杭州市大气PM2.5和PM10污染特征及来源解析

2006年在杭州市两个环境受体点位采集不同季节大气中PM_2.5和PM₁₀样品,同时采集了多种颗粒物源类样品,分析了其质量浓度和多种化学成分,包括21种无机元素、5种无机水溶性离子以及有机碳和元素碳等,并据此构建了杭州市PM_2.5和PM₁₀的源与受体化学成分谱;用化学质量平衡(CMB)受体模型解析其来源。结果表明,杭州市PM_2.5和PM₁₀污染较严重,其年均浓度分别为77.5μg/m³和111.0μg/m³;各主要源类对PM_2.5的贡献率依次为机动车尾气尘21.6%、硫酸盐18.8%、煤烟尘16.7%、燃油尘10.2%、硝酸盐9.9%、土壤尘8.2%、建筑水泥尘4.0%、海盐粒子1.5%。各主要源类对PM₁₀贡献率依次为土壤尘17.0%、机动车尾气尘16.9%、硫酸盐14.3%、煤烟尘13.9%、硝酸盐粒8.2%、建筑水泥尘8.0%、燃油尘5.5%、海盐粒子3.4%、冶金尘3.2%。     

北京城区降水对PM2.5和PM10清除作用分析

基于北京市PM_2.5和PM₁₀质量浓度、组分浓度以及降水数据,利用数理统计、相关性分析等方法分别从降水总量、降水时长和降水前颗粒物浓度3个角度研究降水对PM_2.5、PM₁₀的清除作用,同时以一次典型降水过程为例,具体分析降水对颗粒物的影响。结果表明：降水总量的增加有助于促进PM_2.5、PM₁₀的清除,随着降水总量增加,PM_2.5、PM₁₀的平均清除率提高,有效清除的比例增加;连续降水可增强对大气颗粒物的湿清除作用,连续降水达3d可有效降低PM_2.5、PM₁₀浓度;降水对PM_2.5、PM₁₀浓度的清除率和大气颗粒物前一日的平均浓度有较好的正相关性。降水对大气颗粒物的清除可分为清除、回升和平稳3个阶段,各个阶段大气颗粒物的变化趋势不同。降水对于大气气溶胶化学组分和酸碱性的改变具有明显作用,对于大气颗粒物各种组分的清除效果不完全相同。对于大气中OC、NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺去除率较高,且这4种组分主要以颗粒态形式被冲刷进入降水中,加剧了北京市降水酸化程度。     

天津市PM2.5中水溶性无机离子污染特征及来源分析

2008年1、4、7月和10月在天津大气层边界站,利用中流量采样器对大气中的细粒子进行了滤膜样品采集,应用离子色谱检测技术分析了8种水溶性无机离子(Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Mg²⁺、Ca²⁺、SO₄^2-、NO₃^-和Cl^-)的含量。结果表明,天津市大气PM_2.5中总水溶性无机离子平均浓度为47.3 μg/m³,其中,SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺和Cl^-是最主要的水溶性无机离子,占总离子质量分数共计87.3%,表明了天津市细粒子中的主要水溶性无机离子的特征。/2 平均比值接近1.0,显示硫酸氨是细粒子中硫酸盐的主要存在形式。NO₃^-/SO₄^2-浓度比的平均值为0.65,反映了燃煤污染与机动车尾气污染并存的复合型大气污染特征。并通过对PM_2.5中8个水溶性离子成分的主成分分析进一步揭示了其来源。     

基于GOSAT卫星的中国CO2浓度时空特征分析

采用温室气体观测卫星(GOSAT) 傅里叶变换光谱仪(FTS)发布的CO₂柱浓度L₃级别数据集产品,利用TCCON地基站点的CO₂柱浓度数据对卫星遥感数据进行验证,分析中国CO₂柱浓度时空变化特征及其影响因素。研究结果表明,GOSAT卫星的CO₂柱浓度产品精度较高,线性回归的r²为0.99,线性方程斜率为0.98,平均偏差为0.11 mg/L。中国CO₂柱浓度呈现逐年增长的趋势,存在12个月的周期性季节性变化。2010、2020年区域年平均CO₂柱浓度分别约为389.30、412.62 mg/L,增长了23.32 mg/L,年平均增长率大约为0.58%。中国区域大气CO₂柱浓度的月变化存在明显的时空差异,最大值和最小值分别出现在4月和8月,2020年4月和8月的区域平均值分别为415.09、409.13 mg/L。中国区域CO₂柱浓度从东部沿海向西部逐级递减,且呈现明显的季节性变化,夏季高值主要集中在东南部沿海地区,冬季高值主要集中在华北地区。     

