城市不同功能区PAHs多介质累积规律研究

以上海市为例,分析了城市地表灰尘、土壤和行道树叶片累积PAHs的水平差异,探讨了形成这种累积规律的原因与机制.结果发现,同一功能区内,地表灰尘和土壤中PAHs含量较高,分别为8 992～141 723 ng·g-1(均值为54 964 ng·g-1)、9 306～146 689 ng·g-1(均值为56 883 ng·g-1);而悬铃木叶片和小叶黄杨叶片内含量较低,且悬铃木叶片中的含量普遍高于小叶黄杨叶片,含量分别为2 423～32 883 ng·g-1(均值为12 983 ng·g-1)、1 498～19 418 ng·g-1(均值为7 612 ng·g-1).不同功能区之间,地表灰尘和土壤中PAHs总量存在显著差异,而悬铃木叶片和小叶黄杨叶片对PAHs的累积水平相似.灰尘和土壤中PAHs组分构成具有明显的功能区差异,且高环PAHs含量占主导地位.植物叶片中PAHs组分构成在不同功能区具有相似性,且低环组分占绝对优势,高环组分含量很少.这种累积规律与PAHs的理化性质,以及各介质累积PAHs的主要途径和方式密切相关.     

青藏高原湖泊流域土壤与牧草中多环芳烃和有机氯农药的污染特征与来源解析

2007年8月采集了青藏高原中部与北部6个典型湖泊流域的土壤与牧草样品,分析了样品中多环芳烃和有机氯农药(包括六六六和滴滴涕)的污染水平.土壤样品中Σ16PAHs、ΣHCHs和ΣDDTs的浓度范围分别为60.6~614 ng·g-1(平均194 ng·g-1)、0.06~0.74 ng·g-1(平均0.31 ng·g-1)和N.D.~0.17 ng·g-1(平均0.07 ng·g-1).牧草样品中Σ15PAHs(不包括萘)、ΣHCHs和ΣDDTs的浓度分别为262~519 ng·g-1(平均327 ng·g-1),0.55~3.92 ng·g-1(平均2.17ng·g-1)和0.20~2.19 ng·g-1(平均0.92 ng·g-1),均远低于欧洲高山中相应介质中POPs的浓度.牧草的生物浓缩效应显著,其生物浓缩因子达到4.2~19.3.POPs的浓度分布与有机质/脂肪含量、海拔均无显著相关关系.PAHs的组成以较轻组分(2、3环PAHs)为主,占总浓度的80%以上.PAHs的特征单体比值表明生物质和化石燃料的低温燃烧是青藏高原PAHs的主要来源,同时较低的α/γ-HCH比率和较高的o,p’-DDT/p,p’-DDT比率表明,林丹以及三氯杀螨醇的使用对高原介质中有机氯农药的污染有一定的贡献.根据反向气团轨迹模型,推断冬季青藏高原中部与北部的污染主要受西风带影响,夏季高原中部位点的污染物主要源自印度次大陆,而北部位点还受到中国内陆省份的影响.     

广西大石围巨型漏斗土壤中多环芳烃与环境因素

选择典型的广西乐业大石围巨型岩溶漏斗(天坑)为研究对象,采集大石围漏斗不同部位的表层土壤,采用气象仪器观测大石围漏斗的环境因子,利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)测定16种多环芳烃(PAHs)优先控制污染物.结果表明,大石围天坑群地表(正地形)土壤中ΣPAHs浓度范围为75.20～373.79 ng·g-1,平均值120.70 ng·g-1;地下(负地形)土壤,绝壁中ΣPAHs浓度范围为19.88～330.79 ng·g-1,平均值131.86 ng·g-1;底部中ΣPAHs浓度范围为127.48～661.62 ng·g-1,平均值395.22 ng·g-1;地下河(洞穴)中ΣPAHs浓度范围为1 132.11～1 749.95 ng·g-1,平均值为1 412.39 ng·g-1;土壤中PAHs以4～6环为主.比值法推断大石围漏斗土壤PAHs的来源主要为化石燃料燃烧源,主要污染途径为大气传输沉降.总体上,大石围漏斗土壤中PAHs浓度的空间分布随温差和相对湿度的升高呈现地面-绝壁-底部-地下河(洞穴)逐渐增加,PAHs显示"冷陷阱效应"的垂向富集与分异作用.影响PAHs分布的主要环境因素是温度,其次是湿度、风向和风速,在漏斗局部显示多环境因子共同作用.环境因子夏季影响大于冬季.监测发现,2007年比2006年大石围漏斗底部土壤中PAHs的浓度增加了3.5倍.因此,本研究提出巨型岩溶漏斗PAHs的富集和分异作用与环境因素密切相关.     

