北京冬季PM1中有机气溶胶的高分辨率气溶胶质谱观测

有机气溶胶(OA)是大气细粒子中的重要组分,其化学组成和来源的识别对有效控制颗粒物污染水平具有重要意义.利用高分辨率气溶胶飞行质谱对北京2010年冬季亚微米气溶胶(PM1)中OA质量浓度和粒径分布进行了高时间分辨率(5min)的在线测定,以了解其化学特征及来源.结果表明,北京冬季OA的平均浓度为20.9±25.3ug/m3,最小值与最大值分别为1.9和284.6ug/m3.OA的H/C,O/C,N/C的摩尔比分别为1.70,0.17和0.005,相应的OM/OC(有机物和有机碳的质量比)为1.37.OA的粒径分布范围较宽,在积聚模态450nm附近有明显的峰值,而对超细粒子(Dva<100nm)的贡献主要来自燃烧源的一次排放.北京冬季的OA主要分为3类:烃类有机气溶胶(HOA)、烹饪类有机气溶胶(COA)和氧化性有机气溶胶(OOA),分别占OA的26.9%,49.7%和23.4%.HOA和COA分别来自燃烧源和烹饪源排放的一次有机气溶胶(POA),而OOA则对应着"老化"的二次有机气溶胶(SOA).     

环北京春季大气气溶胶分布、来源及其与CCN转化关系的飞机探测

利用2009年春季开展的"环北京云观测试验"(Beijing cloud experiment,BCE)观测的气溶胶和云凝结核(CCN)数据,研究了试验期间大气气溶胶的分布、来源特征及其与云凝结核(CCN)的转化关系.结果表明,高浓度气溶胶基本分布在4500 m以下的区域,量级可以达到103个/cm3.4500 m以上气溶胶呈显著下降趋势,仅为101个/cm3的量级;气溶胶平均直径在0.16~0.19μm之间.4500 m以下气溶胶平均粒子谱呈双(多)峰分布,而在4500 m以上基本为单峰分布.受气溶胶的来源特性差异的影响,在0.3%的过饱和度下,4500 m以下气溶胶转化为CCN比例不到20%,但在4500 m以上可高达近50%.气团移动轨迹显示,4500 m以上的大气高层均受到来自沙尘等较大尺度粒子的影响,飞机观测的高CCN浓度说明这种较大尺度气溶胶粒子可溶性较大.而4500 m以下的低层,由于受到局地或区域地面污染的影响,气溶胶的尺度较小,核化为CCN的过饱和度要求较高,因此气溶胶到CCN的转化率低.本文建立了气溶胶浓度和CCN浓度的拟合关系.     

深圳市冬季黑碳气溶胶的粒径分布和混合态特征

黑碳(BC)气溶胶的气候效应和环境效应是当今科学界的研究热点. BC 气溶胶的粒径分布及混合态对其光吸收和其他理化性质有很大影响, 但是受仪器分析技术的限制, 目前国内外均鲜有对单个BC 粒子大小及混合态连续观测的研究. 本研究利用新型的单颗粒黑碳光度计(SP2), 对2009 年1~2 月深圳市BC 气溶胶的质量浓度、粒径分布及单颗粒混合态进行连续在线观测. 结果表明: 观测期间BC浓度均值为6.24 μg/m³; 其质量粒径分布呈单峰型, 峰值位于211 nm; 内混态BC(127~264 nm 粒径段内)质量比例为32.4%. 内混态BC 比例随粒径变化趋势与表面积浓度的粒径分布趋势相似, 说明内混态BC 形成与大气中的气-固转化过程密切相关. 外混态BC 浓度与NO_x 高度相关, 并随大气边界层高度变化而呈现白天低、夜间高, 这些特征都说明外混态BC 与本地机动车等燃烧源的新鲜排放密切相关; 内混态BC 浓度的日变化相对平缓, 指示出其来自区域传输的特征. 反向轨迹分析也表明, 内混态BC 比例与气团老化程度有显著的对应关系. 本研究有助于深入认识我国大气BC 气溶胶污染的本质及来源特征, 并为准确评估BC 气溶胶在辐射强迫和气候变化中的作用提供关键的支撑数据.     