交通限行对大气颗粒物及PM2.5中二NFDA1英的影响

为了研究北京大气颗粒物和二NFDA1英(PCDD/Fs)的污染状况以及评估交通限行对大气颗粒物和PCDD/Fs的影响。利用同位素稀释高分辨率气相色谱/高分辨率质谱(HRGC/HRMS)联用法和USEPA 1613B 标准方法,以中国地质大学(北京)东门为采样点,采集大气PM_2.5、PM₁₀、TSP样品,对北京市交通限行期间以及交通限行前后等不同交通状况下颗粒物浓度及大气PM_2.5中17种2,3,7,8-PCDD/Fs污染特征进行了监测。结果表明,PM_2.5、PM₁₀、TSP的日均质量浓度在交通限行前分别为126、202、304 μg/m³,限行期间分别为39、78、93 μg/m³,限行结束后分别为79、126 μg/m³。PM_2.5中17种PCDD/Fs的质量浓度(毒性浓度)3个时段分别为1 804 fg/m³(70 fg I-TEQ/m³)、252 fg/m³ (9 fg I-TEQ/m³)和1 196 fg/m³ (48 fg I-TEQ/m³)。北京市交通限行期间颗粒物浓度和二 NFDA1 英浓度显著低于交通限行前后,交通源减排措施的实施是大气颗粒物和二 NFDA1英污染水平降低的主要原因,从减排效果看,交通源减排措施对大气细颗粒物(PM_2.5)的控制效果明显好于大气粗颗粒物。     

西安市大气颗粒物PM2.5与降水关系的探讨

对西安市2011年的降水及PM_2.5进行采样，并对其进行了pH及无机水溶性离子测定。结果表明，西安市酸雨的污染类型以硫酸型污染为主，连续性降水对大气颗粒物的去除效果明显，pH随降水量的增加而减小。对采样日降水前和降水后3 h的PM_2.5监测结果表明降水对PM_2.5质量浓度与其中的离子有一定去除作用。西安市的PM_2.5呈酸性，并且与降水的pH有着很好的相关性；另外降水前PM_2.5的质量浓度、SO₄^2-浓度与降水pH呈负相关，NO₃^-与降水pH的相关性不明显。近几年PM_2.5和降水中的SO₄^2-/NO₃^-当量值变化趋势表明西安市大气污染已步入煤烟和机动车尾气混合型污染类型，且机动车污染对大气污染和酸雨的贡献比例有所增加。     

杭州秋冬季PM2.5污染特征分析

为研究杭州PM_2.5污染来源特征,利用2013—2019年杭州市PM_2.5监测数据和气象观测数据,分析了杭州市2013—2019年PM_2.5浓度变化,选取本地积累型和输入型2种PM_2.5污染过程,结合单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪（SPAMS）和在线离子色谱数据,探讨杭州市PM_2.5化学组分和污染来源。结果表明：每年秋冬季（11月至次年3月）杭州以东北风、西北风及偏南风为主,风速低于4 m/s时,大气扩散条件差,受本地污染物积累影响,PM_2.5浓度容易出现超标;风速较大且为东北风和西北风时,受上游污染输入影响,易出现PM_2.5重度污染。本地积累型和输入型案例中,PM_2.5化学组分中占比最大的为NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺;PM_2.5浓度上升过程中,二次NO₃^-和SO₄^2-转换率明显上升,其中NO₃^-上升更为显著,二次气溶胶污染严重。2次案例中,PM_2.5来源贡献占比前3位均为机动车尾气源、燃煤源和工业工艺源,其中本地积累型PM_2.5浓度上升阶段,机动车尾气源占比会明显上升;输入型案例中,输入阶段机动车尾气源占比显著上升,燃煤源贡献也小幅上升。     

北京市PM2.5质量浓度特征及组分化学质量闭合研究

2013年7—9月分2次在北京市朝阳区的4个采样点(来广营、垡头、奥体和建外)进行PM_2.5手工采样,共获得164个有效滤膜样品。以石英滤膜为例,这4个采样点的均值分别为85、94、81、86 μg/m³。数据显示PM_2.5质量浓度呈"南高北低"的特点。化学质量闭合研究表明:碳质组分(OM+EC)和二次无机离子是PM_2.5的主要组成;碳质组分对夏季PM_2.5的质量浓度贡献比较稳定,2次采样对PM_2.5的贡献均在1/3左右,与采样时间和地点无关;二次无机离子的贡献则与采样时间有关,对PM_2.5的贡献在第一和第二次采样时间分别约为30%和20%。4个采样点中,最南端的垡头PM_2.5质量浓度最高,有机颗粒物、SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺的质量浓度平均值最高,分别为26、18.2、10.5、5.9 μg/m³。     

