬季颗粒物的∑BaPTEF和∑BaPMEF相对较高,分别为1.81~2.74ng/m3和2.92~4.36ng/m3, 对所在区域的PAH污染状况需要关注.     

合肥市大气颗粒物PM_(10)和PM_(2.5)中PAHs的污染特征及健康风险评估

以夏、秋、冬三个季节合肥大气颗粒物PM10和PM2.5中PAHs为研究对象,通过采样、测定与分析,得出如下结论:合肥市大气PM10和PM2.5中PAHs的浓度季节变化特征明显,冬季秋季夏季。夏季PM10中不同环数PAHs的分布规律与该季PM2.5不同,而秋冬季则相同,分布规律都是5~6环4环2~3环。通过采用BaP毒性当量法对PAHs进行健康风险评估,发现合肥大气PM10和PM2.5中PAHs的BEQ值除了夏季低于国家标准限值外,秋、冬季节均高于国家标准限值和国际标准限值。     

鞍山市大气PM10中多环芳烃(PAHs)的污染特征及其来源

2005年3月和8月在辽宁省鞍山市8个采样点采集PM₁₀样品,用液相色谱-质谱法分析了PM₁₀上负载的11种多环芳烃(PAHs),并探讨了其分布特征和来源.结果表明:鞍山市PM₁₀中ρ(PAHs)时空变化特征显著,冬季高于夏季,且工业区PAHs污染最严重;在PAHs中4环以上的组分占主导,冬季ρ(4环PAHs)较高,而在夏季ρ(5～6环PAHs)较高.运用比值法和主成分分析法对PAHs来源进行分析,发现冬季的主要污染源为燃煤排放、机动车尾气排放和炼钢工业排放;夏季主要污染源为燃煤排放、机动车尾气排放、生物质燃烧排放和炼钢工业排放等,来源较冬季复杂.机动车尾气排放对PAHs的贡献在2个季节都较为明显,冬季燃煤排放的贡献比重明显增加.      

利用PUF大气被动采样技术监测中国城市大气中的多环芳烃

利用PUF大气被动采样技术,分冬、春2个季度,对中国32个城市大气中的多环芳烃（PAHs）进行了观测.结果表明,除主要存在于气相中的2～3环PAHs与部分4环PAHs外,PUF被动采样器也可一定程度地采集大气颗粒物中的5～7环PAHs.中国城市大气PAHs的浓度与组成,主要受城市所处的地理位置、气候条件以及能源消费结构的影响.西北、华北、西南和华中地区部分城市大气中PAH总量和高环PAH浓度均较高,华南和东南沿海一带城市则相对较低.在季节变化上,表现为冬季浓度高、春季低.可能是陆源有机质在土壤中早期成岩作用的产物,春季浓度升高反映了土壤颗粒物对大气颗粒物的贡献,与扬尘天气相对应;而芴的浓度在燃煤较多的城市大气中显著增加,与其主要属燃煤成因相一致.研究表明,PUF大气被动器可很好地运用于区域大气PAH污染分布与特征对比研究.     

基于PMF模型的北京市PM2.5来源的时空分布特征

2012年8月至2013年7月,对北京市定陵、车公庄、东四、石景山、通州、房山、亦庄和榆垡等8个站点的大气细颗粒物PM2.5进行了12个月次的同步采样观测,并测定了其中元素碳、有机碳、水溶性离子和无机元素的浓度水平.利用PMF模型对PM2.5的来源进行解析.结果表明,北京市PM2.5的主要来源为二次源、燃煤、地面扬尘、机动车排放、工业源和建筑尘等,年均贡献率分别为42%、19%、19%、10%、6%和4%.PM2.5的来源具有显著的季节变化,春季大风天气频繁、地面扬尘源为主要来源,而夏、秋、冬季均以二次源为主,尤其是夏季二次源贡献达56%,冬季燃煤源对PM2.5的贡献显著提升为25%.污染源贡献也存在一定空间差异,冬春季燃煤源对郊区点的贡献显著高于城区点,而二次污染源具有区域性污染特征.在区域性积累型重污染日,二次源对PM2.5的贡献均占主要地位,对气态前体物NOx、SO2和VOCs等的控制对PM2.5的减少至关重要.     

成都市冬季PM2.5中多环芳烃的源解析与毒性源解析

对成都市2010~2011年住宅区冬季PM2.5中16种多环芳烃(PAHs)进行了来源解析、毒性评估以及毒性源解析研究.结果表明,16种PAHs普遍检出,成都市冬季PM2.5中的ΣPAHs浓度范围为22.79~215.82ng/m3,平均浓度为71.38ng/m3.PAHs组分分析结果显示,低环(2~3环)PAHs含量较低,高环(4~6环)所占比例较大,其比例范围为75.95%~99.52%.利用EPA PMF5.0解析PAHs污染源类型,结果表明成都市冬季PM2.5中PAHs的主要来源是煤和木材燃烧源、柴油燃烧源和汽油燃烧源,其分担率分别是14.88%、31.34%和54.08%.等效因子(TEF)毒性评估表明,成都市冬季的TEQ均值为16.82ng/m3.此外,运用PMF-TEF耦合模型对PAHs进行了毒性源解析,结果表明煤和木材燃烧、柴油燃烧和汽油燃烧的毒性分担率分别是12.39%、24.78%、62.83%.     