霾污染天气大气微生物气溶胶特性的研究进展

自从2013年以来,中国霾事件频发,霾污染已经成为全国人民广泛关注的环境问题之一.霾污染的本质是大气细颗粒物污染.大气颗粒物的生物成分(即生物气溶胶)与其化学成分一样,不仅对空气质量和人群健康具有潜在威胁,而且对全球气候变化以及大气物理化学过程也具有间接影响.然而,目前学术界对大气颗粒物的生物成分及其性质的研究相对滞后,尤其是对霾污染天气大气颗粒物中微生物的多样性、丰度及其时空变异特性等基本科学问题认识不足.因此,本文综述了目前霾污染天气大气微生物气溶胶的研究现状,结合我们的研究着重阐述了在不同霾污染程度下生物气溶胶的浓度、粒径分布与群落结构特性,以及空气污染和环境因子对生物气溶胶分布的影响机理等方面存在的问题.最后,给出了未来霾污染过程生物气溶胶研究应主要开展的5个方面的工作展望,以期为深入理解霾天生物气溶胶的来源、变化机理以及评估不同空气质量的健康影响提供参考.     

珠江三角洲气溶胶中间四联苯的检出及其环境意义初探

间四联苯(m-四联苯)是一种以C—C键问位相连的4环多环芳烃,分子式为C_24H_18,分子量为306.又称5’-苯基-1,1’:3’,1”-三联苯.Beernaer使用GC/MS分析气溶胶多环芳烃时,检测到间四联苯及其他几种四联苯和三联苯.随后的研究中,在垃圾焚烧炉烟尘颗粒物多环芳烃组分中检测到间四联苯.Hawley-Fedder模拟焚烧炉条件焚烧聚合体(聚苯乙烯),并从焚烧产物中检测到间四联苯而在其他污染源(如汽车尾气、民用炉灶、香烟烟雾等等)气溶胶研究中,还未检出间四联苯.关于国内气溶胶中间四联苯的研究还未见报道.作者在研究珠江三角洲主要城市大气气溶胶有机质特征与成因时,检测出间四联苯.     

浑善达克沙地沙尘气溶胶的物理化学特性

基于春季内蒙古浑善达克沙地, 针对大气气溶胶进行外场采样和元素分析的资料, 对沙尘气溶胶的物理化学性质进行了分析研究. 结果表明, 观测期间气溶胶平均个数和质量浓度分别为274.8 cm^&#8722;3和0.54 mg/m³, 晴天分别为31.4 cm^&#8722;3和0.07 mg/m³. PM10对沙尘质量浓度起着主导作用. 小粒子占沙尘绝大多数, 沙尘天气半径小于等于4.0 μm的粒子数浓度占到总浓度的93.7%. 沙尘数浓度较大时, 粒子谱分布为双峰, 而较小时却为单峰. Al和Fe等地壳元素主要来自局地土壤源, Pb和S等污染元素主要来自外部污染源, Mo, V和Co来自外部沙尘源. 局地土壤源、远距污染源和外部沙尘源是沙尘气溶胶的主要来源.     

基于太阳光度计地基观测的徐州气溶胶光学特性变化分析

利用CE-318太阳光度计,于2013年7月~2015年4月对中国南北过渡地带淮海经济区中心城市徐州的气溶胶光学特性进行了地基观测,并结合气象条件对观测数据进行分析.研究揭示:(1)徐州2014年气溶胶光学厚度(AOD)年均值高达0.92;(2)徐州AOD四季变化分明,夏秋高、春冬低;(3)徐州气溶胶体积谱四季均呈双峰结构,冬夏两季积聚模态粒子与粗模态粒子的体积浓度接近,秋季积聚模态粒子占主导,春季粗模态粒子占主导;(4)徐州气溶胶可分为3个聚类,一类为粒径较大的干粒子,AOD较小,主要出现于5,12月,二类为粒径较小的强吸光粒子,主要出现于秋末和冬春,AOD最小,以12月为主,三类为体积浓度最大的湿粒子,AOD较大,各月均有,但以8月为最多.徐州AOD的四季变化特征不同于邻近的苏鲁豫皖省会城市,却相同于苏南太湖北岸、相似于环渤海湾地区.污染排放强度大、风速低、湿度较大,并受东南季风环流及秸秆燃烧影响,是徐州AOD年均值偏高的根本原因.     