天津市PM2.5中水溶性离子组分特征

2006年8—12月连续采集PM_2.5样品,分析其中水溶性无机离子浓度特征。结果表明,采样期间,天津市PM_2.5日均浓度均不同程度超过美国EPA日均浓度标准(35 μg/m³);SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺和Cl^-为无机离子的主要成分,占全部无机离子的88.6%;各离子均表现出不同季节变化特征。对NH₄⁺和NO₃^-、SO₄^2-进行相关性分析发现,NH₄⁺和NO₃^-相关性最好,相关系数为0.795。SOR和NOR的平均值分别为0.16和0.23,均为8月最高,表明前体物二次转化夏季最明显。     

北京2019年国庆假日及随后一个星期PM2.5中金属元素来源分析

2019年10月1—14日,采集了北京五环内14份城区大气PM_2.5样品。用微波消解-电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）测试了样品中15种金属元素的质量浓度。结果表明：2019年国庆假日（10月1—7日）及随后一个星期（10月8—14日）,北京五环内城区PM_2.5中15种金属元素的质量浓度总和分别为7 206、8 025.4 ng/m³。2个时段Na、K、Ca、Al占比较高,4种元素的质量浓度之和分别占元素总质量浓度的88.9%、83.5%。富集因子分析表明：2个研究时段内,北京城区Se、Cd均呈高度富集状态,受人为污染影响最大。根据因子分析结果以及各类污染源的标识元素判断,2个时段内,PM_2.5中的金属元素均来自地壳（土壤尘和建筑尘）、生物质燃烧、机动车排放、燃煤和工业排放的混合源。潜在源因子分析结果表明：国庆假日北京城区Se、Cd、Pb、Cr主要来源于河北、山东两省中部地区的区域性输送,Zn和Cu主要来源于北京周边工业排放源和城区机动车排放源;国庆假日之后,北京城区Se、Zn、Cd、Pb、Cr、Cu除受廊坊-天津-唐山污染带的区域性传输影响外,还受北京周边燃煤源、工业排放源及本地机动车排放源的共同影响。     

Identifying the European Fossil Fuel Plumes in the Atmosphere Over the Northeast Atlantic Region Through Isotopic Observations and Numerical Modelling

As part of the Danish NEAREX project the origin and variability of anthropogenic atmospheric CO₂ over the Northeast Atlantic Region (NEAR) has been studied. The project consisted of a combination of experimental and modelling activities. Local volunteers operated CO₂ sampling stations, built at University of Copenhagen, for ¹⁴C analysis at four locations (East Denmark, Shetland Isles, Faroe Isles and Iceland). The samples were only collected during winter periods of south-easterly winds in an attempt to trace air enriched in fossil-fuel derived CO₂ due to combustion of fossil fuels within European countries. In order to study the transport and concentration fields over the region in detail, a three-dimensional Eulerian hemispheric air pollution model has been extended to include the main anthropogenic sources for atmospheric CO₂. During the project period (1998–2001) only a few episodes of transport from Central Europe towards NEAR arose, which makes the data set for the evaluation of the method sparse. The analysed samples indicate that the signal for fossil CO₂, as expected, is largest (up to 3.7±0.4% fossil CO₂) at the Danish location closest to the European emissions areas and much weaker (up to ∼1.5±0.6% fossil CO₂) at the most remote location. As the anthropogenic signal is weak in the clean atmosphere over NEAR these numbers will, however, be very sensitive to the assumed background ¹⁴CO₂ activity and the precision of the measurements. The model simulations include the interplay between the driving processes from the emission into the boundary layer and the following horizontal/vertical mixing and atmospheric transport and are used to analyse the meteorological conditions leading to the observed events of high fossil CO₂ over NEAR. This information about the history of the air masses is essential if an observed signal is to be utilised for identifying and quantifying sources for fossil CO₂.     

