亚洲风尘循环的过程、机制和环境效应

由中国科学院地球环境研究所牵头申报的国家重点研发计划"全球变化及应对"重点专项项目"亚洲风尘循环的过程、机制和环境效应"获国家科技部批准立项。本文简要介绍了该项目的立项背景、研究意义、研究目标与课题分解、研究内容以及预期成果与效益。项目以亚洲风尘从源到汇的多尺度变化为主线,旨在阐明现代与地质时期亚洲风尘排放、迁移和沉降的时空变化特征及其影响机制,特别是自然因素和人为活动对亚洲风尘释放的相对贡献。基于风尘源区的现代气象观测数据、卫星遥感和大气再分析资料,并整合中亚干旱区、黄土高原以及北太平洋地区的风尘沉积记录,开展从源区排放到近距离迁移、远程输送与沉积的全过程研究。通过数值模拟研究风尘-气候的相互作用,揭示区域和全球大气环流对亚洲风尘循环的调制作用。同时,建立不同尺度亚洲风尘循环模型和时空变化数据平台,评估亚洲风尘对区域气候变化、生态系统和人居环境的影响,为我国生态环境治理和未来风尘变化的环境效应预估提供科学依据。     

黄土高原风尘沉积中石英结晶度的变化

中国北方的风尘沉积为研究区域构造隆升和全球气候变化提供了宝贵的材料。近20年来,尽管风尘沉积的古气候研究取得重大进展,但地质历史时期风尘的物源是否存在变化仍有很大争议。石英结晶度(CI)是黄土物源研究的可靠指标,本文用粉末X射线衍射仪对灵台剖面(~6.8 Ma—0)和庄浪岩心(~23.0—4.8 Ma)风尘沉积中石英结晶度进行了测量,发现灵台剖面石英的结晶度在时间序列没有明显的变化;庄浪钻孔的石英结晶度在~14.0—8.7 Ma明显的增大,表明风尘的物源在此存在变化。这种变化可能是由于此时段全球气候变冷和青藏高原隆升导致青藏高原东北部相对中亚造山带剥蚀量的增加引起的。     

石英ESR法在河流沉积物源示踪中的探讨及应用

使用石英ESR法示踪河流沉积物源是一种新方法和新理论的探索。本文从拟解决的科学问题出发,在着重分析石英ESR信号强度和CI值物源示踪理论基础之上,讨论了该方法在亚洲现代沙尘沉降物源示踪和地质历史时期风尘堆积物源示踪研究中的有效性,结合ESR测年可覆盖整个第四纪时期的特性,认为石英ESR法不仅可以为物源示踪提供良好的年代框架约束,而且还可以较好的反映地质历史时期沉积物质来源在不同时空尺度上的变化特征。随后,通过对指导思想、研究思路以及长江流域不同河段和主要支流的地质地貌背景、岩石类型分布、水系组合特征以及"源-汇"系统之间物质剥蚀-堆积过程的可通达性等方面的综合论述与分析,讨论了石英ESR法在河流沉积物源示踪上的有效性及其在研究长江流域水系发育历史和沉积演化过程中的可行性。     

石英ESR法在黄河现代沉积物物源示踪研究中的可行性分析

石英ESR信号示踪法作为一种新的物源示踪方法,已经被较好地应用于东亚地质历史时期风尘堆积物和现代沙尘沉降物的物源示踪研究中。首先简要回顾了石英ESR信号示踪法的研究现状,进一步基于石英ESR信号示踪法的母岩年代和结晶度原理,探讨该方法对黄河沉积物物源示踪的可行性及应用前景。     