多环芳烃与胞外DNA非共价结合及机制

多环芳烃（PAHs）作为持久性有机污染物,因具有"三致"效应,其环境污染与人体健康问题一直是环境领域的研究热点.PAHs与生命遗传物质DNA结合形成PAHs-DNA加合物进而阻碍细胞正常复制是其诱发癌症的主要机理.然而,该过程尚未引起足够重视.本文采用荧光猝灭法,分别研究了低、中、高环PAHs与水中胞外DNA之间的结合强度及机制.结果表明,静态猝灭与动态猝灭过程共存,且PAHs可与DNA结合形成稳定的PAHs-DNA复合物,二者之间的结合常数K_A分别为2.05×10¹⁰L/mol（苊烯）、4.42×10⁷L/mol（苊）、1.71×10⁴L/mol（荧蒽）、1.20×10⁴L/mol（芘）、1.80×10²L/mol（苯并[a]蒽）、4.96×10⁴L/mol（屈）、1.11×10²L/mol（苯并[k]荧蒽）和4.86×10²L/mol（苯并[a]芘）.红外光谱结果证实胸腺嘧啶为PAHs与...     

北京地区尘暴过程的气溶胶特征

近代的气溶胶成分观测表明,气溶胶在大气中可以进行长距离输送。靠近地面1—2公里的大气边界层对大气污染物的输送起着重要作用。这种输送过程与气象条件有密切关系。来源不同的气溶胶具有不同的物理、化学性质,因此我们把气溶胶的化学成分和颗粒度分布与气象条件联系起来分析就可以讨论不同性质气溶胶的来源和它在大气中的输送规律。     

利用MODIS研究中国东部地区气溶胶光学厚度的分布和季节变化特征

通过与太阳光度计观测结果的对比, 确认了NASA Terra卫星的MODIS气溶胶产品的精度. 利用2000年8月至2003年4月MODIS气溶胶产品统计了中国东部地区气溶胶光学特征和季节变化特点, 认为人类活动是中国东部气溶胶的主要来源, 所有的大值区都分布在华北平原、长江中下游平原、四川盆地、珠江三角洲等工业发达、人口密集、经济迅速发展的地区. Ångström指数的分布显示中国东部气溶胶以人类活动产生的气溶胶为主, 但在春季、秋季、冬季受到来自北方沙尘的影响显著. 人口密集城市地区气溶胶Ångström指数低于其周边地区, 显示城市地区由于人类活动产生的扬尘、煤烟等大粒子占有相当比例, 与发达国家城市地区不同. 这些结果为气候研究和环境研究提供了重要的基本数据.     

青藏高原念青唐古拉峰冰川区夏季风期间大气气溶胶元素特征

为了研究夏季风期间青藏高原冰川区的大气气溶胶元素特征及其来源, 于2006年6~10月, 在青藏高原南部念青唐古拉峰扎当冰川垭口(30°28′N, 90°39′E, 5800 m a.s.l.)采集了7个大气总悬浮颗粒物样品, 利用ICP-MS测定了样品中27种元素的含量. 结果表明, 垭口冰川区大气气溶胶的元素浓度, 特别是典型地壳元素的浓度不仅低于同时期该地区较低海拔的气溶胶元素值, 而且远低于青藏高原其他较低海拔地区(如五道梁、瓦里关站等)的值. 因而冰川区的气溶胶代表了青藏高原对流层中上部大气的本底状况. 元素富集因子的研究表明, 与人类活动密切相关的元素(如B, Zn, As, Cd, Pb, Bi)有较高的富集, 由于夏季青藏高原南部大气环境主要受西南夏季风影响, 气团轨迹也显示该时期的气团来自南亚大陆, 因而推断南亚的污染物在夏季风期间影响了青藏高原冰川区的大气环境.     