2020年泰州市细颗粒物质量浓度高值区污染来源解析

2020年在位于泰州市主城区大气细颗粒物(PM_(2.5))质量浓度高值区的莲花国控空气站点进行手工采样,分析了大气PM_(2.5)的质量浓度和元素组成,以及离子、有机碳和元素碳的质量浓度。根据监测结果,采用正定矩阵因子分解(PMF)受体模型对其来源进行解析。结果显示,莲花站点大气PM_(2.5)中主要组分包括有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、地壳物质、氯盐、钾盐、黑炭、微量元素和钠盐,占比分别为35.7%,25.6%,13.9%,11.9%,6.1%,2.3%,1.5%,1.5%,0.8%和0.7%,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐为首要污染组分,这4类物质对PM_(2.5)的累计贡献为87.1%。根据解析结果与实际污染特征,提出应优化城市路网结构,强化工地扬尘管控,全面取缔燃煤炉和严抓秸秆禁烧工作等控制对策。     

西宁市城区冬季PM2.5和PM10中有机碳、元素碳污染特征

2014年11月—2015年1月对西宁市冬季开展PM_(2.5)和PM_(10)的连续监测。利用DRI 2001A型热光碳分析仪(美国)对有机碳和元素碳进行分析,结果表明:西宁市冬季PM_(2.5)和PM_(10)中碳气溶胶所占比例分别为33.13%±6.83%、24.21%±6.27%,说明碳气溶胶主要集中在PM_(2.5)中;OC/EC值均大于2,说明西宁市大气中存在二次污染;SOC占PM_(2.5)和PM_(10)的质量浓度比例分别为46.50%和57.40%,PM_(2.5)中SOC浓度占PM_(10)中SOC浓度的61.88%,说明SOC主要存在于PM_(2.5)中,且SOC形成的二次污染和直接排放的一次污染都是西宁市碳气溶胶的主要来源;与其他城市比较发现,西宁市冬季PM_(2.5)中的碳气溶胶含量普遍高于其他城市,PM_(10)中OC质量浓度相对其他城市较高,EC质量浓度偏低;OC和EC的相关性不显著,说明来源不统一;进一步对OC和EC各组分质量浓度进行分析知,西宁市冬季碳气溶胶主要来源于机动车汽油排放、燃煤和生物质燃烧。     

灰霾期间武汉城市区域大气污染物的理化特征

利用湖北省大气复合污染自动监测站2013年的全年监测数据,分析了灰霾期间武汉城市区域大气污染物的理化特征。霾日主要出现在春季、秋季和冬季。霾日与非霾日大气污染物质量浓度和气象参数的对比分析结果显示:高湿度、静风是武汉城市区域霾日的重要气象特征;PM1、PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2、CO、NH3的质量浓度,SOR、NOR值以及PM_(2.5)中的二次无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)和部分元素(Pb、Se、Cd、Zn、K)的质量浓度均在霾日明显高于非霾日,而霾日SO2质量浓度仅在冬季略高于非霾日。选取2013年1月的连续灰霾日进行相关性分析,结果表明:污染组分主要来自当地排放(包括直接排放和二次形成),并受当地气象条件影响。此次灰霾过程中PM_(2.5)中的硫酸盐和硝酸盐主要来自气相反应,气态NO_2主要生成了气态HNO_3,而不是HNO_2。     

中国水泥行业2011—2022年二氧化碳和大气污染物排放分析

2011—2021年,熟料产量呈波动上升趋势。水泥行业整体生产运行水平不断提高,熟料单条生产线平均规模由43.8万t/条提升至115.3万t/条,熟料单位产品综合能耗下降14.4%,熟料单位产品CO₂排放强度下降6.3%,但CO₂排放总量增加了13.8%,与氮氧化物减排趋势形成较大反差,碳污治理水平差距明显。熟料生产中石灰石分解和煤炭燃烧过程的CO₂排放合计占比为92.9%~93.8%,是CO₂排放的主要来源。由于熟料系数偏高、非碳酸盐原料替代不足、综合能耗仍然较高等原因,安徽等7个熟料产量大的省份的CO₂排放强度高于全国。建议实行碳酸盐熟料产量总量控制,逐步降低熟料应用比例,加快建材市场熟料产品和非碳酸盐原料替代,降低高标号水泥使用比例。应大力推广水泥行业节能降耗增效技术,加快熟料落后产能淘汰。对熟料产量大、碳排放强度高的地区,应结合当地碳排放特点,实行差别化降碳策略。各大气污染防治重点区域应因地施策推进水泥行业减污降碳工作。     

