沈抚新城地下水中PAHs的污染特征及健康风险评价

为了保障浑河流域处于正在进行城镇化沈抚新城居民的生活用水安全,采集该地区49个地下水样品对16种US EPA优控的多环芳烃(PAHs)进行了分析,并对PAHs的污染水平、空间分布、来源与饮水健康风险进行了调查与评估.结果表明:49个采样点均有不同程度的PAHs检出,地下水中PAHs的浓度范围为(4.38~2005.02 ng·L-1),平均浓度值为(414.64±526.13)ng·L-1,与国内外其他地区地下水对比,处于较高污染水平.地下水中PAHs主要以3环和4环为主,其平均浓度分别为(190.93±238.96)ng·L-1和(140.01±234.69)ng·L-1,两者占总PAHs含量的80%.枯水期的地下水中PAHs空间分布受土地利用类型影响较大,当表层土壤为耕地时,地下水PAHs浓度较大,而为林地时PAHs浓度较小.由主成分分析-多元线性回归结果得知,地下水中PAHs主要来源于汽油和天然气的不完全燃烧、煤炭燃烧、石油泄漏以及交通排放,其贡献率依次为36.26%、32.72%、28.17%和2.87%.不同人群通过饮用地下水暴露于PAHs的终生致癌风险ILCR值范围为5.55×10-10~5.65×10-6,其中13.60%的值处于10-6~10-4之间,具有潜在的癌症风险,需引起对地下水质量的关注.     

沈抚新城地下水中PAHs的污染特征及健康风险评价

为了保障浑河流域处于正在进行城镇化沈抚新城居民的生活用水安全,采集该地区49个地下水样品对16种US EPA优控的多环芳烃(PAHs)进行了分析,并对PAHs的污染水平、空间分布、来源与饮水健康风险进行了调查与评估.结果表明:49个采样点均有不同程度的PAHs检出,地下水中PAHs的浓度范围为(4.38~2 005.02 ng·L~(-1)),平均浓度值为(414.64±526.13) ng·L~(-1),与国内外其他地区地下水对比,处于较高污染水平.地下水中PAHs主要以3环和4环为主,其平均浓度分别为(190.93±238.96) ng·L~(-1)和(140.01±234.69) ng·L~(-1),两者占总PAHs含量的80%.枯水期的地下水中PAHs空间分布受土地利用类型影响较大,当表层土壤为耕地时,地下水PAHs浓度较大,而为林地时PAHs浓度较小.由主成分分析-多元线性回归结果得知,地下水中PAHs主要来源于汽油和天然气的不完全燃烧、煤炭燃烧、石油泄漏以及交通排放,其贡献率依次为36.26%、32.72%、28.17%和2.87%.不同人群通过饮用地下水暴露于PAHs的终生致癌风险ILCR值范围为5.55×10-10~5.65×10-6,其中13.60%的值处于10-6~10-4之间,具有潜在的癌症风险,需引起对地下水质量的关注.     

银川市湿地表层水中多环芳烃的分布、来源及生态风险评价

为研究银川市湿地表层水中多环芳烃(PAHs)的分布、来源与生态风险,采集丰水期和枯水期15个湿地水样,采用气相色谱-质谱联用仪测定水样中16种PAHs的质量浓度,分析了丰水期和枯水期中PAHs的组成,分别运用主成分分析法和正定矩阵因子分解模型对水样中的PAHs进行来源解析,并根据忽略浓度(NCs)及最大允许浓度(MPCs)通过风险熵值法进行生态风险评价.结果表明:①枯水期15个水样中检测出8种多环芳烃,ΣPAHs的浓度范围为1 455. 38～2 538. 84 ng·L-1,丰水期15个水样中检测出12种多环芳烃,ΣPAHs的浓度范围为818. 69～1 582. 14 ng·L-1,枯水期PAHs的浓度普遍高于丰水期.与国内外其它水体相比处于中高污染水平.②枯水期PAHs以3环～5环为主,高低环比例不明显,2～3环占比为35. 6%～59. 2%,4～6环占比为40. 8%～59. 7%;丰水期PAHs以4环和5环为主,低高环占比分别为10. 2%～45. 07%、54. 92%～89. 76%,高环较低环占比较高;③利用主成分分析法及正定矩阵因子分解法对丰水期和枯水期水体中PAHs的来源进行解析,结果表明其PAHs的主要来源为燃烧源及交通污染源.④风险熵值法分析显示银川市湿地水体中枯水期及丰水期的Ba A、Bb F、In P、DBA和Bghi P单体和枯水期的Phe的最高风险浓度风险熵值(RQMPCs)均大于1,可能已经引起一定程度的污染,需引起重视;枯水期表层水中Nap及丰水期表层水中Nap、Ace、Fla、Pyr和Ba P的最低风险浓度风险熵值(RQNCs)均大于1,说明这些单体PAHs可能造成中等程度的污染,需要对PAHs污染加强控制.     

