中国PM2.5与O3协同控制路径

基于WRF-CAMx（the weather research and forecasting model and the comprehensive air quality model with extensions）空气质量模型定量分析了不同NO_x、挥发性有机物（volatile organic compounds,VOCs）在减排情景下全国及重点区域PM_2.5与O₃浓度变化情况,并通过引入敏感度的概念,评估PM_2.5与O₃对NO_x、VOCs减排的敏感性,直观地揭示了NO_x、VOCs减排对PM_2.5与O₃浓度改善效益,以此提出中国PM_2.5与O₃协同控制路径.模拟结果表明,NO_x减排可有效降低全国及重点区域PM_2.5与O₃浓度,减排比例较小时,PM_2.5浓度...     

长江三角洲区域细颗粒物和臭氧对前体物减排的响应及政策启示

大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）污染已成为中国当前最严峻的大气环境问题.氮氧化物（NO_x）与挥发性有机物（VOCs）是PM_2.5和O₃的共同前体物,准确量化NO_x与VOCs对PM_2.5和O₃的非线性响应关系,是实现PM_2.5和O₃的协同防控、持续改善环境空气质量的前提.本研究构建了长江三角洲（简称长三角）地区大气PM_2.5和O₃对其前体物排放的响应曲面模型（RSM）,探究了长三角41个城市不同季节大气PM_2.5和O₃对NO_x与VOCs减排的协同响应,提出了在长三角地区应采取分区域、分阶段、分季节的PM_2.5和O₃的协同调控策略.本研究还发现长三角地区不同城市的排放-浓度响应关系具有显著差异.对于O_3<...     

长江三角洲区域大气PM2.5和臭氧污染协同控制路径

国家“碳达峰、碳中和”战略目标（以下简称“双碳”目标）的提出对长江三角洲（以下简称长三角）高质量一体化发展赋予了新的要求.本文基于长三角区域精细化排放清单和WRF-CMAQ模型,模拟了不同政策情景下区域空气质量改善情况.结果显示,绿色低碳情景（CP）较趋势照常情景（BAU）和末端强化情景（EP）具有更大的减排潜力,是实现绿色美丽长三角目标的重要路径.CP情景下,与2017年相比,预计2025年SO₂、NO_x、NMVOCs（non-methane volatile organic compounds）、一次PM_2.5排放将分别下降55.1%、26.5%、25.2%、27%;2035年,则将分别下降66%、56.4%、36.1%、39.4%.截至2035年,区域PM_2.5年均值和臭氧日8 h最大值第90百分位数（O₃-8 h 90th）将分别达到26和129μg m^-3,50%地级市PM_2.5年均浓度将达到世界卫生组织第二阶段指导值.综合...     

“双碳”目标对我国未来空气污染和气候变化的影响评估

近期,我国提出实现碳达峰、碳中和的“双碳”目标和时间节点,未来我国空气污染和气候变化的发展趋势备受关注.本研究利用区域气候-化学-生态耦合模型Reg CM-Chem-YIBs,基于代表性浓度途径气候情景RCP4.5,使用中国未来排放动态预测模型（Dynamic Projection model for Emissions in China,DPEC）2030年排放数据,模拟预测了考虑实现“双碳”目标的情景下,未来区域减排政策和全球气候变化对我国空气污染与气候变化的影响.研究表明,相对于2015年,在未来区域减排政策和全球气候变化的共同作用下,2030年中国地区细颗粒物(PM_2.5)、臭氧（O₃）、二氧化碳（CO₂）平均浓度相对2015年分别下降了36.8、19.8μg m^-3和1.9 ppm(1 ppm=1μL L^-1).我国南方地区的气温将有明显升高,升高幅度在0.5～1.5 K之间,降水和云量分别减少了1～2 mm d^-1和3%～6%;北方地区气温有所...     