基于源汇过程模拟的鄱阳湖流域总磷污染源解析

近年来鄱阳湖磷污染问题突出,总磷超标且浓度逐年增加,成为制约鄱阳湖流域（江西）经济社会可持续发展的重要因素.为科学解析鄱阳湖总磷污染来源,耦合多污染源污染负荷估算方法和SPARROW模型,建立基于源汇过程模拟的流域污染源解析技术方法,针对鄱阳湖流域13种总磷污染源开展负荷估算、模拟校核和入湖时空贡献定量解析.结果表明:①鄱阳湖总磷负荷以陆域输入为主（占90.8%）,主要污染来源为农业和城镇生活源,贡献率分别为56.4%和30.6%;污染来源按贡献率的大小排序依次为种植业（29.3%）>城镇生活（24.6%）>畜禽养殖（17.2%）>水产养殖（9.9%）>内源释放（6.9%）>城市径流（6.0%）>农村生活（2.2%）>工业企业（1.6%）>其他源（0.46%）.②在空间贡献方面,总磷入湖负荷主要来自于滨湖区和赣江集水区,贡献率分别为33.5%和31.8%,其他集水区总磷贡献率较小（合计为25.5%）,湖体贡献率为9.2%;同时,不同子流域污染源贡献结构也存在空间差异性.③在时间贡献方面,总磷入湖负荷量呈季节性波动特征,贡献峰值多出现在6月,雨季（3—8月）陆源输入负荷占全年的70%.④所构建的基于源汇过程模拟的污染源解析模型可用于流域水污染来源成因精细化解析.研究显示,鄱阳湖总磷污染来源具有明显时空差异性,建议围绕滨湖区和赣江集水区等高贡献区域设立优先管控区,重点针对种植业、城镇生活、畜禽养殖和水产养殖源,制定磷污染源汇过程减排政策措施,以改善鄱阳湖水环境质量.      

城郊流域源汇景观格局与水体抗生素的关系

阐明城郊地区土地利用格局对水体抗生素的影响,对于维护水质安全和城乡居民健康具有重要意义.本研究以长三角典型城郊宁波樟溪流域为例,基于不同子流域定位监测,研究了城郊流域水体抗生素的组成和分布特征,基于源汇景观模型探讨了流域源汇景观格局特征对水体抗生素的影响.结果表明,不同子流域水体抗生素含量和种类存在较大差异,抗生素的浓度变化范围为1.12～53.74 ng·L~(-1).景观分析表明研究区从上游到下游"源"景观的面积逐渐增大,而"汇"景观的面积逐渐减小.不同子流域水体抗生素的非度量多维尺度分析(NMDS)发现具有相似源汇景观格局的子流域水体抗生素组成和含量具有一定的相似性.土地利用的组成及其在海拔、坡度和距离上的分布都对水体抗生素浓度有不同程度的影响.相关分析和冗余分析(RDA)表明,源汇景观负荷比指数(LWLI)与水体抗生素浓度呈正相关关系,子流域LWLI越大其水体抗生素浓度越高.通过流域景观格局优化,使"源""汇"景观在空间上合理分布,可以减少水体抗生素污染.     

大气甲烷的源和汇

本文通过总结国内外大气甲烷源汇研究的最新进展，论述了全球大气甲烷的源汇平衡预算及其不确定性，给出了全球及中国大气甲烷源汇预算的最新成果，并指出了今后的研究方向和重点．     

瓦里关山大气CO本底变化

利用1992 01～2002 12期间的实测资料,分析了瓦里关全球基准站(36°17′N,100°54′E,海拔3816m)大气CO本底特征,并探讨了与源汇过程的关系.结果表明,瓦里关山大气CO体积分数本底范围与北半球平均水平基本相符,但增长趋势及年增长率波动与北半球平均状况并不完全一致,多年平均季节变化与同纬度海洋边界层(MBL)参比值以及北半球平均值也有较大差异,是所在地区多种CO源汇和大气输送共同作用的结果.瓦里关山大气CO本底观测资料既能体现亚洲内陆地域特点又具有全球代表性,辅以其它相关资料,还可进一步揭示中国内陆高原大气CO本底特征的成因.     