长江武汉段丰水期水体和沉积物中多环芳烃及邻苯二甲酸酯类有机污染物污染特征及来源分析

持久性有机污染物(POPs)在我国地表水和沉积物等环境介质中被广泛检出,对生态环境和人类健康具有潜在的风险.针对现阶段长江经济带核心区域(武汉段)POPs的污染状况信息严重缺乏的问题,本文以使用量较大且环境中检出高的PAHs和PAEs为研究对象,通过对2016年长江武汉段干流15个采样点丰水期水体和沉积物中16种PAHs和6种PAEs污染物含量水平、分布特征和污染来源的系统分析.结果表明,长江武汉段2016年丰水期水体和沉积物中ΣPAHs浓度分别为20.8~90.4 ng·L~(-1)(均值40.7 ng·L~(-1))和46.1~424.0 ng·g~(-1)(均值191.8 ng·g~(-1)),ΣPAEs浓度分别为280.9~779.0 ng·L~(-1)(均值538.6 ng·L~(-1))和1 346.2~7 641.1 ng·g~(-1)(均值3 699.5 ng·g~(-1)).PAHs和PAEs含量均低于国家地表水环境质量标准规定的限值,污染程度小.长江武汉段水体中PAHs以2~3环为主,沉积物中PAHs以2~3环和4环为主,水体和沉积物中PAEs以DEHP和DBP为主.基于比率及主成分分析,长江武汉段水体与沉积物中PAHs主要的来源为煤和生物质燃烧,以及石油来源;水体和沉积物中PAEs的主要来源于塑料和重化工工业,以及生活垃圾.水体及沉积物中两类典型POPs(PAHs和PAEs)对人类健康会产生潜在有害影响,需加强监控.研究成果可为长江(武汉段)环境保护提供基础数据和技术支撑.     

辽河水系沉积物中PAHs的分布特征及风险评估

采用GC-MS方法测定了辽河流域19个采样点位枯水期以及丰水期表层沉积物中多环芳烃（PAHs）的含量,共检出15种PAHs.枯水期ΣPAHs为123.5～21 233.4 ng·g-1,平均含量为3 208.1 ng·g-1;丰水期ΣPAHs为37.9～9 014.0ng·g-1,平均含量为1 612.0 ng·g-1.利用特征化合物指数法对PAHs进行源分析,主要来源是燃料燃烧.运用平均沉积物质量基准商（mSQG-Q）对辽河流域PAHs进行风险评价,芴和芘存在中低度生态效应;丰水期抚顺段L3-1有较强的负面效应,枯水期沈阳段L1-1点位、抚顺段L3-1和L3-2有较强的负面效应.     

降雨期间岩溶地下河溶解态多环芳烃变化特征及来源解析

2014年6月降雨期间在重庆南山老龙洞地下河出口处进行连续采样监测,利用GC-MS定量分析地下河溶解态中16种优控多环芳烃(PAHs)的含量,研究了降雨期间地下河溶解态PAHs变化特征及来源.结果表明,地下河溶解态PAHs对降雨反应迅速,ΣPAHs出现4个峰值,有2个出现在流量上升阶段,另外两个分别出现在流量最大值处和流量下降阶段.ΣPAHs范围为101~3 624 ng·L-1,平均值578 ng·L-1,7种致癌性PAHs变化较大,含量变化为ND~336 ng·L-1,平均值31.1 ng·L-1,PAHs的组成以低环(2、3环)为主,占水体ΣPAHs的86.17%;降雨对ΣPAHs影响较大,主要表现为雨水对大气污染物的清除及地表径流对地表污染物的冲刷.降雨期间水体中PAHs主要来源于石油类产品、煤炭等化石燃料的不完全燃烧、天然成岩过程,降雨期间老龙洞地下河水体中PAHs污染大部分为中等到重污染水平.     

