二维半导体光催化材料研究进展

光催化技术可以直接利用低能量密度的太阳光驱动化学反应，实现用太阳能-高密度化学能直接转化来生产清洁能源和工业原料，也可以驱动污染物和有毒物质降解来治理环境污染，具有巨大的应用潜力。尽管光催化材料的研究开发已有越来越多的报道，但在催化活性、选择性、稳定性等方面还远不能满足大规模应用的要求。近年来，在众多被报道的光催化剂中，二维半导体材料表现出优异的催化性能和应用潜力，文章系统性总结了二维半导体光催化材料的研究现状，并对未来的研究方向进行了展望。     

可见光光催化研究新进展

随着社会经济的发展, 人们对于能源和生态环境越来越关注, 解决能源短缺和环境污染问题是实现可持续发展、提高人民生活质量和保障国家安全的迫切需要. 光催化材料在解决能源和环境问题方面有重要的应用前景. 光催化材料能有效利用太阳能, 光解水制氢, 氢能源是目前最理想的能源, 其最终产物是水, 不产生污染; 与传统治理环境的方法相比, 光催化材料能将有机污染物分解成二氧化碳和水, 具有成本低, 高效, 不产生二次污染等优点. 虽然光催化研究已进行了若干年, 但仍存在着光转换效率低、稳定性差和光谱相应范围窄等问题, 因此加强光催化材料的基础研究意义十分重大.     

BiVO4/TiO2制备与光催化性能的研究进展

目前针对TiO₂和BiVO₄的改性方法有很多,但是构建异质结是最为简单的一种优化措施之一. BiVO₄/TiO₂由于二者可以相互修饰,并且具有低成本、无毒、稳定的优点,被广泛应用于光催化领域.构建理想的BiVO₄/TiO₂异质结可以进一步推动复合材料在光催化领域的发展.本文首先从化学溶液法和物理沉积法出发阐述了常用的制备方法,主要包括水热法、溶胶凝胶法、原子沉积法、磁控溅射沉积以及脉冲激光沉积;基于此,介绍了BiVO₄/TiO₂在光催化降解、光催化分解水以及光催化还原CO₂中的应用及相关机理;然后,从质量分数比、晶面工程、形貌调控、助催化剂、元素掺杂等方面介绍了优化BiVO₄/TiO₂光催化性能的方法.通过对过去的相关研究进行整理与分析,旨在为BiVO₄/TiO₂这一类宽窄带隙半导体构成的复合光催化材料提...     

流体剪切辅助超临界CO_2技术制备石墨烯

石墨烯具有的各种优异性能使其在新材料领域具有十分广泛的应用前景,但如何批量低成本制备高质量的石墨烯是实现其大规模应用前亟待解决的问题.本文采用流体剪切辅助超临界CO2剥离法,以石墨粉为原料成功制备出高质量的石墨烯.运用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)及拉曼光谱等技术对所制得的石墨烯进行分析表征,发现得到的石墨烯具有完整的晶格结构及很高的导电率,其中1~10层石墨烯含量达到90%以上.本技术有望提供一种清洁、高效制备高质量石墨烯的方法.     

水在二氧化钛表面的光反应机理研究进展

利用太阳能光解水生成氢气一直是光催化领域的研究热点之一.在过去的几十年,利用二氧化钛来实现光催化分解水产氢被广泛研究.但是,由于体系的复杂性,水在二氧化钛表面的光解离反应机制至今仍有很多基本问题尚未得到解释.因此,从微观层面上理解水在二氧化钛表面的光解离机制对于能源化学和光催化而言均具有重要意义.本文系统综述了水在二氧化钛单晶表面光解离机理的最新研究进展,分析了影响光催化水解离效率的因素(如表面结构、分子间氢键、光子能量等),并对光催化模型进行了开放性讨论,指出了电荷/能量转移以及电荷载体与吸附质的相互作用在水光解离过程中扮演的关键作用,希望能为开发更高效的光催化剂提供线索.     