利用被动式采样膜评估水中腐殖酸对苊和(卄屈)生物有效性的影响

以苊和(卄屈)两种多环芳烃(PAHs)为研究对象,在实验室模拟条件下,研究了水中不同含量的腐殖酸(HA)(0～15 mg·L-1,以溶解性有机碳浓度表征)对PAHs在三油酸甘油酯-醋酸纤维素复合膜(TECAM)中和日本青鳉鱼体内富集的影响,比较了两种采样介质中PAHs表观富集速率常数随HA浓度变化的趋势,并利用模型拟合计算了两种方法得到的苊和(卄屈)的腐殖酸-水平衡分配常数(KDOC)值.结果表明,水中存在的HA对TECAM和青鳉富集两种PAHs有显著影响,随着HA浓度的增大,PAHs在TECAM膜中和青鳉体内的富集浓度显著降低,其表观富集速率常数也随HA浓度的增大而减小.用TECAM萃取和青鳉富集实验得到的两种PAHs的lg KDOC分别为4.63和4.52(苊),以及5.83和5.76((卄屈));两种方法所得的lg KDOC值相互之间有很好的可比性,并与文献报道值相吻合.研究结果证明,TECAM能够选择性地富集水相中自由溶解形态的PAHs,且富集行为与鱼体类似,因此可作为一种生物模拟采样器来研究水环境中存在的溶解性有机碳对PAHs生物有效性的影响.     

应用高分辨气溶胶质谱在线测定有机气溶胶元素组成

有机气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分,其密度、吸湿性和蒸气压等性质都与其元素组成密切相关.本研究应用国际上新建立的高分辨气溶胶质谱法,实现了对我国大气有机气溶胶元素组成的高时间分辨率(10min)的在线测定.结果表明,深圳夏季城市大气PM1有机物中C,H,N,O分别平均占原子数的35.0%,53.8%,0.9%和10.4%,相应的OM/OC(有机物和有机碳的质量比)为1.55;北京夏季城市大气PM1有机物中C,H,N,O分别平均占原子数的34.8%,51.6%,0.8%和12.7%,相应的OM/OC为1.64.OM/OC与O/C呈现出高度相关性,说明OM/OC主要决定于有机气溶胶中的含氧量.深圳和北京夏季O/C总体上表现出白天高、夜间低的日变化规律,且在早中晚分别出现3个短时低值,鲜明地反映出有机气溶胶的一次和二次来源构成比例的变化趋势.今后对有机气溶胶的O/C开展深入研究对于准确掌握我国大气气溶胶的来源和理化性质将起到重要作用.     

北京及周边城市群落气溶胶影响域及其相关气候效应

用晴空、稳定天气条件下卫星遥感MODIS 反演气溶胶光学厚度资料, 结合地面观测PM10 浓度资料进行变分分析, 并利用卫星TOMS 反演气溶胶光学厚度资料和北京及周边各气象站观测日照时数、雾日数、低云量等气象要素资料进行统计分析, 探讨了北京及周边城市群落的气溶胶分布及其区域气候效应特征, 研究结果表明, 通过晴空、稳定天气条件MODIS 卫星遥感气溶胶反演指数结合地面实测场进行变分订正多样本合成分析, 亦可发现北京与南部周边“马蹄型”大地形“谷地”内类似“三角形”气溶胶高值区的分布特征图像. 上述气溶胶分布特征表明, 城市群落污染物大尺度迁移、扩散过程可构成更大空间尺度城市群落气溶胶相对持续稳定的特征分布. 北京及周边区域在区域特殊大地形影响背景下TOMS 卫星气溶胶反演指数高值区及其与晴空日照时数的区域相关分布均类似于上述 MODIS 气溶胶反演光学厚度变分场合成图像, 即大气气溶胶影响效应在北京及周边地区表现显著. 晴空日照时数与TOMS气溶胶指数两者负相关高值区域与20 世纪80~90 年代日照时数偏差负值显著区分布特征近似吻合, 且气溶胶指数与晴空日照时数的逐日变化呈互为反相关关系. 上述京津地区城市气溶胶影响高相关区偏于两城市南部周边范围; 其“重心”偏于京津城市群落南部, 主体大范围向南延伸, 构成类似偏心椭圆影响区, 即北京城市周边存在某种“半径”范围的气溶胶影响域. 此类气溶胶影响域内外, 日照时数、低云量和雾日数的年际变化趋势呈区域性显著差异. 城市群落下风方存在雾或低云量年代际增多趋势显著区, 上述现象可能与气溶胶影响域内城市群落污染扩散动力过程中区域性气流汇合流场局地气候特征相关, 此类局地动力特征可能导致城市群落下风方气溶胶影响的区域性“加剧”效应. 研究结果揭示出气溶胶影响域内低云量年代际变率显著区与城市“下游羽流区”局地风场结构的气     