中国东部秋季大气黑碳分布和来源的数值模拟

应用耦合黑碳源示踪方法的区域大气化学WRF-Chem模式,对中国东部秋季黑碳气溶胶（BC）分布特征进行研究.研究发现中国中东部BC浓度较高（>2μg/m³）,BC高值区（>4μg/m³）分布在华北平原、长江三角洲、两湖及四川东部等地区.工业源、居民生活源、交通源是BC的主要排放源,其中工业源会造成近地层BC分布呈点状高值,地形及气象条件也是影响BC累积和传输的重要因素.BC浓度较高的京津冀BC以本地源贡献为主,在不同的风场及大气扩散条件下,外来源对京津冀BC贡献占比的变化较大.BC来源可分为两种情形：一是传输型：地面风速较大,外来源贡献占比达35.1%;二是静稳型：地面风速小,大气条件静稳,以本地贡献（80.1%）为主,来自京津冀周边省份（山东、河南、山西和陕西）的贡献较少（6.9%）.本地源与外来源对京津冀BC贡献比呈相反的日变化特征,其中傍晚~早上,本地贡献占比维持在较高水平;午后本地贡献占比减小,外来输送明显增强.当京津冀地区受外来输送影响更大时,日变化特征更明显,外来贡献在午后占比可超过40%.     

江西景德镇站大气CH4和CO季节变化及源解析

基于江西景德镇温室气体站2017年12月~2018年11月筛分获得的CH₄及CO大气本底和污染浓度数据,对大气CH₄和CO浓度季节变化及其排放源特征进行研究,结果表明：大气CH₄和CO本底浓度季节变化特征与浙江临安本底站类似,即夏季低而冬季高,而夏季江西地区水稻田和湿地排放导致CH₄污染浓度显著抬升,相比本底浓度抬升幅度可达133.9×10^-9,冬季受西北部地区取暖排放的区域输送的影响,1月CO污染平均浓度较本底浓度抬升达227.2×10^-9.基于本底数据及污染数据,结合后向轨迹模型分析发现景德镇站大气CO潜在排放源主要分布在湖北东南部（四季）、安徽（秋冬季）、山东中部（秋季）、长江三角洲上海及杭州（夏秋季）、湖南东部和江西地区（冬季）等区域,其中冬季湖南东部和江西地区贡献率达53.7%,CH₄排放源主要集中在江西地区（夏季）、长江三角洲杭州、南京及安徽南部覆盖区域（夏季）、湖北东南部（夏秋季）以及安徽（秋季）、山东中部（秋季）等区域,夏季南京、杭州及安徽南部覆盖区域的CH₄排放对景德镇站CH₄浓度抬升的贡献率达到69.5%.大气CH₄及CO呈现较好的相关性,冬季其相关系数可达0.86,受CH₄和CO源汇季节变化影响,CH₄/CO排放比呈现冬季低值（0.31）、夏季高值（1.06）.     

瓦里关山大气CO2及其δ13C本底变化

利用 1991— 2 0 0 1年期间实测资料 ,分析了瓦里关全球基准站大气CO2 及其δ13 C本底特征 ,并探讨了与源汇过程的关系 .结果表明 ,瓦里关大气CO2 及其δ13 C本底变化主要反映了北半球中高纬度大陆自然生态系统源汇的周期性季节特征 ,而海洋的作用相对较弱 ;大气CO2 及其δ13 C本底浓度范围与所处纬度带平均状况基本吻合 ,年平均值以及年际间涨落与全球水平的一致性反映出化石燃料燃烧等人为排放对大气圈的全球性影响 ;瓦里关站提供的主要温室气体本底观测资料 ,既能体现亚洲内陆地域特点又具有全球代表性 ,配合以其它相关资料 ,还可进一步揭示中国内陆高原大气CO2 及其δ13 C本底特征的成因 .     