上海市地表灰尘中PAHs的来源辨析

运用统计分析和多环芳烃(PAHs)比值法分析冬、夏两季上海市中心城区地表灰尘中16种EPA优控PAHs的来源和输入途径,并计算出各主要来源贡献率.结果表明,不完全燃烧来源和石油类产品泄漏来源的贡献率分别为70.97%、11.38%(冬季)和64.93%、14.11%(夏季);上海市中心城区地表灰尘中PAHs主要来源于各类矿物燃料的不完全燃烧,而且主要来源于当地污染源.     

上海市地表灰尘中PAHs季节变化与功能区差异

研究了上海市中心城区地表灰尘中多环芳烃（PAHs）的季节变化与功能区差异,并探讨了这种变化特征的原因.结果表明,上海市中心城区地表灰尘中PAHs累积水平具有显著的季节变化,PAHs总量和组分均表现出冬季含量高于夏季的特征.冬季样品中PAHs含量为9 176～32?573 ng·g^-1,平均值为20 648 ng·g^-1;而夏季PAHs含量为6?875～27?766 ng·g^-1,平均值仅为14?098 ng·g^-1.PAHs组分也表现出相似特征,冬季含量为50(二氢苊)～3 162 ng·g^-1 (茚并［1,2,3-c,d ］芘),夏季含量为3(苊)～1 485 ng·g^-1 (茚并［1,2,3-c,d ］芘).各个功能区地表灰尘PAHs含量的差异明显.冬季最高值出现在工业区（31 163 ng·g^-1）、商业区（24 932 ng·g^-1）和交通要道（18 815 ng·g^-1）,最低值出现在公园（7 885 ng·g^-1）和绿地（8 036 ng·g^-1）;夏季最低值出现在公园（7 942 ng·g^-1）,最高值出现在交通要道（14 528 ng·g^-1）、工业区（14 247 ng·g^-1）和商业区（11 523 ng·g^-1）.所有功能区样品中PAHs组分含量呈现出按环数或分子量的增加而逐渐升高的趋势.大城市地表灰尘中PAHs的季节变化与功能区差异与其来源密切相关,也受到各组分理化性质的影响.     

深圳大鹏湾海域表层沉积物和生物体中多环芳烃残留及其风险评价

为了研究深圳大鹏湾海域沉积物和生物体中多环芳烃的污染状况,2011年10月在大鹏湾采集表层沉积物及鱼类、虾类和贝类等生物样品,采用气相色谱-质谱法(GC-MS)分析了16种优先控制多环芳烃(PAHs)的含量.结果表明,大鹏湾海域表层沉积物和生物样品中PAHs总量范围分别为216.56~1 314.92 ng·g-1(干重,下同)和70.88~251.90 ng·g-1(湿重,下同);生物样品按平均含量计,鱼类最高(171.52 ng·g-1),贝类次之(134.75 ng·g-1),虾类最低(123.35 ng·g-1).与全球其他海域相比,大鹏湾海域表层沉积物和生物体PAHs污染处于中等水平.沉积物中PAHs的组成以4环为主,来源分析表明该海域PAHs污染主要来源于化石燃料燃烧源和石油污染源的共同输入.生物体中PAHs主要为2~3环PAHs,这与其生活习性和污染物的生物可利用性等因素有关.风险评价表明,大鹏湾表层沉积物中的PAHs在一定程度上可能会对该海域生物产生不利影响;生物样品PAHs的苯并(a)芘等效浓度值相对较高,长期食用这些水产品可能会有潜在的健康风险.     