CdS修饰TiO_2纳米管阵列制备及其光电催化产氢性能

为了实现利用可见光高效产氢,研究开发了具有可见光响应的CdS/TiO2纳米管阵列光催化剂.利用电化学阳极氧化法,在0.15mol/LNH4F和0.08mol/LH2C2O4的电解液中用钛片制备TiO2纳米管阵列,纳米管管径为80~100nm,管长约为550nm;在氨-硫脲体系中通过水浴化学池沉积将CdS纳米颗粒复合在TiO2纳米管上.以300W氙灯为光源,CdS/TiO2纳米管阵列(2×54mm×100mm)作为光阳极,外加1.0V槽电压,0.1mol/LNa2S和0.04mol/LNa2SO3为电子给体,光电产氢速率达到245.4μL/(h·cm2),表明CdS/TiO2纳米管阵列是一种有前景的光催化产氢材料.     

金属-有机框架在光催化中的应用

为了缓解并最终解决能源问题,自20世纪至今,人们一直在探索如何利用光能如太阳光高效环保地将水分解生成清洁能源氢气,以及利用光能实现人工二氧化碳的还原过程(模拟光合作用).金属-有机框架(metalorganic frameworks,MOFs)具有独特的物理和化学性质,如超高的比表面积、可设计和精确控制的孔洞、对光生电子的多种传递机制、方便与染料分子连接、或是可直接引入具有优异光学活性的配体和金属.作为一大类近二十年来迅速发展的微孔/介孔材料,在光催化领域引起了越来越多研究者的兴趣.本文通过一些代表性的实例总结了MOFs作为新兴光催化材料的独特优势和内在优点,展望了MOFs在光催化应用中的机遇和发展前景.首先介绍了MOFs的基本概念和特性,阐述了相对于其他材料而言,MOFs的独特优势,并解释了为何它能在光催化领域引起广泛的关注;之后将用于光催化的MOFs分成3大类,分别是:(1)依靠无机金属簇作为半导体结点的MOFs;(2)引入具有光活性的有机连接体(即配体)的MOFs;(3)以及利用超分子化学中主-客体相互作用,在孔洞中包覆氧化还原物种的MOFs,其中又细分为包覆纳米粒子或者金属催化剂、多金属含氧酸盐和其他纳米复合材料3个小类;最后,总结了MOFs在光催化中应用时仍需解决的问题,展望了该领域的研究方向.     

封面说明

<正>含C^N配体的环Ir(III)配合物具有高效的系间窜越能力,激发后能够产生三重激发态以及磷光发射,在电致发光、光催化、发光生物标记与成像等领域得到了广泛的应用.传统的Ir(III)配合物可见光吸收能力较弱,限制了其在光催化与生物标记等领域的应用.赵建章课题组制备了含有氨基萘酰亚胺吸光基团的Ir(III)配合物,通过稳态与瞬态光谱对配合物的光物理性质进行了研究,观察到了强可见光吸收以及长寿命三重态.发现萘酰亚胺配体的区位异构对配合物的光物     

缺陷型石墨相氮化碳光催化剂的制备与应用研究进展

半导体光催化剂是解决环境污染和能源危机的有效途径之一.石墨相氮化碳(g-C_3N_4)作为一种新兴的高效催化剂,具有较好的稳定性,在光催化技术中展现出巨大的工程应用潜力.然而,未经改性的g-C_3N_4可见光响应范围有限,并且光激发电荷载流子复合速率高,从而导致光催化活性较低.通过向g-C_3N_4中引入缺陷,可以扩展光响应区域,并作为电子空穴激发的活性中心,提高光催化性能.本文在实验和理论研究进展的基础上,系统地综述了缺陷g-C_3N_4的合成方法、缺陷位点对g-C_3N_4的影响以及其在水处理中的应用,如抗生素、有机农药的降解及降低重金属毒性等处理方面,还有在水分解、二氧化碳转化及光催化脱氮上的应用.最后,针对缺陷g-C_3N_4应用所面临的挑战,本文从机理探索和材料开发两方面提出了展望.     