重工业城市岩溶地下水中多环芳烃污染特征及来源

为了确定岩溶区重工业城市地下水中多环芳烃的时空变化特征以及来源,采集柳州市丰枯水期23个地下水样品,利用16种多环芳烃的成分谱,结合其物理化学性质以及柳州市具体情况,分析多环芳烃在柳州市地下水系统中的变化及来源.结果表明:(1)柳州市丰水期地下水中ΣPAHs平均浓度柳北区柳东区柳西区鸡喇地下河,且PAHs浓度所占比重均随分子量的增大而减小;枯水期鸡喇地下河柳北区柳西区柳东区,且4环PAHs浓度所占比重均为最高,5~6环次之.(2)柳州市枯水期地下水PAHs呈现较高污染水平,丰水期污染水平较低;(3)化石燃料等有机物高温燃烧为PAHs主要来源,主要由工业过程、交通运输、取暖做饭等人类活动产生.     

沟塘水质及其周边浅层地下水PAHs的风险评价

为探讨农村居民区沟塘水质对周边浅层地下水的影响,在河南省某县选择典型沟塘,分别在枯水期和丰水期采集沟塘水和周边浅层地下水样品,采用高效液相色谱检测16种多环芳烃（PAHs）的含量,分别描述并比较枯丰水期PAHs的污染特征及其生态与健康风险.结果表明,枯水期沟塘水中BaP含量、∑PAHs、TEQ（BaP）含量和致癌性PAHs占比分别为0.911ng/L、29.3ng/L、1.64ng/L和28.1%,均低于丰水期;浅层地下水中各指标分别为5.37ng/L、291ng/L、12.5ng/L和25.9%,高于丰水期.枯丰水期沟塘水和浅层地下水中PAHs均主要源于生物质和煤炭燃烧.浅层地下水PAHs的含量与沟塘水具有关联性,即距离沟塘越近,PAHs含量越高,枯水期的关联性低于丰水期.饮用浅层地下水致PAHs暴露的累积非致癌风险HQ为2.21x10^-3;累积致癌风险R为1.56x10^-6,72.0%成人R大于1x10^-6,枯水期BaA、BbF和InP对成人致癌风险的贡献分别为72.1%、9.10%和4.80%.枯水期沟塘水PAHs总量为低等生态风险,丰水期为中等风险,不同沟塘其生态风险不同.纳污的C5沟塘水丰水期PAHs为高生态风险水平,BaA的贡献最大（占40.7%）;纳污和养殖的A2枯水期和C3沟塘水丰水期PAHs为中等风险2水平.综上,沟塘水PAHs与周边浅层地下水具有关联性,枯水期沟塘水PAHs总量具有低生态风险,饮用周边浅层地下水的致癌风险高于1x10^-6.     

基于PMF模型的长江流域水体中多环芳烃来源解析及生态风险评价

为研究长江流域水体中多环芳烃(PAHs)污染特征和生态风险,于2015年8月采集了长江干流及主要支流水体样品19个.使用固相萃取方法提取PAHs,经净化后,利用气相色谱-质谱联用仪测定了16种优先控制PAHs(ΣPAHs)的浓度.结果表明,水体中ΣPAHs浓度范围为17.7~110 ng·L-1,平均浓度为42.6 ng·L-1.水体中PAHs主要以低环为主(2~3环),占水体ΣPAHs总量的67.7%.同分异构体比值法表明,研究区PAHs主要来自于化石燃料和木材等生物质燃料燃烧的产物以及石油类物质泄漏和化石燃料燃烧混合产物.正定矩阵因子分解法(PMF)结果表明,研究区PAHs主要有4种来源,依次为:生物质和煤炭燃烧混合源40.1%,石油源19.6%,交通源17.5%,焦炭源22.8%.生态风险评价结果表明,低环PAHs的生态风险处于较高水平,各采样点风险熵值表明,乌江站及下游区域生态风险较高,但总体看来,长江流域总体生态风险处于较低水平.     

