南京冬季云凝结核活化特征及闭合研究

2017年12月~2018年1月在南京地区对气溶胶的云凝结核（CCN）活化特征进行外场观测,并利用4种常用的闭合方法实现对CCN数浓度的预测.结果表明本次观测期间南京地区的气溶胶具有较高的CCN活性,吸湿性参数（κ）的平均值为0.36.对清洁到不同程度雾-霾天气溶胶污染的CCN活化特征进行对比分析,发现随着污染程度的加深,气溶胶的吸湿性逐渐减弱;在同一能见度（VIS）范围内,环境相对湿度（RH）更高的天气类型中气溶胶的吸湿性和活化能力也更高,这可能由于高RH条件能促进大气中非均相及液相反应生成更多的二次无机气溶胶.4种闭合方法的结果显示,利用临界粒径、截断粒径及粒径分辨的活化谱三种方法总体上均有较好的闭合结果.其中,对于低过饱和度（S）下的预测来说,利用截断粒径方法的闭合结果最为理想.     

南京北郊云凝结核活化特征观测及闭合研究

采用SMPS-CCNC联用全扫描的方法,于2016年11~12月在南京北郊地区,对8.2~346nm粒径段的气溶胶粒子展开了粒径分辨的云凝结核（CCN）活化特征观测,并利用6种参数化方法对CCN数浓度进行了闭合研究.结果表明本次观测中南京地区的气溶胶CCN活性和吸湿性均较高,其中平均吸湿性参数（k）为0.31.通过污染天和清洁天CCN特征的对比发现,污染天气溶胶和CCN数浓度均较高,但CCN活性和气溶胶吸湿性却较差,可能是由于新鲜排放的黑炭或有机物的影响.对比6种参数化方法的闭合结果,发现利用截断粒径和临界干粒径这两种参数对CCN数浓度进行预报的结果最为理想.此外,探讨了不同时间分辨率的参数对闭合结果的影响,对比发现参数时间分辨率的提高只增加了闭合结果R²的值,对闭合斜率的影响基本可以忽略,因此综合考虑,本研究可直接利用各参数的整体日变化平均来进行CCN数浓度的闭合.     

成都夏季云凝结核的变化特征及其影响因子

气溶胶通过作为云凝结核(CCN)或冰核(IN)影响云和辐射,是气溶胶气候效应评估中最不确定的因素.针对四川盆地深盆地形气溶胶活化特性的研究对理解独特地形气溶胶-云相互作用具有重要意义.本文利用2020年夏季在成都地区观测的5个过饱和度(0.07%、0.10%、0.20%、0.40%和0.80%)的气溶胶活化特性资料,研究了CCN的变化特征及其影响因子.结果表明,观测期间0.40%过饱和度下CCN数浓度(N_CCN(0.40%))平均值为(2392.7±1267.9) cm^-3,远高于沿海地区、山区、干旱地区及清洁城市地区,低于污染城市区.该过饱和度下气溶胶活化率(AR(0.40%))平均为0.19±0.10,远低于污染城市区和全球平均水平.降水和新粒子生成事件(NPF)分别对N_CCN的清除和增加起到重要作用.晴天NPF与较强逆温导致各过饱和度下N_CCN大于阴天.低过饱和度(0.07%～0.20%)条件下晴天与阴天N_CCN日变化呈双峰分布,主要与边界层发展和交通排放有关.高过饱和度...     

南京北郊秋季高污染大气背景下云凝结核活化特性研究

于2019年10月17日—11月16日在南京北郊地区,采用SMPS-CCNC联用的方式,对8.2~346 nm的气溶胶粒子展开了粒径分辨的CCN活化特征观测.根据PM_2.5浓度范围选取了清洁天和污染天进行分析发现,在高污染大气背景下,由于有机物浓度及占比较高,无机盐浓度较低,故CCN活化率低于清洁天.清洁天SOA组分占比较高,其大气氧化经历更长,氧化态更高,吸湿参数κ也更高;污染天在受到直接排放的影响下,大气氧化经历短,氧化态较低,POA占比相对较高,所以清洁天的吸湿参数κ大于污染天κ(0.28±0.07>0.24±0.09).清洁天的f₄₄平均值为0.14±0.02,污染天的f₄₄平均值为0.12±0.02,进一步表明清洁天的有机气溶胶氧化态更高.因此,高污染大气背景下由于大气中存在很多受排放影响的积聚模态的气溶胶,含有很多低吸湿性物质,降低了CCN的活化能力和吸湿性.     