杭州城区室内灰尘中多溴联苯醚的含量及人体暴露水平

为了评估杭州城区室内灰尘中多溴联苯醚(PBDEs)污染程度,2013年3~8月,在杭州城区随机采集19个办公室、家庭和学生宿舍的室内灰尘样品.用GC-ECD定量分析了样品中14种PBDEs同系物的含量水平、同系物分布和可能的影响因素,并估算了成年人和儿童通过灰尘摄入对PBDEs的暴露水平.结果表明,办公室Σ14PBDEs的平均值9.28×102ng·g-1,中值为1.03×103ng·g-1;家庭Σ14PBDEs的平均值7.83×102ng·g-1,中值为9.11×102ng·g-1;学生宿舍Σ14PBDEs的平均值4.07×102ng·g-1,中值为4.03×102ng·g-1,办公室的污染水平高于居住环境.BDE-209是贡献值最大的单体,其贡献值为75.48%,其次分别是BDE-190、BDE-154和BDE-71.成年人和儿童通过灰尘摄入的PBDEs暴露水平分别为13.12~32.63 ng·d-1和32.40~54.54 ng·d-1,灰尘中儿童的PBDEs人体暴露量高于成人的人体暴露量,主要是因为儿童灰尘摄入量要高于成人.分析得出,从室内灰尘摄入的PBDEs存在健康隐患,儿童潜在危害最大.     

季节变化对贵阳市不同功能区地表灰尘重金属的影响

为揭示季节变化对城市不同功能区地表灰尘重金属含量的影响,分别于2010年7月和2011年2月在贵阳市城区采集对应灰尘样品,从整个城区和不同功能区两个尺度分析季节变化对地表灰尘重金属分布的影响.结果表明,季节变化对贵阳市地表灰尘重金属含量影响最大的元素是Pb和As;冬季灰尘中的As和Pb含量显著高于夏季,元素更易在细粒级灰尘中富集;受季节变化影响较大的功能区是城市广场和校园,其次是住宅区.夏-冬两季地表灰尘重金属粒级效应差异最大的元素是As和Pb,差异较大的功能区是城市广场、校园,最小的是商贸区.铅同位素比值分析表明贵阳市地表灰尘Pb与柴油尾气尘、油漆碎片和土壤有关.夏季降雨、冬季燃煤和夏冬两季温差等因素可能对贵阳市地表灰尘As和Pb含量季节变化有一定影响.     

珠江三角洲地区主要树种叶片多环芳烃含量特征及影响因素分析

应用气相色谱-质谱联用方法测定了珠江三角洲地区6种主要树种叶片多环芳烃(PAHs)的含量,并对相应的叶脂含量、叶面积、比叶面积进行了测定,探讨了叶片PAHs含量特征和种间差异的影响因素.结果显示,松针PAHs含量显著高于阔叶,马尾松松针含量最高(1 034.7 ng·g-1),荷木含量最低(199.7 ng·g-1).在所有样品中,芴、菲、荧蒽、芘、世面(艹屈)为主要的PAHs组分,3、4环PAHs含量占∑PAHs的80%以上,各环化合物与∑PAHs在不同显著性水平上呈显著正相关关系.按脂含量计算PAHs含量能大大缩小种间含量的差异,高、低值相差约2倍(分别为6.8 ng·mg-1和2.7 ng·mg-1);按单位叶面积计算的PAHs含量进一步扩大了种间差异,最高值(15.3 ng·cm-2)约最低值(1.9 ng·cm-2)的8倍.进一步分析表明,ΣPAHs、3环PAHs、4环PAHs与脂含量呈良好线性正相关关系、与比叶面积表现出一定的线性负相关关系,显示两者是影响叶片PAHs含量种间差异的重要因素.     

贵阳城区垃圾站周边地表灰尘重金属水平及季节分异

以贵阳城区垃圾转运站为研究对象,分别于夏季(7月)和冬季(2月)在垃圾站周边采集灰尘样品共26个,研究垃圾转运站地表灰尘重金属水平及冬、夏季节分布规律。结果显示,贵阳市城区垃圾站地表灰尘As、Cd、Cu、Ni、Pb和Zn的几何平均值分别为19.8、0.975、156、43.4、99.1和416mg/kg,与贵州省土壤背景值相比,Cd、Cu和Pb累积较重,As和Ni累积较轻。位于次级街道的垃圾站地表灰尘重金属水平显著高于位于城市主干道的垃圾站,垃圾站周边环境和清洁程度的不同可能是导致地表灰尘重金属空间差异的主要原因。贵阳市城区垃圾站灰尘重金属冬、夏季节分异总体表现不明显,但位于次级街道的垃圾站地表灰尘Cd和Pb含量冬季高于夏季。     

道路灰尘PGEs时间变化特征

为了研究道路灰尘铂族元素（PGEs）时间变化规律及其影响机制,以上海市为研究区,共采集季节样品24个、年际样品18个.用王水消解制样,ICP-MS测定.结果表明,灰尘PGEs春、夏、秋、冬含量分别为,Rh：10.40（6.06～17.28）ng/g、11.60（5.52～20.11）ng/g、32.91（18.53～6...     