重工业城市岩溶地下水中多环芳烃污染特征及来源

为了确定岩溶区重工业城市地下水中多环芳烃的时空变化特征以及来源,采集柳州市丰枯水期23个地下水样品,利用16种多环芳烃的成分谱,结合其物理化学性质以及柳州市具体情况,分析多环芳烃在柳州市地下水系统中的变化及来源,结果表明:(1)柳州市丰水期地下水中ΣPAHs平均浓度柳北区柳东区柳西区鸡喇地下河,且PAHs浓度所占比重均随分子量的增大而减小;枯水期鸡喇地下河柳北区柳西区柳东区,且4环PAHs浓度所占比重均为最高,5~6环次之。(2)柳州市枯水期地下水PAHs呈现较高污染水平,丰水期污染水平较低;(3)化石燃料等有机物高温燃烧为PAHs主要来源,主要由工业过程、交通运输、取暖做饭等人类活动产生。     

大冶湖表层沉积物-水中多环芳烃的分布、来源及风险评价

于2015年8月采集大冶湖表层沉积物8个及上覆水样8个,使用GC-MS分析16种EPA优控PAHs.结果表明在表层沉积物及水体中ΣPAHs范围分别为:35.94~2 032.73 ng·g-1和27.94~242.95 ng·L~(-1),平均值分别为940.61 ng·g-1和107.77 ng·L~(-1);表层沉积物中PAHs分布呈现湖中高于岸边趋势,水体则呈大致相反趋势,表层沉积物中以4~5环高环化合物为主要组分,在水体中主要以2环以及4环和5环PAHs为主,与国内外其他湖泊相比处于中度污染水平;来源解析表明大冶湖表层沉积物及水体中多环芳烃主要来自于高温燃烧源,沉积物中PAHs高环分子都占据绝大部分,反映出了沉积物受矿冶冶炼长期累积污染的效应;所检测沉积物中各单体PAH及ΣPAHs含量均未超过ERM以及FEL,表明大冶湖表层沉积物中PAHs无潜在生态风险;终生致癌风险评价表明大冶湖水体中PAHs通过摄入和皮肤接触风险都处于USEPA推荐的可接受水平范围之内,但都高于瑞典环保局和英国皇家协会推荐的最大可接受风险水平,需要对7种致癌PAHs污染加以防治.     

四面山大洪湖底泥/水界面汞的迁移转化规律

森林生态系统的汞产量可以用森林湖泊或水库的动态变化来表征.而且,下游汞浓度的变化也可以在一定程度上反映森林生态系统汞的输出.通过对四面山大洪湖上游、中游、下游丰水期与枯水期汞的分布与沉积物剖面的分析发现:大洪湖上覆水中总汞浓度在丰水期显著增加(丰水期平均值4. 33 ng·L~(-1),枯水期1. 85 ng·L~(-1)),在下游尤为明显,其总汞和甲基汞的含量明显高于其他类型湖泊,但小于受到污染的湖泊,说明四面山常绿阔叶林具有一定"汞源"的特征,同时沉积物也是大洪湖上覆水中甲基汞和无机汞的输入源;甲基化过程主要发生在沉积物的表层,丰水期时甲基化过程更活跃;在丰水期时,更有利于汞和甲基汞从沉积物固相进入沉积物液相,从而进入上覆水中.     

设施栽培对土壤与蔬菜中PAHs污染特征及其健康风险评价

利用现场设施栽培试验,研究了大棚内外土壤、蔬菜(生菜、苋菜、空心菜和青菜)及蔬菜生长期内湿沉降样品中16种PAHs的含量特征、可能来源以及对人的健康风险.结果表明,大棚内外蔬菜中PAHs含量平均值分别为99.27 ng·g~(-1)和109.11 ng·g~(-1);棚内外土壤中PAHs含量分别为128.01 ng·g~(-1)和173.07 ng·g~(-1).棚内PAHs含量明显低于棚外,棚内外土壤与蔬菜体内的PAHs均以低环为主.湿沉降颗粒态与溶解态PAHs含量分别为2 986.49 ng·g~(-1)和61.9 ng·L~(-1).通过分析蔬菜对土壤中PAHs的生物富集系数发现蔬菜对低环PAHs富集系数较大.土壤与蔬菜中PAHs主要来源为石油排放和草、木和煤的燃烧;湿沉降颗粒态中PAHs主要来源为油类排放与草、木和煤的燃烧;溶解态主要来源为化石燃料的燃烧和汽油排放.分析终身暴露致癌风险,儿童与成人食用不同种类蔬菜的终身暴露致癌风险值ILCR在10-6~10-4(排除苋菜)之间,都存在潜在致癌风险,棚外蔬菜致癌风险高于棚内,相比较其他3种蔬菜食用苋菜(ILCR10-6)的致癌风险最低,青菜的终身暴露风险ILCR10-5,有较高的致癌风险.     