西江流域地表水微生物污染定量源解析

水体微生物污染标记物的源强特征是定量解析微生物污染来源的关键.应用实时荧光定量PCR（qPCR）技术分别对人源（qHS601F/qBac725R）、牛源（BacB2-590F/Bac708Rm）、猪源（Bac41F/Bac163R）及禽类（qC160F-HU/qBac265R-HU）特异性拟杆菌引物的源强特征进行了探索,并进一步对西江流域广东段进行微生物污染来源定量解析,结果表明：针对不同目标宿主,不同特异性拟杆菌引物的源强特征为人源（qHB） > 猪源（qPB） > 牛源（qRB） > 禽类（qCB）,DNA模板浓度对引物的源强特征影响较小.选取的目标研究区域水体普遍受到人、猪、牛及禽类粪便污染.干流中qHB、qCB及qPB自上游至下游缓慢升高.各支流中qHB、qCB及qPB的平均浓度较干流均上升了1个数量级,qRB在不同河段变化较小.说明下游河段的生活污水、猪源及禽类粪便污染较为严重,牛源污染的影响较小.统计分析显示在污染水平较高的各支流中,人源特异性拟杆菌引物与传统指示菌具有一定的相关性（P<0.05）,说明生活污水是传统指示菌浓度较高的主要原因,且为持续排放源.     

瓦里关黑碳气溶胶变化特征与来源解析

瓦里关大气本底监测站位于青藏高原东北部,几乎不受局地人为活动的影响,可反映较大空间尺度的大气成分信息.为研究人为活动对本底大气成分产生的影响,在瓦里关站点利用七波段黑碳仪（AE33）对2019年1—12月的黑碳（BC, black carbon）气溶胶浓度进行连续观测,获得了其季节和日变化特征,并使用黑碳仪模型和拉格朗日大气传输模式FLEXPART（Flexible Particle Dispersion Model）对BC来源类型和源区分布进行了分析.结果显示：黑碳气溶胶平均浓度为（332 ± 308） ng?m^-3;受污染排放和气象因子的季节性变化的影响,BC在春季、夏季、秋季、冬季的平均值分别为（446 ± 343）、（297 ± 223）、（233 ± 209）、（352 ± 382） ng?m^-3;BC日变化峰值分别出现在凌晨（3：00）和中午（13：00）,凌晨出现的峰值由污染长距离输送引起,中午出现的峰值与局地山谷风环流有关.中午的峰值是由BC黑碳来源解析结果显示化石燃料燃烧对BC浓度的贡献占主导地位,全年平均贡献率为68%.生物质燃烧的贡献率在冬季明显升高,达到了40% ± 1%;FLEXPART源区结果表明离采样点距离近的西宁、兰州对瓦里关BC影响最大,四季平均贡献均超过100 ng?m^-3;印度半岛在秋季和冬季对瓦里关的影响较大;在春季和秋季,我国中部和西南部地区也存在BC的源区,但贡献值较小.     

北京市大气中NMHC的来源特征研究

对2006年北京气象塔每周大气中非甲烷烃(NMHC)数据进行了分析和研究,烷烃和芳香烃是大气中最丰富的组分,总NMHC浓度夏秋两季最高,春季最低。正矩阵因数分解(PMF)模型解析出5个非甲烷烃可能来源,分别是汽车尾气、汽油挥发、工业排放、燃烧源和植物排放。PMF解析的NMHC浓度与实测值有很好的一致性。和交通源相关的汽车尾气和汽油挥发是主要的排放源,贡献率分别为36.0%、26.3%,其他排放源为工业排放(23.1%)、燃烧源(10.1%)、植物排放(4.6%)。由于源、汇以及气象条件的影响,PMF解析出的各排放源贡献也表现出明显的季节变化。     

