ZIF-67制备的磷掺杂碳催化剂及其氧还原性能

开发高效、廉价的碳基氧还原(ORR)催化剂是质子交换膜燃料电池等先进能源系统商业化应用的关键。以金属有机框架材料ZIF-67为原料,通过热处理、磷掺杂等过程得到高性能的ORR催化剂。该催化剂对ORR具有优异的催化性能,相较于商业Pt/C催化剂,其具有更高中部电位(Half-wave potential)。与此同时,该催化剂还具有非常好的甲醇耐受性与稳定性,并对四电子催化过程具有非常高的选择性。     

铂铅氧化物复合材料的制备及电催化性能研究

氧气还原(Oxygen Reduction Reaction, ORR)催化剂是燃料电池的一个重要组成部分,铂基催化剂是目前最高效的ORR催化剂。利用旋转固载法合成了Pt-PbO_2纳米复合材料,通过电化学性能测试发现:将合成的Pt-PbO_2纳米复合材料作为催化活性位点时,相比于商业Pt/C催化剂,其半坡电位提高了0.04V vs.RHE。Pt-PbO_2纳米复合材料对催化ORR反应具有良好的催化活性和稳定性。     

微结构对纳米碳纤维氧阴极还原性能影响

在制备微结构可控纳米碳纤维基础上,研究纳米碳纤维微结构对氧气电催化还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)性能的影响.利用化学还原法合成了Pt电催化剂,研究了纳米碳纤维微结构对Pt/CNFs电催化剂电催化性能的影响.研究发现,相对于基于活性炭的电催化剂,载于纳米碳纤维的电催化剂具有较高的ORR活性;同时,基于板式纳米碳纤维的电催化剂表现出最高的ORR活性.     

燃料电池型反应器中苯氧化制备苯酣

在氢氧燃料电池型反应器中进行苯氧化制备苯酚的研究。分别以石墨、炭黑和碳纳米管作为阴极催化材料，以聚四氟乳液为粘合剂，通过热压法制成催化电极，并用于苯氧化制备苯酚。结果表明：石墨活性过低、碳纳米管活性高，但苯酚的累计生成量很低，说明生成苯酚的电流效率低；炭黑作为阴极催化剂时，电流值和苯酚的累计生成量均较高，即炭黑较适宜用作氢氧燃料电池苯氧化制备苯酚的阴极催化剂。另外，较高氧气操作分压有利于苯酚的生成。     

金属有机框架材料的氨燃料电池性能研究

在“双碳”目标和“氢能源”背景下，氨作为一种无碳氢载体，被认为是一种可替代氢用于燃料电池的理想燃料.氨燃料电池可实现将氨高效转化为电能，放电生成物只有氮气和水，不会排放对生物有害的物质和导致全球变暖的二氧化碳，是一种对环境负担较小的能量转化系统.然而，氨燃料电池中阳极催化活性不足，直接影响着氨燃料电池的性能.针对于此，设计了一类新型的金属有机框架材料，从理论上研究了其作为氨燃料电池阳极催化剂的可能性.结果表明：该类金属有机框架材料是一类结构稳定的单原子催化材料，其反应活性位点是中心的过渡金属原子，活性金属原子对反应活性有直接影响；以钒金属为活性中心的金属有机框架材料表现出较好的氨分解活性，其起始电位为0.20 V.     

氮、硫共掺杂多孔类石墨烯碳催化剂的制备及其氧还原性能

开发廉价、高性能的碳基非贵金属氧还原(ORR)催化剂是很多先进能源系统(如:质子交换膜燃料电池、直接甲醇燃料电池等)商业化应用的关键。采用聚丙烯腈前驱体,以升华硫为硫源,以氧化锌为模板,通过聚合、热处理等过程得到了氮、硫共掺杂的多孔类石墨烯ORR催化剂。该催化剂在碱性介质中表现出优异的ORR性能,其中部电位比商业Pt/C催化剂高出32 m V。除了优异的ORR催化性能,该催化剂还具有优异的稳定性、甲醇耐受性及接近100%的四电子催化过程选择性。通过研究催化剂的理化性质与ORR性能之间的关联,发现,引入硫后,催化剂的组成、结构、形貌都发生了明显的变化,而这些变化是催化剂具有优异ORR性能的重要原因。     

金属基氧电极材料催化机理研究进展

燃料电池作为一种高效、无污染的能源转换器件,受到广泛关注.其阴极氧还原反应是决定电池性能最重要、最关键的因素之一,也是制约其商业化的关键瓶颈因素之一.因此,研究和开发高效氧还原催化剂及其催化机理,对于燃料电池的发展和商业化进程具有十分重要的意义.在简要介绍燃料电池的基础上,综述了近年来金属基氧还原电极材料催化氧还原反应的机理,金属基氧还原电极材料包括Pt催化剂、Pt-M催化剂、杂原子掺杂碳载金属类催化剂等,总结了提高催化活性和稳定性、降低催化剂制备成本和催化剂制备工艺等方面所取得的研究结果,并指出了各类催化剂目前尚待解决的问题和发展方向.     

Pd基氧还原反应纳米合金电催化剂研究进展

在电催化过程中,反应物、中间态和最终产物分子与电催化剂表面的相互作用至关重要,因此对电催化剂表面的活性位点进行调控与修饰是电催化研究中极其重要的一部分,直接决定了电催化过程的效率和成本.首先,简单介绍了电催化的相关基础知识,以燃料电池阴极氧还原反应(oxygen reduction reaction, ORR)为例,介绍了反应过程机理和高效电催化剂的设计原则.然后,综述了电催化剂活性位点调控的最新进展及面临的挑战,主要包括Pd基纳米合金催化剂的结构和组成;介绍了如何利用各种物理效应(例如晶格应变和电子耦合效应)提升催化活性和稳定性.最后,围绕Pd基纳米合金催化剂性能的进一步提升以及贵金属电催化剂成本控制这两个问题,对其未来的合成策略和发展进行了展望.     

WC对质子交换膜燃料电池催化剂性能的影响研究

研究了WC对Pt类质子交换膜燃料电池催化剂性能的影响,采用还原煅烧方法制备得到WC混合物,将其加入常规Pt/C催化剂中,利用循环伏安作为表征方法,将加入前后的催化性能进行比较.结果显示,随着WC混合物的加入,催化剂在酸性介质中的性能得到有效改善;在甲醇溶液中的氢氧催化反应的受抑制情况得到缓解,且交换电流密度增大.     

中心电子富集的NO-FeN4位点作为质子交换膜燃料电池的高级酸性氧还原反应电催化剂(英文)

开发非贵金属催化剂,特别是用于碳上铁氮(FeNC)材料的催化剂,对于质子交换膜燃料电池(PEMFC)的广泛应用是一个迫切需求。然而,传统铁氮位点在酸性条件下的氧还原反应(ORR)活性较差,严重阻碍了其电池性能的进一步提高。本文通过限域的小分子合成策略,大规模合成了具有一氧化氮(NO)基团轴向修饰的FeN₄ (表示为NO-FeN₄)。得益于NO基团的强吸电子效应,与传统的FeN₄样品相比,富含电子中心FeN₄位点表现出超高的ORR活性,具有三倍高的质量活性(0.85 V时为1.1 A·g^-1),以及全四电子反应选择性。此外,用所制备的电催化剂组装的质子交换膜燃料电池也表现出显著增强的峰值功率密度(>725 mW·cm^-2)。这项工作为合理设计用于氧还原的先进M-Nx非贵金属电催化剂提供了一种新的方法。