北京地区大气可吸入颗粒物中多环芳烃分布特征

采集北京城乡结合区和郊区冬季12个大气可吸入颗粒物不同粒径样品,用色谱-质谱技术分析鉴定了75种多环芳烃化合物,并对各粒径中美国EPA优控的16种多环芳烃做了定量分析,研究其在不同粒径的分布规律。结果表明:城乡结合区大气颗粒物中优控多环芳烃总量明显高于郊区;郊区和城乡结合区大气分别有68%和85%的优控多环芳烃吸附在粒径小于2 0μm颗粒物上;可吸入颗粒物中都相对富集高环数的多环芳烃;2个地区主要污染源可能为化石燃料的燃烧排放,燃煤的影响相对较大。      

南京地区大气气溶胶及水溶性无机离子特征分析

于2010~2011年在南京市城郊两个采样点收集了气溶胶样品,并利用离子色谱(IC)法分析了其中的水溶性无机离子成分.结果表明,采样期间除了夏季,其他3个季节南京城郊气溶胶污染都较严重.南京城郊气溶胶谱分布特征基本在0.65~2.1μm和5.8~9μm粒径段出现峰值.PM2.5与能见度的相关性很大.城郊离子总质量浓度均是春冬季高于夏秋季,四季阴离子质量浓度明显高于阳离子,且这一特征在细粒子上表现明显.水溶性离子在气溶胶中所占比例是夏秋冬季城区高于郊区.南京城郊NO3-/SO42-年均值表明采样期间燃煤仍然是主要污染源,且该比值夏季最低,冬季最高.NH4+、K+、NO3-和SO42-主要富集在细粒子上;Na+、Cl-和NO2-在粗粒子和细粒子上都有富集;Ca2+、Mg2+和F-主要在粗粒子上富集.因子分析(FA)的方法表明南京城区气溶胶主要有3个来源.     

Carbonaceous aerosols in PM10 and pollution gases in winter in Beijing

An intensive observation of organic carbon (OC) and element carbon (EC) in PM10 and gaseous materials (SO2, CO, and O3,) was conducted continuously to assess the characteristics of wintertime carbonaceous aerosols in an urban area of Beijing, China. Results showed that the averaged total carbon (TC) and PM10 concentrations in observation period are 30.2±120.4 and 172.6±198.3 μ/m3, respectively. Average OC concentration in nighttime (24.9±19.6 μ/m3) was 40% higher than that in daytime (17.7±10.9 μ/m3). Average EC concentrations in daytime (8.8±15.2 μ/m3) was close to that in nighttime (8.9±15.1 μ/m3). The OC/EC ratios in nighttime ranging from 2.4 to 2.7 are higher than that in daytime ranging from 1.9 to 2.0. The concentrations of OC, EC, PM10 were low with strong winds and high with weak winds. The OC and EC were well correlated with PM10, CO and SO2, which implies they have similar sources. OC and EC were not well correlated with O3. By considering variation of OC/EC ratios in daytime and night time, correlations between OC and O3, and meteorological condition, we speculated that OC and EC in Beijing PM10 were emitted as the primary particulate form. Emission of motor vehicle with low OC/EC ratio and coal combustion sources with high OC/EC ratio are probably the dominant sources for carbonaceous aerosols in Beijing in winter. A simple method was used to estimate the relative contribution of sources to carbonaceous aerosols in Beijing PM10. Motor vehicle source accounts for 80% and 68%, while coal combustion accounts for 20% and 32% in daytime and nighttime, respectively in Beijing. Averagely, the motor vehicle and coal combustion accounted for 74% and 26%, respectively, for carbonaceous aerosols during the observation period. It points to the motor vehicle is dominant emission for carbonaceous aerosols in Beijing PM10 in winter period, which should be paid attention to control high level of PM10 in Beijing effectively.     

北京城区可吸入颗粒物(PM10的矿物学研究

 使用X射线衍射技术(XRD)和扫描电镜技术(SEM/EDX)对北京PM10中的矿物组分进行了分析.结果表明,北京PM₁₀中的矿物组分存在明显的季节变化规律,春季PM₁₀中的矿物组成种类最多;秋季PM10中的矿物种类最少;在夏季PM₁₀中,矿物的种类有所减少,却有新的物种出现,如NH₄Cl、K(NH₄)Ca(SO4)₂?H₂O、As₂O₃SO₃等.粘土矿物是北京PM₁₀中含量最高的矿物,石英的含量次之,其他依次为方解石、石膏、长石、白云石以及其他矿物颗粒;北京PM₁₀中还存在一定数量的复合颗粒,颗粒表面常有S、Cl元素的存在.     

哈尔滨市大气气相中多环芳烃的研究

在哈尔滨地区8个采样点同时安装了PUF大气被动采样器,研究了该地区2007年春季(1月末~4月末)大气气相中多环芳烃的含量和分布特征.结果表明,PUF大气被动采样器主要采集了大气气相中三环和四环的多环芳烃,占总量的91.22%~96.37%,PAHs的浓度具有明显的功能区差异,依次为:市区(356.49 ng/d),郊区(162.65 ng/d),农村(278.35 ng/d),偏远地区(183.99 ng/d),市区大气中多环芳烃的浓度是农村的2倍,偏远地区的3倍.污染源是影响大气中多环芳烃含量高低的主要因素,通过特征分子含量比值法对该地区大气中多环芳烃的来源进行了初步研究,结果表明,哈尔滨地区城市大气中多环芳烃主要来自于燃煤,农村大气中的多环芳烃主要来自于农作物秸秆的燃烧.利用毒性当量因子法对该地区大气气相中多环芳烃的健康风险进行了评价,具有与浓度分布类似的功能区差异,表明市区和农村地区大气中PAHs对于人们的健康存在较大潜在威胁.通过安装平行采样器,PUF被动采样器具有很好的重现性,研究表明,可以用于城市尺度多个采样点大气中多环芳烃的同时研究.