重庆青木关地下河流域水中多环芳烃的污染和迁移特征

为探究典型岩溶槽谷区重庆青木关地下河流域水中多环芳烃(PAHs)的含量、组成、来源及污染特征,于2014年对青木关地下河流域中3种不同类型水体进行了连续7个月的采样监测,并利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了水中16种优控多环芳烃含量.结果表明,地下河水、表层岩溶泉水和地表水中∑PAHs含量变化范围分别为73.9~339.0、76.2~212.0和81.9~272.0 ng·L-1,平均值分别为134、138和173ng·L-1;PAHs组成以2~3环为主,平均占总含量的82%.通过对PAHs的组成对比分析表明,PAHs在迁移过程中地下环境介质对PAHs存在吸附作用.燃烧源是流域内水中PAHs的主要来源,PAHs污染水平较低,个别中低环PAHs含量超过水质标准,高环PAHs超标仅出现在2014年11月的地表水和地下河出口水样中.     

表层岩溶泉水中多环芳烃污染特征及来源解析

对重庆市南川区4个典型表层岩溶泉进行连续采样观测,利用GC-MS定量分析泉水中16种优控多环芳烃(PAHs)含量,研究了表层岩溶泉水中多环芳烃含量、组成、来源的季节变化以及污染特征.结果表明,4个表层岩溶泉中16种PAHs均有检出.在一年的观测期间,泉水中的ΣPAHs含量变化较大,范围在341~4968 ng·L-1之间,平均值为1772 ng·L-1.7种致癌性PAHs的含量均表现为雨季大于旱季.泉水中PAHs组成以2~3环PAHs为主,其比例均超过了50%.泉水中的PAHs主要来自于煤、生物质以及石油的燃烧,但在2011年6~10月期间,来源于煤、生物质燃烧的PAHs对泉水中PAHs的贡献要更大一些.Ant/(Ant+Phe)和Fla/(Fla+Pyr)比值随季节变化的特点,表明Ant、Phe、Fla和Pyr在表层岩溶带土壤中易于迁移、传输.4个同分异构体比值中,Fla/(Fla+Pyr)比值对源信息的指示更灵敏.与其它地区相比,研究区表层岩溶泉水中的PAHs含量处于较高水平,泉水已受到多环芳烃的污染.     

桂林会仙岩溶湿地水体与沉积物中有机氯农药污染特征

湿地对环境污染起重要的缓冲作用,但岩溶区岩溶管道的存在会导致污染物沿高度发达的岩溶管道对地下环境产生威胁.因此,认识岩溶地貌环境中的污染物分布特征是污染物生态风险评估与防范的前提.以24种有机氯农药（OCPs）为研究对象,分析了桂林会仙湿地枯水期和丰水期水体和表层沉积物中OCPs的含量组成特征,解析其来源,并开展风险评价.结果表明,水体中ρ（OCPs）范围为3.17~92.50 ng ·L^-1,沉积物中ω（OCPs）范围为1.16~219.52 ng ·g^-1,呈现以六六六（HCHs）和滴滴涕（DDTs）为主的污染特征,水中OCPs含量表现为丰水期高于枯水期,沉积物中OCPs含量枯水期高于丰水期.特征比值法表明OCPs主要为长时间降解残留,部分点位有林丹的新输入.基于蒙特卡洛模拟开展健康风险评价,结果表明,95%分位数水平上,水体中OCPs对人体致癌风险大于1×10^-6,存在潜在健康风险但可接受;非致癌风险均低于1,说明研究区水体中OCPs残留水平不足以对人体造成非致癌风险.     