我国城市大气PM2.5与O3浓度相关性的时空特征分析

近些年,我国大气PM_2.5的质量浓度显著降低, O₃污染加剧.为了厘清PM_2.5和O₃浓度相关性的时空差异,本研究分析了我国城市大气PM_2.5浓度与O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8 O₃）和大气总氧化剂（Ox=O₃+NO2）浓度之间的相关性. 2015年以来, PM_2.5与O₃双超标天数大幅下降,现阶段双超标情况主要发生在京津冀地区的4～5月.在40°N以南的地区, PM_2.5与O₃浓度的相关性呈现显著的“南高北低、夏高冬低”的时空分布规律.较强的正相关关系出现在中纬度京津冀地区的夏季以及低纬度的珠江三角洲地区,表明这些区域O₃和PM_2.5的浓度具有相同的变化趋势;而在京津冀地区的冬季,由于PM_2.5中一次组分占比增高以及较弱的O₃光化...     

2013～2020年北京大气PM2.5和O3污染演变态势与典型过程特征

细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）是我国当前最受关注的两种大气污染物,影响空气质量并危害人体健康.本文以2013～2020年北京大气污染物浓度水平和气象数据为基础,揭示PM_2.5与O₃污染的逐年变化特征及典型污染过程的“发生-发展-消除”规律.研究表明, PM_2.5污染过程的发生频次、持续时间、峰值浓度均逐年下降;相比之下, O₃污染过程的年际变化趋势不明显,在历年的5～7月中大约1/3时间处于O3污染过程;且在2018年, O₃超标天数首次超过PM_2.5超标天数,暗示O₃可能正在取代PM_2.5成为北京空气质量超标的主要污染物.通过剖析3次PM_2.5污染过程、3次O₃污染过程、3次PM_2.5与O₃双污染过程,发现PM_2.5爆发时和O3爆发前对应着高氮氧化物（N...     

珠江三角洲大气夜间非均相化学反应对二次气溶胶和臭氧的影响

近年来,我国在PM_2.5治理方面取得了显著成效,而O₃污染问题日益突出.观测结果表明,珠江三角洲光化学反应活跃季PM_2.5与O₃呈现明显的正相关,但对两者之间耦合关系认识不清使得其协同控制具有很大难度.迄今为止,大部分研究主要关注日间光化学机制,而对夜间大气化学过程的认识明显不足.最新研究表明,夜间五氧化二氮（N₂O₅）非均相反应是PM_2.5和O₃生成的重要潜在机制,不仅对二次硝酸盐生成具有重要贡献,而且其非均相反应产物硝酰氯（ClNO₂）在次日清晨的光解对促进大气氧化性也有重要影响.本研究于2018年10月在臭氧污染较严重季节对深圳城市大气中N₂O₅和ClNO₂进行了在线测量,基于气相和颗粒相污染物变化对N₂O₅的非均相反应进行量化计算与活性评估.观测结果表明,夜间N_2<...     

不同时间尺度上PM2.5与臭氧协同关系及其影响因素分析

PM_2.5和O₃（P-O）协同控制是持续改善我国空气质量的关键,识别我国重要地区P-O协同关系及其影响因素是实施P-O协同控制的基础.本研究选取华北平原（NCP）地区和长江三角洲（YRD）地区,分析了2019年不同季节和时间尺度P-O协同关系.结合北京、石家庄、上海、南京全年PM_2.5化学组分和气象要素数据,运用相关性分析,探究主导P-O协同关系的化学组分以及气象条件对P-O关系的影响.结果表明,不同时间尺度P-O协同关系及其主导组分不同.日均尺度上,除NCP地区的秋、冬季外,两个地区其他季节的P-O之间皆呈现正协同关系,尤其夏季P-O为强的正协同关系（COR≥0.5）;而小时尺度仅夏季仍为正协同关系.P-O关系还存在区域差异,南方皆强于北方,近海强于内陆.日均尺度,夏季P-O正相关是主要组分共同驱动,化学协同作用主导;除夏季外,组分硫酸盐(SO₄^2-)和一次有机碳（POC）主导NCP城市的P-O协同关系,而主导YRD城市的是硝酸盐（NO₃^-     