北京城区道路灰尘季节性粒度分布及分形特征

对采集的北京城区道路灰尘样品用扫描电镜及X射线能谱进行形貌特征分析,用激光粒度仪进行粒度测定.结果表明:北京城区四季道路灰尘包含矿物颗粒,轮胎磨损颗粒及球型燃烧颗粒,四季道路灰尘粒度分布频率曲线均呈双峰态分布,第一峰值粒径介于256~303μm,第二峰值粒径介于74~88μm.四季道路灰尘粒度分布分形维数为1.7533~2.3137,平均粒径为188.08~200.20μm,分选性差,呈极不对称的极正偏宽峰态到很窄峰态,属砂土.四季道路灰尘均主要是局地灰尘跃移搬运形成,直接通过大气运移沉降的远源灰尘相对较少.平均粒径春季>秋季>夏季≈冬季,分选系数夏季≈秋季>冬季>春季,峰度冬季>秋季>夏季≈春季,偏度无较大区别.春季灰尘可吸入颗粒物最高,并含有可入肺颗粒物,对人体健康和大气环境的危害潜力不容忽视.     

道路环境PGEs多介质累积规律

为了研究道路环境PGEs多介质累积规律,选择上海市5条道路,同步采集灰尘、土壤及植物样品,对其中铂族元素(PGEs)含量水平进行分析.结果表明,灰尘中Rh、Pd、Pt平均浓度分别为24.92、88.39、22.28 ng/g,土壤中Rh、Pd、Pt平均浓度分别为3.64、17.45、0.97 ng/g,植物中Rh、Pd、Pt平均浓度仅分别达到2.66、6.39、0.57 ng/g,灰尘PGEs浓度远高于土壤及植物,土壤与植物中Pt、Rh浓度水平较接近;道路环境PGEs分布呈现一定规律性,但与交通流量关系并不密切;路边植物对道路灰尘PGEs吸附能力表现为Pt>Pd>Rh,其中,对Pt、Pd吸附作用非常明显,对Rh几乎不存在吸附作用,路边植物对土壤PGEs的吸收能力为Pd>Rh>Pt,Pd的生物有效性最大;多介质PGEs比例值很接近或部分重合,且均在上海市道路灰尘PGEs比值范围内,反映出上海市道路环境PGEs来源相同且均来自汽车VECs.     

上海高校玻璃表面多环芳烃浓度特征及源解析

为了解上海市高校玻璃表面多环芳烃(PAHs)富集水平和来源,对中心城区和郊区的7所高校和1座大学城进行了不同季节玻璃表面有机膜样品采集.利用气相色谱—质谱联用仪(GC-MS)对美国环保署优先控制的16种PAHs进行了测定,对PAHs质量浓度的季节分布、组分特征和污染源等进行了分析.结果表明,中心城区高校玻璃表面PAHs年平均面积归一化质量浓度(541.5ng/m²)明显高于郊区(290.0ng/m²),其中TJU(同济大学)年均质量浓度最高(998.1ng/m²),而SJUT(松江大学城)年均质量浓度最低(226.6ng/m²);SHU(上海大学)玻璃表面PAHs质量浓度季节变化幅度最小,说明污染物来源比较稳定;夏季,秋季和冬季玻璃表面更易富集低环PAHs;单体Phe是各季节占比最高的污染物;多种溯源指标表明上海市高校玻璃表面PAHs以本地源为主,主要来源于油类燃烧和扬尘,特别是汽车尾气的贡献很大;BaP、DahA和B[b+k]F是玻璃表面PAHs主要的致癌物.     

北京科教园区绿地土壤中多环芳烃的残留特征与潜在风险

科教园区绿地土壤环境质量关系到在其中学习、工作和生活的学生和教职员工的身体健康.本研究对多环芳烃(PAHs)在科教园区绿地土壤中的累积特征、主要来源、潜在健康风险及其与土壤有机质(SOM)的相关关系进行了分析.共采集了北京市城区20所学校和研究机构中的绿地土壤,使用自动索氏-固相萃取-GC/MS联用技术分析了16种PAHs在其中的残留水平.结果表明16种PAHs总浓度范围为194～6 988μg.kg-1,平均值为1 637μg.kg-1.中、高环的PAHs(4～6环)占到了总PAHs浓度的85%.源解析结果显示其主要来源是科教园区内部冬季供暖和食物供应过程中所燃烧的煤.聚类分析显示NAP与其余15种PAHs组份在来源方式上存在明显的区别.除NAP以外,其余15种PAHs含量与土壤有机质之间没有相关关系,推测这15种PAHs组份主要来源于近距离源的一次沉降.北京市科教园区绿地土壤PAHs对生活在其周围的人群产生的终生致癌风险较小,但其间接影响不容忽视.     