钒酸铋光电催化分解水的研究进展

光电化学(photoelectrochemical, PEC)催化分解水制氢被认为是生态友好、规模化和可持续性地转化与储存太阳能的理想途径之一,但光阳极较低的工作效率限制了PEC分解水的发展.近年来,钒酸铋光阳极因具有较高的理论光电流密度受到科学界的广泛关注.大量的工作聚焦在如何将钒酸铋光阳极所具有的理论潜力尽可能地发挥并应用至PEC分解水制氢.本文通过回顾和分析钒酸铋光阳极的吸光效率、光生载流子分离效率与表面催化产氧效率3个方面的研究进展,对高性能钒酸铋光阳极的设计思路与合成方法进行评述、总结与展望,为进一步挖掘钒酸铋光电极的潜力与开发下一代光电极提供参考和思路.     

铁酸铋纳米管阵列与Y型铁酸铋纳米管的合成及表征

利用氧化铝(AAO, anodized aluminum oxide)模板技术结合溶胶-凝胶法合成了多铁BiFeO₃(BFO)纳米管(直径约100 nm, 长度约50 mm)阵列. 并用扫描电子显微镜(SEM, scanning electron microscopy)、透射电子显微镜(TEM, transmission electron microscopy)和电子能谱仪(XPS, X-ray photoelectron spectrometer)对其形貌结构和化学组成进行了表征, 结果显示合成的BFO纳米管是多晶结构. 同时, 一种新颖的Y型BFO纳米管被成功制备和表征.     

可见光诱导TiO2光催化的研究进展

TiO2具有稳定性好、光效率高和不产生二次污染等特点,被认为是最有应用前景的光催化剂.通过金属及非金属掺杂改性的方法可以将只能UV光激发的TiO2光催化反应红移到可见光区域进行,也可以利用表面络合或染料敏化的途径实现可见光光催化反应.本文介绍了国内外在可见光TiO2光催化研究方面的最新进展.     

脉冲准分子激光PZT铁电薄膜沉积及其特性研究

随着大规模集成电路的迅速发展,要求集成器件向三维器件及多功能器件发展.由于铁电薄膜具有非挥发性(non-volatility)、抗辐照性(radiation-hardness)、电极化特性,因此,铁电薄膜及其在微电子和光电子领域中的应用研究已成为当前国际上新型功能材料与集成器件的热点,如铁电随机存储器(FERAM)、动态随机存储器(DRAM)、薄膜电容、SAW器件及红外探测器等.     

分子印迹膜修饰TiO_2纳米管及其光催化降解盐酸四环素

以盐酸四环素为模板分子,采用液相沉积方法制备分子印迹膜修饰TiO2纳米管(MIP-TiO2),实现了高效光催化降解盐酸四环素的目的.利用扫描电子显微镜(ESEM)和X射线衍射(XRD)等测试技术对MIP-TiO2的结构与性能进行了表征.与TiO2纳米管相比,由于特异性结合位点的存在,印迹膜修饰的二氧化钛催化剂对盐酸四环素的吸附能力提高了1.6倍.在紫外光催化降解盐酸四环素的实验中,分子印迹膜修饰的TiO2纳米管表现出较高的光催化能力,一级动力学常数是TiO2纳米管的1.9倍.通过该方法可以提高对模板分子的吸附能力,增强TiO2纳米管的光催化能力,对光催化技术处理低浓度的废水提供了重要的指导意义.     

新型镁基双离子电池面世

<正>近年来,锂离子电池已广泛应用于消费类电子设备、新能源汽车及储能等领域。但是,锂资源储量有限且分布不均,难以满足未来社会对大规模储能的低成本要求。镁离子电池由于具有高容量、储量丰富等优势,在大规模储能领域具有良好的应用前景。最近,我国科学家成功研发出了一种基于不溶性有机负极材料的新型镁基双离子电池(MgDIB)。     

负偏置沉积法可控制备Cu_2O多孔纳米结构薄膜

由于具有低成本、无毒、铜源丰富等优点,以及在气敏传感器、太阳能电池、光催化等领域的潜在应用前景,Cu_2O薄膜引起了人们的广泛关注.采用射频平衡磁控溅射镀膜系统,在薄膜沉积过程中通过施加不同衬底负偏压可控制备了Cu_2O多孔纳米结构薄膜.研究发现,所得Cu_2O薄膜具有灵活可调的孔隙度和纳米构筑单元形貌特征,并且它们与衬底负偏压的大小密切相关;薄膜沿衬底法线方向呈柱状生长且具有显著的(111)择优取向;禁带宽度在2.0~2.35 eV之间可调.很明显地,传统的溅射离子轰击、再溅射理论并不适合用来解释上述负偏压效应,因此在此基础上提出了一种负偏置沉积过程中材料原子或分子在薄膜表面选择性优先沉积机制.     