大气冰核浓度对冷云辐射特性的影响以及多年来冷云反照率的变化

采用时间跨度较长的PAL卫星资料,以北京地区为例,分析了冷云反照率和气溶胶浓度的相关关系.发现北京地区冷云反照率和气溶胶光学厚度之间存在比较好的正相关,并和地面能见度存在较好的反相关关系,说明冷云反照率很可能是受到冰核浓度变化的影响.另外,通过对北京地区冷云反照率从1982~1999年变化的分析,发现反照率呈现先增加后减小的趋势.整个中国地区冷云反照率的变化趋势表明,部分地区的冷云反照率出现了变化.由于冷云在全球气候系统中的重要性,这种变化最终会导致气候相应变化.     

南京持续雾霾天气中亚微米细颗粒物化学组分及光学性质

2013年1月,我国中东部地区发生持续性雾霾污染事件.本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪(ACSM)对南京地区非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)化学组分(包括有机物、硫酸盐、硝酸盐、铵盐和氯化物)进行实时在线连续监测,结合光声气溶胶消光仪(PAX)表征大气颗粒物的消光性质和黑碳测量仪(Aethalometer)测定黑碳(BC)的浓度.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物和BC对PM1(NR-PM1+BC)的贡献分别为32.3%,26.0%,17.9%,13.2%,2.8%和7.8%.利用正定矩阵因子分析法(PMF)解析出3类有机气溶胶:烃类有机气溶胶(HOA)、半挥发低氧化态有机气溶胶(SV-OOA)和低挥发高氧化态有机气溶胶(LV-OOA),三者平均浓度分别占总有机气溶胶的27.4%,32.2%和40.4%.可见观测期间二次组分是PM1的主体部分.受本地晚间餐饮源和机动车排放高峰的影响,HOA在晚间时段急剧增加,导致观测期间有机物出现剧烈的变化特征.整体而言,二次气溶胶(硫酸盐、硝酸盐、SV-OOA和LV-OOA)的质量浓度、总质量分数和气溶胶单次散射反照率分别随相对湿度(RH)的增加而升高,表明RH的增加有利于二次气溶胶的不断形成.另外,大气能见度随RH的增加而降低,也随二次组分含量的增加而降低,说明RH与PM1中二次组分对雾霾期间大气能见度产生协同影响.     

室内空气中致病微生物的种类及检测技术概述

生物气溶胶是存在于空气中的微小生物组分,主要包含各类真菌、细菌及其代谢产物、病毒、花粉等.室内空气中生物气溶胶含有丰富的致病成分,并且这些致病成分已经引发了各种健康问题,因此受到了人们的广泛关注.各类流行性疾病的发生也促使研究者更加致力于生物气溶胶的相关研究工作.探究室内空气中的致病微生物的种类分布、可能的释放源头以及有效的检测方法,对降低生物气溶胶危害风险、实现室内致病性生物气溶胶的有效控制有重要意义.本文将从室内空气生物气溶胶可引发的疾病角度对其种类和危害展开概述,同时,也对室内生物气溶胶的可能来源以及检测方法进行了详细的讨论,旨在帮助人们了解室内生物气溶胶与人类健康之间的关系,同时为相关微生物的重点检测和防治提供有价值的信息.     