2015～2020年我国主要城市PM2.5和O3污染时空变化趋势和影响因素

近些年,我国已采取了系列严格的减排措施,旨在治理大气细颗粒物(PM_2.5)和臭氧（O₃）污染.本文基于国家空气环境监测网络地面观测数据,侧重分析了我国主要城市PM_2.5和O₃时空变化趋势以及影响因素.2015～2020年PM_2.5整体呈逐步下降趋势,而O₃在2015～2019年呈整体上升趋势,但在2020年部分地区有下降趋势.结合气象要素数据,利用KZ（Kolmogorov-Zurbenko）滤波耦合逐步多元线性回归,分析了排放与气象条件影响因素对典型城市PM_2.5和O₃长期分量趋势的贡献,其中排放对二者的贡献分别约为63%～93%和40%～80%.冬季PM_2.5/CO与NO₂/SO₂由负转为正比例关系,表明在当前的减排情景下,氮氧化物对该季节PM_2.5主要二次组分形成的贡献潜势可能在增加.O₃与PM     

大气污染对儿童鼻炎发病率的影响

近年来,我国儿童过敏性鼻炎发病率迅速增加,但其原因尚不明确.近期研究表明,我国室外大气污染不断加剧可能是导致儿童鼻炎的潜在原因,因此,本文主要研究室外大气污染物对鼻炎发病率的影响.本研究对长沙市4988个1⁸岁儿童进行标准问卷调查,问卷包括健康状况、家庭环境、过敏原暴露等因素,同时收集了长沙市2006²011年室外大气污染物PM₁0,SO₂,NO₂浓度监测数据.结果表明,长沙市3⁶岁儿童确诊鼻炎发病率为8.4%（95%CI,7.0%¹0.0%）.儿童鼻炎发病率与室外污染物平均背景浓度无关,而与年龄累积PM₁0,SO₂,NO₂浓度显著正相关.研究表明儿童长期暴露于高浓度大气污染可能是导致鼻炎的重要原因.     

大气氧化性及其对二次污染物形成的贡献

大气氧化性（atmospheric oxidation capacity,AOC）是指大气化学过程对一次污染物的氧化能力,一般用氧化剂的浓度或者总反应速率来表征.AOC对二次污染的形成起重要的作用,是研究二次污染物的重要指标.本研究利用三维空气质量模式（Community Multi-scale Air Quality model,CMAQ）模拟了2013和2020年我国主要大气氧化剂（HO₂、OH和NO₃自由基）与二次污染物（臭氧和二次颗粒物）及其前体物,并结合观测数据,综合讨论了AOC对二次污染物生成的作用.结果表明,从2013～2020年,颗粒物浓度显著下降,而AOC水平并未明显降低,甚至在华北平原（NCP）和珠江三角洲（PRD）地区还略有上升.主要氧化剂浓度呈现一定的区域特征,HO_x（OH+HO₂）在四川盆地浓度水平较高,而NO₃自由基在华北平原的浓度水平较高.O₃光解过程是生成AOC最主要的来源,而OH自由基和二氧化氮生成硝酸的过程是AOC最主要...     

固态电解质Li3PS4晶相结构转变

硫化物Li₃PS₄是重要的含硫快离子导体,锂离子电导率高,机械性能优异,化学兼容性好,属于全固态电池中一类重要的固态电解质.Li₃PS₄具有多种晶体结构（玻璃态、α相、β相、γ相）,而晶体结构对于材料离子电导率有决定性的影响,因此探究不同Li₃PS₄晶体结构的合成条件及其转变过程对固态电解质的应用有重要意义.本文通过原位变温Raman和室温X射线衍射（XRD）分析发现,通过球磨法所得glass-Li₃PS₄在首次升温过程中（240℃）优先转变为亚稳态的β-Li₃PS₄,此时冷却到室温能保持β相结构,并具有较高的离子电导率(0.65 mS cm^–1).当烧结温度继续升高（>480℃）,β相会转变为离子电导率更高但热力学不稳定的α-Li₃PS₄,在后续的降温过程中,α相会直接转变为热力学更稳定但离子电导...     