基于"源""汇"景观格局指数的海河流域总氮流失评价

土地利用类型及其格局能够影响非点源污染时空特征,而景观格局分析方法是评价非点源污染的重要技术手段,但是传统的景观格局指数较少考虑景观之间的位置关系,导致生态意义不明确.＂源＂＂汇＂景观格局理论中的＂源景观＂和＂汇景观＂指的是促进和阻碍非点源污染发生的景观类型.通过收集海河流域2009年夏季26个子流域的总氮浓度数据,并结合1∶25万DEM和1∶10万土地利用图,构建了融合景观类型、面积、空间位置等信息在内的源汇景观格局指数,发现源汇景观格局指数与总氮浓度有很好的相关性,在燕山山区、太行山区和下游平原区的相关系数分别为0.86、0.67和0.65.结果表明,源汇景观格局指数能够很大程度上反映总氮的空间变异特征,可以为其它流域的非点源污染评价提供参考,也有可能作为输入参数提高现有水质模型的模拟精度.     

运用冰碛岩示踪物源区和地壳成分的尝试──兼论影响沉积物微量元素成分的因素:怀俄明古元古代Libby溪群研究启示

为查明粒度和分选作用对沉积物REE配分的影响．Crichton等（1993）对比了怀俄明州东南部年龄为2.0Ga的Libby溪群的石英岩、泥质岩和冰碛岩的成分，发现它们的REE型式相似（LREE富集，负Eu异常），相互间的成分差异大多可用石英的稀释作用解释。除少数元素（Ca、Sr、Ni和Cr）之外，Libby溪群和休伦超群Gowganda组冰碛岩的基质化学成分（包括REE）与新太古代上陆壳平均成分吻合较好，因此冰碛岩的主元素和微量元素都可反映上地壳平均成分。Libby溪群上部沉积物Eu异常程度增强．指示物源区Eu亏损程度增强和花岗岩突然增加，反映晚期有构造抬升。源区岩石可能是由玄武岩、花岗岩、TTG（英云闪长岩-奥长花岗岩-花岗闪长岩）所构成的混合模式。Libby这群下部的物源以TTG和玄武岩为主，上部物源以花岗岩为主。冰碛物的发育，Ca、Na、Sr和CIW（古风化指数）的变化等表明，随沉积时间的变新，古气候从相当寒冷，经温暖，变为最后的温热。铬云母石英岩的单矿物微量元素配分表明，铬云母含有全岩的绝大部分Th、U、REE、Sc、Co、Ni，并控制了全岩的REE配分型式。锆石含绝大部分Zr、Hf，其HREE含量在泥质岩中不足5％，在石英岩中不足20％。除锆、铪外，Libby溪群沉积物的多数微量元素主要集中在原始沉积可能为粘土矿?     

瓦里关山大气CH4本底变化

利用 1991 0 5— 2 0 0 2 0 5期间实测资料 ,分析了瓦里关全球基准站 (36°17′N ,10 0°5 4′E ,海拔 3816m)大气CH4本底特征 ,并探讨了与源汇过程的关系 .结果表明 ,瓦里关山大气CH4体积分数本底范围和增长趋势与 6 0°N— 30°N平均水平大致相符 ,但本底体积分数季节变化与所处纬度带基本特征和季节振幅的地理分布差异较大 ,年增长值波动也与全球平均状况并不完全一致 ,是所在地区多种CH4源汇和大气输送共同作用的结果 .瓦里关站提供的大气CH4本底观测资料 ,既能体现亚洲内陆地域特点又具有全球代表性 ,辅以其它相关资料 ,还可进一步揭示中国内陆高原大气CH4本底特征的成因     