南京北郊夏季云凝结核活化特性研究

采用SMPS-CCNC联用的方法,于2018年7月～8月在南京北郊地区,对大气环境中气溶胶的云凝结核(CCN)活化特性进行了观测研究.观测结果表明南京北郊地区夏季的气溶胶吸湿性参数(κ)平均值为0.31;不同过饱和度(S)下的CCN数浓度(N_CCN)为(1.43±0.60)×10³个/cm³ (S=0.13%),(2.64±1.06)×10³个/cm³ (S=0.23%),(3.88±1.35)×10³个/cm³ (S=0.41%),(4.81±1.64)×10³个/cm³ (S=0.59%),(5.58±1.88)×10³个/cm³ (S=0.77%),并且有明显日变化特征,峰值出现在傍晚18:00～23:00时之间;夏季新粒子生成使总气溶胶数浓度(N_CN)和N_CCN显著提升;同时对比分析典型天气日发现...     

南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的观测研究

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子(GF)和云凝结核(CCN)展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪(H-TDMA)观测32~350nm气溶胶在相对湿度为90%条件下的吸湿性参数,使用云凝结核计数器(CCNC)观测过饱和度在0.2%~0.8%的CCN数浓度.结果表明,不同气溶胶粒子的吸湿增长行为均表现出较为明显的双峰分布,即一个强吸湿模态和一个弱吸湿模态,且吸湿性在不同粒径(爱根核模态和积聚模态)上存在较为明显的不同,不溶性物质和二次气溶胶所占比重较大,并且在稳定的天气条件下,气溶胶的混合状态表现为由外混向内混发展的过程.观测期间该区域CCN的平均数浓度为13776(0.6%)cm-3,比沿海区、山区、干旱地区及清洁城市地区要高很多.其日变化表现为中午时刻出现峰值,影响因素主要与光化学反应有关.同时25日出现的轻雾过程对CCN有较为明显的清除作用.通过吸湿性参数计算得到的CCN数浓度和实际观测得到的CCN数浓度进行了闭合实验,结果显示出较好的相关性,表明将未饱和条件下观测得到的吸湿性参数带入到K?hler方程中,即可预测过饱和条件下气溶胶的活化能力.     

超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京（BJ）、上海（SH）、广州（GZ）的观测数据,选取3个城市的春季和冬季（北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测）集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核（CCN）浓度与气溶胶（CN）数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为（500±200） #·cm^-3,CN最大浓度小于（1.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为（1500±500） #·cm^-3,CN最大浓度小于（98.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为（150±30） #·cm^-3,CN最大浓度为（24.0×10³±0.3×10³） #·cm^-3,最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质（粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征）在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成（NPF）期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成（Non-NPF）时期,证明NPF发生时对CCN的活化率（AR）有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^-3附近,广州的最大值约为17×10^-4,上海的最大值为3×10^-3.且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境（如霾）的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.     

耦合气溶胶双参数化方案的大气能见度数值改进算法

将气溶胶复折射率（Aerosol Complex Refractive Index,ACRI）和气溶胶粒径吸湿增长因子（Growth Factor,Gf（RH））参数化方案进行耦合,提出了一种基于Mie散射模型的大气能见度数值改进算法.并利用成都市2017年10~12月WS600一体式气象站、AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪以及GRIMM180环境颗粒物监测仪分别观测获得的相对湿度（RH）,干气溶胶散射系数（b_sp）,干气溶胶吸收系数（b_sp）,气溶胶质量浓度（PM₁₀,PM_2.5,PM₁）及其数浓度粒径分布（N[r（RH）]）的地面逐时观测资料,通过与两种能见度计算模型（经验参数的Mie散射模型和统计模型）在不同能见度区间（<2km,2~5km,5~10km,>10km）模拟结果的对比分析,评估了该改进算法的适用性.结果表明：三种能见度计算方法均能较好地模拟出能见度的变化特征;改进算法通过本地化参数化方案更准确地估计出DACRI和Gf（RH）,从而可更准确地模拟出四类能见度区间,对应模拟值与实测值的相关系数（R）分别为0.62,0.90,0.89,0.93,平均相对误差（MRE）分别为9.86%,10.39%,9.94%,14.06%.     