中国与印度典型城市道路街尘中多环芳烃与黑碳的对比研究

为探讨城市道路街尘中多环芳烃(PAHs)和黑碳(BC)的分布特征,2007年12月～2009年2月,分别在中国的北京、上海、广州和武汉以及印度的加尔各答采集了城市主干道的街尘.样品处理后分别用GC-MS和元素分析仪进行测定.结果表明,中国主要城市道路街尘中PAHs的含量范围为2.30～22.2μg.g-1,主要是以荧蒽、菲、芘、、苯并(b)荧蒽和苯并(ghi)苝为主要的多环芳烃化合物.印度加尔各答PAHs的含量范围为4.85～30.5μg.g-1,呈现出以2环的萘为主要的PAHs化合物.BC在中国主要城市道路街尘中的含量值高于印度的加尔各答,说明了2个国家可能的不同能源结构和能源消耗.相关分析表明,PAHs与BC在不同的城市显示出不同的特点,可能指示了不同的来源.特征比值法表明城市街尘中的PAHs主要来源于机动车排放,其次来源于燃煤.     

上海市城区道路降尘中铂元素污染分析及评价

利用微波消解、电感耦合等离子体质谱法测定上海城区降尘中Pt浓度,采用数学校正法消除Hf对Pt分析带来的干扰.结果表明,上海城区降尘中Pt含量为6.2~381.4ng/g,平均含量37.3ng/g.富集因子计算表明上海降尘Pt含量主要受到人为因素的影响.降尘中Pt含量与交通流量有密切关系,交通流量越大,降尘中Pt含量越高.与世界其他城市相比,上海城区Pt污染较小.上海城区道路降尘中Pt含量明显高于大气PM10中的含量.     

浙北地区PM2.5中多环芳烃特征

为了研究浙北地区PM_2.5中多环芳烃（PAHs）的季节性变化和它们的来源,于2014年11月~2015年11月收集了杭州和宁波2个城市中4个采样点的PM_2.5样品,利用气-质联用仪测定了17种PAHs浓度.结果表明,∑PAHs年平均浓度范围为24.1~51.9ng/m³,平均值为（35.5 ±12.3） ng/m³.2~3环PAHs在PM_2.5中的浓度较低（<1ng/m³）,而4~6环PAHs占总PAHs的77.0%.∑PAHs的浓度与PM_2.5呈相似的季节性变化特征,冬季浓度最高而夏季最低.惹烯作为软木燃烧的示踪物,冬季的浓度是夏季的4倍,表明在冬季软木燃烧的排放和对PM_2.5的贡献都有所增加.除了夏季的2个城区站点,其它季节和站点∑PAHs浓度和PM_2.5呈现一定的正相关性.特征PAHs比值显示,浙北地区气溶胶相关的多环芳烃主要来自燃烧和热解排放,如生物质燃烧和煤燃烧,而交通排放和石油挥发源的影响不大.     

福州城市及郊区冬、夏两季大气中多环芳烃特征研究

2010年冬、夏两季,利用大流量采样器和气相色谱-质谱联用仪(GC-MSD),分析了福州市大气中多环芳烃(PAHs)的浓度水平、分布特征及来源.结果表明,福州城郊冬、夏两季大气(颗粒相+气相)中ΣPAHs浓度范围分别为115.45～187.76ng.m-3和45.55～59.20 ng.m-3,整体而言,气相显著高于颗粒相,冬季高于夏季;冬季城区高于郊区,夏季城区则低于郊区,但城郊区差异不显著;气相中PAHs比例夏季高于冬季.整体而言,气相中PAHs主要以2～4环化合物组成,颗粒相中则以4～6环化合物为主.冬季气相中PAHs主要以3环化合物为主,夏季主要以3环和4环化合物为主;颗粒相中PAHs组成无明显的季节特征.毒性当量因子法分析表明福州市空气质量状况总体良好.来源解析表明,福州大气PAHs主要为燃烧源,福州机动车燃料以柴油为主.