大同市大气颗粒物浓度与水溶性离子季度分布特征

为研究大同市大气颗粒物质量浓度与水溶性离子组成特征,于2013年2、7、9、12月,分别对大同市及其对照点庞泉沟国家大气背景点进行了PM2.5及PM10的采样,通过超声萃取-IC法测定了样品中的9种水溶性离子,结果表明,大同市大气颗粒物污染1、4季度重于2、3季度,PM2.5季度均值全年均未超标,PM10仅第1季度超标1.4倍,污染状况总体良好,PM2.5与PM10相关系数R为0.75,说明大同市颗粒物污染有较为相近的来源,且不同季节均以粗颗粒物为主;大同市PM2.5中水溶性离子浓度分布为SO2-4、NO-3、NH+4Cl-、Ca2+K+、Na+F-、Mg2+,PM10中Ca2+浓度仅次于SO2-4、NO-3,控制扬尘将有效降低PM10的浓度;PM2.5及PM10中的9种水溶性离子在不同季度的浓度与颗粒物浓度分布规律类似,1、4季度较高,2、3季度较低;由阴阳离子平衡计算结果可知,相关性方程的斜率K为1.045,表明大同市大气颗粒物中阳离子相对亏损,大气细粒子组分偏酸性。NO-3与SO2-4浓度比值均小于1,大同市以硫酸型污染为主,大气中的SO2-4主要来源于人类活动排放。     

气质联用法测固定污染源中三氟甲烷、四氟甲烷、六氟乙烷和六氟化硫

建立了固定污染源排气中三氟甲烷、四氟甲烷、六氟乙烷和六氟化硫的采样和气质联用分析方法,检出限分别为0.06、0.15、0.21、0.71 mg/m3,精密度在3.2%以下,相关系数大于0.999 6,并对浙江省内2家典型企业排放的温室气体进行了监测,实际样品监测结果表明,该方法能够满足废气中4种温室气体的监测要求。     

基于区域环境空气质量和碳排放数据的减污降碳协同效果评估

化石燃料燃烧产生的温室气体与大气污染物具有同根同源性,但具体治理中减污降碳的协同效果尚不明确。以浙江省11个设区市为研究样本,对环境空气质量和二氧化碳(CO₂)排放数据进行分析研究,结果显示：2016—2020年浙江省环境空气质量持续改善,但CO₂排放总量仍处于增长阶段。11个设区城市PM_2.5年均浓度降幅在26%～41%之间,二氧化氮(NO₂)年均浓度下降趋势不明显,大部分城市呈现碳排放增加、NO₂浓度下降的特征,只有杭州和温州两市呈现碳排放总量和NO₂、PM_2.5浓度协同下降的趋势。因子相关性分析结果表明,各设区市呈现NO₂浓度与碳排放相关性较大、协同性强,PM_2.5浓度与碳排放相关性较小的特点。进一步通过减污降碳协同定量评价分析表明,浙江地区在环境空气质量改善和温室气体减排已表现出一定成效,但各设区市因产业结构、环境基础条件、协同程度等不同导致减污降碳综合绩效有明显差异。从源头减排实现...     

西宁市非采暖季和采暖季PM2.5中14种金属元素特征

于2012年11月采暖季和2013年9月非采暖季,在青藏高原典型城市西宁市4个采样点采集细颗粒物(PM_(2.5))样品,共获得40个有效样品。用微波消解-ICP-MS法、原子荧光法分析了样品中14种重点防控金属。结果表明:14种重点防控金属中Ag、Tl平均质量浓度为0.10~0.50 ng/m~3,Co、Sb、Hg平均质量浓度为0.50~4.00 ng/m~3,V、Cd、Cr、Ni、Cu、As平均质量浓度为4.00~50.0 ng/m~3,Mn、Pb、Zn平均质量浓度为50.0~2 000 ng/m~3。采样期间,采暖季相比非采暖季,PM_(2.5)质量浓度有下降趋势,不同采样区金属元素浓度有增有减。富集因子分析结果表明,重点防控金属元素在非采暖季主要来源于土壤风沙扬尘、机动车尾气和工业排放,采暖季主要来源于土壤风沙扬尘、燃煤、燃油、机动车尾气和工业排放。非采暖季Zn、Ag、Cd、Hg、Tl和Pb富集因子较高,采暖季Zn、As、Ag、Cd、Sb、Hg、Tl、Pb富集因子较高,更容易受到人为源的影响。