陆地气溶胶粒子尺度分布的准确描述

利用AERONET 2.0级数据研究了3种主要陆地气溶胶（吸收性,中性和非吸收性）粒子尺度分布的规律.结果表明：当气溶胶的主要成分为小粒子时,细模式气溶胶的中值半径（r_f）和气溶胶总光学厚度（τ_t）的相关性较好,但粗模式的中值半径（r_c）与τ_t相关性较差,且对中性气溶胶表现为负相关,对其他两种类型则表现为正相关;在细模式气溶胶占比减少时,r_f和r_c与τ_t的相关性均减小;不论在何种情况下,r_f与细模式气溶胶光学厚度（τ_f）,以及r_c与粗模式气溶胶光学厚度（τ_c）总保持很高的相关性,且不论哪种气溶胶类型,r_c与τ_c总表示出稳定的负相关.最后讨论了新的气溶胶粒子尺度描述方法对卫星气溶胶性质反演的影响.     

贝加尔湖高压分裂过程对绥化市重污染的影响

为探究贝加尔湖高压分裂过程对绥化市2020年1月份持续性重污染事件的影响,以WRF中尺度气象预报数据及气象观测数据为分析基础,分析了2020年1月9~21日的天气形势及气象要素变化,并结合污染物浓度观测数据及PM_2.5组分观测数据（13~21日）,分析了该过程中污染物浓度变化及化学组分特征.结果表明：此次污染过程由贝加尔湖分裂高压引起的持续性静稳天气造成,11~20日期间,空气质量指数AQI变化范围为182~329,其中有9d污染状况为重度及以上污染;重污染期间,地面风速最低下降至0.5m/s左右,能见度下降至1km左右,且出现逆温层,大气扩散条件差;持续性静稳天气导致大气氧化性增强,氧化剂浓度（ρ（NO₂）+ρ（O₃））约94~118 μg/m³,相对湿度约为94%,ρ（SO₄^2-）、ρ（NH₄⁺）最大日增量达28.59、11.32μg/m³,增长速度相比于14日分别增加了1264%、1270%,高湿高氧化性的大气环境显著促进了二次无机盐的生成.贝加尔湖高压分裂过程导致持续性静稳天气,加之污染物的本地排放与积累,增加了大气氧化性,进而形成绥化市持续性重污染天气.     

基于化学组分参数化的大气气溶胶吸湿性特征

为了探讨大气气溶胶的吸湿性特征,基于观测气溶胶化学组分,计算了吸湿性参数κ.首先,通过PCA分析法,得到了对吸湿性参数κ贡献率较大的化学因子;其次,基于K?hler公式与ZSR混合理论,对各化学组分加权得到各时刻对应的吸湿性参数κchemical;最后,基于κ-K?hler理论,讨论κchemical与其相关性,并通过...     

Development of a cloud condensation nuclei (CCN) counter using a laser and charge-coupled device (CCD) camera

A continuous flow streamwise thermal gradient cloud condensation nuclei (CCN) counter with an aerosol focusing and a laser-charge-coupled device (CCD) camera detector system was developed here. The counting performance of the laser-CCD camera detector system was evaluated by comparing its measured number concentrations with those measured with a condensation particle counter (CPC) using polystyrene latex (PSL) and NaCl particles of varying sizes. The CCD camera parameters (e.g. brightness, gain, gamma, and exposure time) were optimized to detect moving particles in the sensing volume and to provide the best image to count them. The CCN counter worked well in the particle number concentration range of 0.6–8000 #·cm⁻³ and the minimum detectable size was found to be 0.5 μm. The supersaturation in the CCN counter with varying temperature difference was determined by using size-selected sodium chloride particles based on K?hler equation. The developed CCN counter was applied to investigate CCN activity of atmospheric ultrafine particles at 0.5% supersaturation. Data showed that CCN activity increased with increasing particle size and that the higher CCN activation for ultrafine particles occurred in the afternoon, suggesting the significant existence of hygroscopic or soluble species in photochemically-produced ultrafine particles.     