大气海洋物质交换中的铁硫耦合反馈机制

海洋表层水中的铁已被证明为某些大洋海区表层水生产力的限制因素. 1992年我们报道了在远洋气溶胶中检测到二价铁Fe(Ⅱ), 提出了大气海洋物质交换中的铁硫耦合反馈机制的假设. 最近在中国的沙尘暴样品中检测到了相当数量的Fe(Ⅱ), 其浓度高达1.8~4.3 mg·m^-3, 占总铁的1.4%~2.6%. 气溶胶中硫和铁在沙尘暴期间表现出明显的正相关. Fe, Fe(Ⅱ)和S无论在沙尘暴和非沙尘暴期间其浓度高峰均在粒径为1~3 mm的分级样品中. 在自然光照和紫外光照条件下, 加入三价铁后四价硫的氧化速度要比不加入分别快6.5和14倍. 气溶胶的Fe(Ⅲ)部分转化成Fe(Ⅱ)并产生OH·自由基把S(Ⅳ)氧化成硫酸盐这一过程, 可贡献北太平洋中部Midway岛地区所产生的非海盐硫酸盐气溶胶的约3%~20%. 上述结果进一步支持了铁硫耦合反馈机制的假设. 气溶胶中的Fe(Ⅲ)还原生成可为海洋表层生物吸收的Fe(Ⅱ). 海洋表层的浮游生物随二价铁的增加而增加, 导致其排放物二甲基硫(DMS)的增加. DMS的增加又导致海洋大气中S(Ⅳ)及硫酸盐气溶胶的增加, 从而又导致生物必需的二价铁的增加. 如此反复循环不已. 大气和海洋中的这一铁硫循环耦合反馈机制可能直接影响了全球气候变化.     

中国地表水环境中药物和个人护理品的研究进展

随着环境痕量物质分析检测技术的提高和人们环境意识的增强,新兴环境微量有机污染物药物和个人护理品(PPCPs)引起了学术界和公众的广泛关注.尽管PPCPs在地表水环境中浓度仅为纳克每升至微克每升量级,但仍对水生生物等具有生态风险.与西方国家相比,中国地表水环境中PPCPs的研究起步较晚,报道有限,有待进一步深入.本文对中国地表水环境中PPCPs现有研究进行了综合分析,分别从存在特征、地理分布、主要来源和迁移转化四方面对现有研究进展加以总结,讨论了现有研究存在的问题,并对今后的研究进行了展望.     

北京气溶胶中的甲基磺酸

基于硫酸盐气溶胶在全球气候变化的重要作用, 甲基磺酸(MSA)和硫酸盐(SO₄^2&#8722;)二者作为二甲基硫(DMS)的主要氧化产物都是当今大气化学研究的热点. 通常认为DMS大都来自海洋表层浮游生物的排放, 因而把MSA作为大洋或沿海地区非海盐硫酸盐(nss-SO₄^2&#8722;)的示踪物(其比值1︰18). 至今为止绝大多数文献报道的MSA都来自于海洋或沿海气溶胶. 令人惊奇的是在远离海洋的北京, 甚至在沙尘暴期间, 所采集的TSP, PM10, PM2.5气溶胶样品中均检测到了MSA, 平均检出率达60%, 且其浓度显著高于沿海城市或远洋气溶胶中MSA. 相关性分析、因子分析和气象条件分析结果表明, 北京气溶胶中的MSA没有明显的海洋源, 陆地源释放的DMS 和工业废弃物释放的二甲基亚砜(DMSO)可能是MSA的两个主要前体, 低压高温气团和长时间辐照有利于MSA的生成, 陆地的人为污染可能是北京MSA的重要来源. 这一新发现会引起对北京等陆地城市的硫平衡直至全球硫循环机制的再探究.