锑碲合金Sb2Te3的异相同质结构设计

半导体锑碲合金Sb₂Te₃是实现高性能相变存储与类脑计算的一种关键母体材料,其亚稳态立方相具有占格点高达1/6以上且随机分布的空位,具备安德森绝缘体性质.而Sb₂Te₃的稳态结构为菱方六角相,是一种典型的强拓扑绝缘体材料.但由于六角相Sb₂Te₃存在自发掺杂行为,其体相通常呈金属性而非绝缘性,从而掩盖了其拓扑非平庸的狄拉克表面态性质.本工作提出一种基于Sb₂Te₃的异相同质结构的新概念,原理上可同时利用该材料的拓扑性质与安德森绝缘性质从而实现超低损耗的电子输运.本文在分子束外延制备的六角相Sb₂Te₃薄膜中,利用透射电子显微镜中的聚焦电子束辐照驱动薄膜体相区域的六角相至立方相结构相变,并原位观察了空位无序化在其中起到的关键性作用.通过第一性原理计算,结果表明六角相Sb₂Te₃的能量随着空位层空位浓度的降低而快速上升,在空位浓度...     

交联网络结构Ti3C2纳米线的制备及其在锂硫电池中的应用

锂硫电池因其能量密度高、成本低等优势被认为是最具希望的下一代储能器件之一,然而其正极材料的发展和应用仍面临诸多挑战.本文通过将剥离的Ti₃C₂纳米片在NaOH溶液中刻蚀得到具有交联结构的Ti₃C₂纳米线,并利用熔融浸渍法负载硫颗粒,用作锂硫电池的正极材料.具有极性表面的Ti₃C₂可有效捕获多硫化锂中间体,从而抑制多硫化锂的穿梭效应.与Ti₃C₂纳米片相比,具有交联网络状结构的Ti₃C₂纳米线具有更大的比表面积和多孔结构,可以有效提供固硫所需的空间,并容纳硫在锂化过程中的体积膨胀.其较大的比表面积有利于Ti₃C₂纳米线对多硫化锂的捕获,其多孔结构有利于锂离子的扩散. Ti₃C₂纳米线/硫复合物展现出优异的电化学性能,在0.2 C的倍率下, 100次循环后,其可逆容量为658 mAh g...     

祁连山南麓高寒灌丛生态系统生长季CO2通量动态年际特征及环境驱动

高寒生态系统对全球碳循环发挥着至关重要的作用,然而对高寒生态系统长时间尺度上碳平衡动态及驱动机制的研究仍相对薄弱.本文以青藏高原东北部高寒金露梅灌丛为研究对象,分析了基于涡度相关系统观测的高寒灌丛2003～2016年生长季（5～9月）CO₂通量动态及影响机制.结果表明,总初级生产力（gross primary production,GPP）和生态系统呼吸（ecosystem respiration, Re）呈先增加后降低的单峰趋势,净生态系统CO₂交换（net ecosystem exchange, NEE）呈先下降后上升的"V"型变化趋势.高寒灌丛整个生长季总NEE、GPP和Re平均值分别为-143.8±30.5、509.0±65.1和365.2±34.6 g Cm^-2,表现为碳汇.在月尺度,分类回归树分析（classification and regression trees,CART）表明,生长季积温（aggregated growing season degree days, GDD）是月GPP和月NEE的最重要...     

磁功能化石墨烯气凝胶自组装合成及吸波性能

本研究通过化学自组装和原位热解成功构建了锚定超细Fe₃O₄纳米颗粒的磁功能化石墨烯气凝胶复合材料.分别采用X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）表征复合材料的晶体结构及元素组成;采用红外及拉曼光谱分析表征其化学结构、石墨化程度和结构缺陷;通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）对复合材料的形貌及微观结构进行测试.实验结果表明, 600℃煅烧温度、填充量仅为5wt%（质量百分比）的复合材料表现出最优异的性能,最小反射损耗(RL_min)和有效吸收带宽（EAB）均优于目前报道的大多数吸波材料.电磁分析结果表明,优异的微波吸收性能归因于复合材料增强的协同效应和独特的三维结构.     