典型介孔硅基固体酸催化剂的新进展

无机酸在化学化工领域有着广泛应用,由此带来的诸多环保与安全问题已经引发了国内外科学和产业界的高度重视,创制高效固体酸催化剂替代无机酸成为当前研究的重点和热点.与其他固体酸催化剂相比,硅材料耐酸性强、具有良好的孔隙率,其组成、物理化学性质及形貌等均可调控,被认为是一类理想的固体酸载体.将活性组分负载至硅材料载体上,创制高效硅基固体酸催化剂,一方面,通过调控硅材料载体形貌结构,促进活性组分的分散,提升传质效果;另一方面,硅基固体酸催化剂环境友好,符合绿色化学发展的要求,且催化剂经多次循环利用活性无明显降低,具有重要的应用价值.本文概述了近年来通过形貌控制制备介孔硅基固体酸催化剂及其在催化领域应用的新进展,为创制新型固体酸催化剂提供了新的思路.     

封面说明

正低浓度NO是环境大气中的主要污染物之一,是产生PM2.5的重要前驱体.传统的热催化、吸附和吸收等技术不适用于低浓度NO的净化.等离子体光催化是一种净化NO的绿色技术,具有广泛的应用前景.但等离子体光催化净化NO的反应机理受到研究手段的限制未能充分揭示.为了从分子层面理解该反应机理这一关键科学问题,董帆课题组运用装载了光催化反应仓的原位红外光谱,模拟并动态监测了在可见光照射下,Ag/     

MgAl-LDH强化Bi单质等离子体光催化性能的机制

通过液相超声辅助组装的方式将铋纳米球(Bi-NPs)均匀负载于层状氢氧化镁铝(MgAl-LDH)纳米片上,成功合成Bi@MgAl-LDH复合光催化剂.该催化剂在光照射下,可通过Bi单质等离子体效应连续高效氧化空气中ppb(十亿体积气体中所含污染物体积)浓度量级的NO(去除效率可稳定在56%).采用X射线衍射仪(XRD)、电子扫描显微镜(SEM)和紫外可见漫反射光谱(UV-visDRS)等手段对催化剂物相、形貌、化学组成和光学性质进行了表征分析,结合电子顺磁共振(ESR)氧化自由基捕获实验并采用原位红外光谱技术对光催化氧化NO过程进行动态监测发现,虽然MgAl-LDH作为载体没有与Bi球形成异质结结构,但其表面富含丰富的氢氧根离子,能与Bi球上光激发产生的空穴快速结合,形成·OH自由基;而光生空穴的快速消耗又能降低其与光生电子的复合,增强光电分离,促进超氧自由基形成,通过这两方面的协同作用增强了Bi球对NO的光催化氧化效果.更重要的是,LDH具有独特的水分子记忆效应,在光催化过程中被消耗的氢氧根离子可通过吸附空气中水分而不断补充,促使催化活性的稳定高效.本文的研究结果为Bi单质基等离子体直接光催化降解气相污染物性能强化提供了新的策略,同时对光催化反应机制的研究提出了新的思路.     

封面说明

<正>受早二叠世冈瓦纳冰川作用及冈瓦纳北缘裂解的影响,拉萨地块晚古生代构造演化环境演化及生物演变一直是学术界讨论的热点问题.拉萨地块下二叠统拉嘎组是一套与冈瓦纳地区晚古生代大规模冰川作用有直接联系的沉积地层,具有近岸冰海环境的特点,是对应冈瓦纳大陆北缘晚古生代裂解过程的沉积响应,其中所产早二叠世孢粉化