长江江苏段饮用水源地3种雌激素污染特征

分析了丰、平、枯不同水情下长江江苏段28个集中式饮用水源地中雌激素的污染水平和时空分布特征,评价了水源地雌激素活性.研究结果表明,长江江苏段水源地雌酮(E1)、雌二醇(E2)、双酚A(BPA)的浓度处于ng·L~(-1)水平,各雌激素总浓度的均值分别为(1.00±1.72)、(0.65±1.49)、(4.41±5.29)ng·L~(-1),BPA的检出率和平均浓度水平均高于E1和E2,不同水情下浓度差异表现为丰水期枯水期平水期.水源地E1、E2、BPA的活性分别为(0.25±0.43)、(0.65±1.49)、(0.00062±0.00074)ng·L~(-1)(以雌二醇当量计,下同).考虑到雌激素对水生生物的内分泌干扰作用,需在今后的水源地水质安全评价指标体系中加强雌激素监测.     

汞在小浪底水库的赋存形态及其时空变化

为了解小浪底水库汞的赋存状况,采用冷原子荧光光谱法测定了小浪底水库水体、表层沉积物、沉积物间隙水以及鱼类肌肉样品中的总汞,采用乙基化衍生-气相色谱-原子荧光法测定了上述样品中的甲基汞,进而分析了小浪底水库鱼体中汞的富集状况.结果表明,小浪底水库水体中丰、枯水期总汞浓度分别为0.71~1.42 ng·L-1和0.90~2.49 ng·L-1,均符合国家地表水环境质量标准(GB 3838-2002)一类水汞浓度标准限值,水样中未检出甲基汞.丰、枯水期沉积物中总汞浓度分别为51.74~90.42 ng·g-1和95.66~172.52 ng·g-1,甲基汞浓度分别为0.09~0.26 ng·g-1和0.18~0.39 ng·g-1,甲基汞浓度较低,这可能与水体底层溶解氧浓度较高以及沉积物中有机碳浓度较低有关.丰、枯水期沉积物间隙水总汞浓度分别为4.27~9.49 ng·L-1和5.46~41.04 ng·L-1,甲基汞浓度分别为0.09~0.99 ng·L-1和0.07~1.01 ng·L-1,间隙水中总汞和甲基汞浓度明显高于上覆水体,与水体间存在汞浓度梯度,可能存在从沉积物间隙水向水体中的扩散.鱼体肌肉总汞浓度在43.47~304.98 ng·g-1之间,甲基汞浓度为10.77~265.23 ng·g-1,甲基汞低于食品安全国家标准规定的污染物限量(GB 2762-2012)(非肉食性鱼500 ng·g-1和肉食性鱼1 000 ng·g-1).水库鱼体总汞的生物富集系数分别为鳙鱼1.3×105,梭鱼9.3×104,鲫鱼4.7×104,白条5.0×104,黄颡鱼1.7×105,弓鱼3.9×104.     

基于原位被动采样技术研究巢湖沉积物和水体中PAHs的垂直分布及其界面交换

沉积物-水体界面处分子扩散是污染物的一个重要地球化学过程,也是判断沉积物是否为上层水体中污染物汇或源的主要依据.本研究利用低密度聚乙烯膜(LDPE)为吸附相的原位被动采样器,同步确定了巢湖西半湖南淝河入湖口处不同深度的上层水体和沉积物孔隙水中13种多环芳烃(PAHs)浓度,并计算了它们在沉积物-水体界面的分子扩散通量.结果表明,3种性能参考化合物(PRCs)在上层水体中的解析速率较沉积物孔隙水中大,相应地,水体中LDPE膜对PAHs的吸附速率高于沉积物孔隙水.水体中13种PAHs总浓度(130～250 ng·L~(-1))低于沉积物孔隙水(180～253 ng·L~(-1)),且均以低环PAHs为主.2～3环PAHs浓度在上层水体中无明显的垂直变化,但4～6环PAHs浓度呈现随深度增加而降低的趋势.沉积物孔隙水中PAHs浓度的垂直变化规律反映了历史强排放过程.研究区域PAHs在沉积物-水体界面的交换通量变化范围为-384～1445 ng·m~(-2)·d~(-1),除Flu和Pyr外,其它PAHs均从沉积物向水体释放,反映了底部沉积物是上层水体中PAHs的重要二次污染源.