MC-ICP-MS铀同位素的高精度法拉第杯静态分析

铀同位素是地球和环境等科学领域的重要研究工具,然而铀同位素极大的丰度差异一直是高精度测试分析的难题.近年来质谱分析仪器公司推出的10¹³Ω高阻信号放大器显著提高了信噪比,适用于测试低丰度的²³⁴U.组合使用10¹¹、10¹²和10¹³Ω的高阻信号放大器可实现多接收器电感耦合等离子体质谱（Multiple Collector Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, MC-ICP-MS）的铀同位素静态分析,即用10¹³Ω高阻放大器的法拉第杯接收²³⁴U,10¹²Ω的法拉第杯接收²³³U和²³⁶U,以及10¹¹Ω的法拉第杯接收²³⁵U和²³⁸U. MC-ICP-MS静态测试²³⁴U/²³8U和²³⁸     

全球沙漠面积和粉尘排放量的新估算

沙漠是干旱半干旱地区最重要的地表景观,是粉尘排放的主要源区.确定全球沙漠边界、计算沙漠面积、估算沙漠的粉尘排放量对于定量评估沙漠对气候与环境的影响具有重要意义.利用中分辨率成像光谱仪（Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer,MODIS）数据,结合支持向量机（Support Vector Machine,SVM）、试错法及目视解译技术提取了全球沙漠范围.对全球沙漠分区域进行面积和分类精度计算.利用地形、降水、蒸散、地表风速等数据对全球沙漠的环境变化进行分析.基于移动风蚀仪（Portable In-Situ Wind Erosion Laboratory,PI-SWERL）的观测数据,结合地表类型、土壤湿度和摩阻风速估算出全球沙漠的年粉尘排放量.研究表明,全球沙漠面积为～17.54×10⁶km²,总体分类精度为92.37%.沙漠多分布于地形低于2000 m、降水量不足200 mm、全年风速为4～6 m/s的极端干旱和干旱地区.沙漠每年排放～1792.65 Tg粉尘(本文指PM₁₀     

掺铒氟硫磷酸盐高增益激光光纤

光纤激光器是大功率激光、空间激光通信、引力波探测、地球磁力探测等国家安全与科学前沿领域的迫切和重大需求.稀土离子掺杂的高增益玻璃光纤是光纤激光器的核心工作介质.氟硫磷酸盐（fluoro-sulfo-phosphate,FSP）激光玻璃具有稀土溶解度高、受激发射截面大、光学光谱性质优异等特点,是高增益激光光纤的潜在候选.本文从玻璃形成区、玻璃结构与性质关系、掺稀土玻璃发光与激光角度系统研究了Al F₃-R₂SO₄-RPO₃/Zn（PO₃）₂（R=Li、Na、K）系列新型FSP玻璃.结果表明,热力学方法有助于简便快速地确定玻璃形成区,为该类新型激光玻璃设计提供指导.通过固体核磁共振谱、拉曼光谱、差示扫描量热分析、耐久性实验等揭示了Zn（PO₃）₂能够提高FSP玻璃的结构聚合度和阴阳离子相互作用强度,从而增强玻璃的抗析晶稳定性和化学耐久性等,为大尺寸玻璃制备和光纤拉制奠定基础.Er³⁺/Yb     

DMSO蒸气辅助退火对CsPbBr3钙钛矿太阳能电池性能的影响

钙钛矿太阳能电池(perovskite solar cells, PSCs)因其成本低廉、制备简单、能量转换效率(power conversion efficiency, PCE)高等优点,成为光伏领域的研究热点.其中,全无机CsPbBr₃钙钛矿太阳能电池因其良好的热稳定性、湿度稳定性和载流子传输特性在近年来受到广泛的关注.在利用多步旋涂法制备CsPbBr₃钙钛矿薄膜的过程中, PbBr2与CsBr的反应程度对CsPbBr₃薄膜形貌和相纯度有极大的影响,而CsPbBr₃薄膜形貌和相纯度的改善又对提高器件的PCE和工作长期稳定性具有十分重要的意义.基于此,本文拟通过改善CsPbBr₃薄膜形貌、提高相纯度,以实现电池器件性能的提升.在多步旋涂法的基础上,利用二甲基亚砜(dimethyl sulfoxide, DMSO)蒸气辅助退火技术(solvent vapor-assisted annealing, SVAA),对PbBr₂薄膜进行优化.结果表明,利用DMS...