基于CALPUFF-CMB复合模型的燃煤源精细化来源解析

为了反映燃煤源对环境受体的影响情况,利用扩散模式（CALPUFF模式）对燃煤源多种子源类的排放、扩散过程进行模拟,得到燃煤源各子源类对环境受体中PM₁₀的影响权重,进而构建更具代表性的燃煤源成分谱.然后将受体颗粒物化学成分和两套源成分谱（基于环境影响构建的燃煤源成分谱和基于各子源类煤烟尘排放量加权平均的传统源成分谱）,分别纳入CMB模型进行乌鲁木齐市采暖季环境受体中PM₁₀的来源解析.结果表明：基于CALPUFF模拟结果,得到燃煤源的3类子源类­电厂、供热、工业燃煤源的影响权重分别为0.02、0.39和0.59.基于传统方法构建的源成分谱进行源解析的结果显示,各源类的贡献大小依次为：集中燃煤（27.2%） > 城市扬尘（19.1%） > 二次硫酸盐（15.7%） > 民用散煤（9.9%） > 二次硝酸盐（9.5%） > 机动车尾气尘（7.6%） > 钢铁尘（1.2%） > 建筑水泥尘（0.2%）;而基于环境影响构建的源成分谱获得的结果显示：二次硫酸盐（20.1%） > 城市扬尘（20%） > 集中燃煤（18.9%） > 民用散煤（11.5%）二次硝酸盐（10.5%） > 机动车尾气尘（9%） > 钢铁尘（1.7%） > 建筑水泥尘（1.4%）.基于不同燃煤源子源类对受体环境的影响权重,将乌鲁木齐市颗粒物来源解析结果进一步细分,得到相对精细化的来源解析结果.结果显示,民用散煤的贡献为11.5%,电厂燃煤源为0.4%,供热燃煤源为7.4%,工业燃煤源为11.1%.     

大气中臭氧行为研究进展

臭氧（O3）是一种重要的大气微量气体,是影响对流层——平流层大气动力、热力、辐射、化学等过程的关键成分,在气候和环境变化中扮演非常重要的角色。本文从臭氧在大气中的行为机理入手,研究影响臭氧源和汇的因子,了解臭氧含量变化机制,对当前臭氧研究热点进行概括和总结,展望未来研究重要问题。     

我国典型燃煤源和工业过程源排放PM2.5成分谱特征

鉴于我国本地化源谱（源成分谱）数量不足的现状,采用稀释通道系统对燃煤源和工业过程源进行采样,建立了4类燃煤锅炉（链条炉、流化床、往复炉和煤粉炉）和6类工业过程源（炼铁、铝焙烧、铝煅烧、砖瓦炉、水泥窑头和窑尾）的PM_2.5成分谱,并对源谱特征进行研究.结果表明:① 不同源谱组分特征差异明显.水泥窑炉排放的PM_2.5中,w（Ca）、w（Si）、w（OC）、w（SO₄2-）较高,分别为8.51%~14.18%、5.69%~11.80%、3.47%~15.56%、8.67%~16.85%;燃煤锅炉中Al（4.50%~8.67%,质量分数,余同）、OC（6.44%~15.33%）、SO₄2-（9.85%~22.87%）组分贡献较大;炼铁和铝冶炼工艺源谱中主导化学组分分别为Fe（8.57%~9.88%）和Al（11.81%~16.58%）;砖瓦炉颗粒物源谱中主要组分为SO₄2-、NH₄+、Si等.② 不同污染源PM_2.5成分谱的分歧系数结果显示,流化床和煤粉炉、水泥窑头和窑尾源谱较为相似,其分歧系数分别为0.26和0.28,其余源谱间均存在一定差异.进一步计算组分差异权重（R/U）发现,往复炉源谱中组分Zn、Sn与其他3类锅炉有明显不同.流化床/煤粉炉源谱中的Si、Ni,窑头/窑尾源谱中的K、Mn、OC组分差异显著,可以作为区分相似源谱的标识组分.与其他研究建立的源谱相比,燃煤源谱中w（EC）和w（SO₄2-）偏高.钢铁源谱中w（EC）和w（NH₄+）较其他地区偏高,w（Pb）偏低;工业过程源谱中,w（Cl-）较SPECIATE相关源谱偏低,而w（Ⅴ）和w（Cr）偏高.鉴于颗粒物源谱受到不同燃料种类、燃烧方式和烟气控制设施等影响而存在差异,源谱的准确性和代表性还需进一步测试和验证.