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

可吸入颗粒物在不同阻塞性呼吸道内运动与沉积特性

为弄清颗粒污染物在慢性阻塞性肺病工人呼吸道内运动和沉积规律,采用数值方法讨论了2类阻塞性呼吸道内气固流动特性,分析了阻塞率（α）、阻塞位置、劳动强度等因数对流场分布、颗粒沉积形式和沉积率的影响.结果表明,α越大,病人局部缺氧越严重,当α=0.8时,相对缺氧率可达90%以上;劳动强度越强或受阻塞位置越深,病人发生哮喘的可能性愈高.呼吸道变形不会改变颗粒的沉积机制,但对其沉积形式有显著影响.α增大,劳动强度增强,粒径变大,均会导致颗粒沉积分布不对称性提高,且下呼吸道粒子沉积分布对称性更好.此外,呼吸道变形使总沉降率（η_t）减小,且α越大,η_t越小.发现对于低劳动强度,下呼吸道或者d_p>5μm的大颗粒,α对η_t影响要更为显著.     

天津市PM2.5中氮含量及同位素的昼夜及季节变化

为研究天津市大气气溶胶中氮的来源,分析了2016年夏、冬两季昼夜采集的细颗粒物气溶胶（PM_2.5）中无机离子浓度和氮同位素组成（δ¹⁵N）.结果显示：天津市冬季平均PM_2.5质量浓度（207 μg/m³）远高于夏季（40.1 μg/m³）,冬季PM_2.5的δ¹⁵N值（+5.1‰）低于夏季（+10.7‰）,即夏季PM_2.5较冬季更富集¹⁵N;夏季PM_2.5中NH₄⁺的平均浓度高于c（NO₃^–）,但是冬季NO₃^–浓度最高,其次是c（NH₄⁺）>c（SO₄^2–）;此外,通过对比昼夜样品,夏季PM_2.5中氮含量和氮同位素组成在昼夜均表现出明显差异,而冬季不明显.结果表明,天津市夏季气溶胶中含氮化合物在昼夜受海陆风的影响,即白天受海洋气溶胶影响较大而夜间则为陆源气溶胶物质影响,然而冬季受东亚季风的影响削弱了海陆风对海陆间大气气溶胶的交换作用,且在冬季化石燃料燃烧源氮贡献较大.     

珠江三角洲地区气溶胶分档活化特性与闭合实验

使用SMPS与CCNC系统相结合,于2011年12月在广州番禺大气成分站开展了40~200nm气溶胶粒子的分档活化观测.活化率曲线和统计结果显示0.109%、0.20%、0.39%、0.67%四个过饱和比下临界干粒径Dmid依次为143.7,99.5,74.7,62.6nm;对应的截断粒径Dcut为171.9, 119.1, 90.2, 72.5nm.进一步分析表明,气溶胶粒子的活化能力主要受粒径控制,成分与混合状态的影响在活化临界位置附近最为显著.本次观测结果与华北地区和周边城郊地区相比,气溶胶活化能力较弱.闭合实验计算得到的CCN数浓度与观测值存在很好的相关性(R2=0.9477),计算值较观测值高约16%.考虑到仪器系统误差等因素,认为两者闭合良好.对CCN数浓度计算中使用的3个因子,即气溶胶数浓度NCN、气溶胶谱型NSD、活化率曲线ARSR进行了敏感性实验,结果显示各因子对CCN数浓度的影响程度存在如下关系:NCN> NSD> ARSR.