鼎湖山季风常绿阔叶林土壤CO2气体碳同位素组成、更新特征及来源比例

给出了雨季(7月)鼎湖山季风常绿阔叶林两个土壤剖面(DHLS和DHS)中CO₂气体的碳同位素组成和更新特征, 探讨了土壤CO²气体的来源比例. 结果表明: 该林区土壤CO₂气体含量变化范围为6120~18718 μL•L⁻¹, 随深度增加而增大, 75 cm以下则逐渐减少. 在DHLS剖面, 土壤CO₂气体的δ¹³C值的变化范围为−24.71‰~−24.03‰, 与同层位气体含量呈显著负相关(R²=0.91), 模拟结果显示该剖面中的CO₂气体主要来源于根系呼吸作用(>80%); 而在DHS剖面, 土壤CO₂气体的δ¹³C值变化范围为−25.19‰~−22.82‰, 模拟结果显示除表层(20 cm)90%来源于根系呼吸作用外, 深部(40~105 cm)主要来源于微生物的分解作用(51%~94%). ¹⁴C年龄显示, DHLS和DHS剖面中土壤CO₂气体中的碳均为现代碳, ¹⁴C年龄之间最大差值分别为8和14个月, DHLS剖面中土壤CO₂气体更新速率较快. 在DHLS和DHS剖面中, 土壤CO₂气体?¹⁴C值的变化范围分别为100.0‰~107.2‰和102.5‰~112.1‰, 高于现代大气CO₂和同层位土壤有机碳的?¹⁴C值, 土壤CO₂气体可能是大气核爆¹⁴C的一个重要储库.     

区域碳酸盐岩溶蚀作用碳汇通量估算初探: 以珠江流域为例

在长时间尺度上, 碳酸盐岩的形成对地质历史时期大气CO₂ 产生巨大的碳汇效应, 同时碳酸盐岩在全球分布面积的巨大及对气候变化响应的敏感, 使碳酸盐岩溶蚀、吸收大气/土壤CO₂ 的岩溶过程积极参与现代全球碳循环, 并发挥重要作用, 已有的研究结果显示这一碳汇的通量约占全球“遗漏汇”的12.00%~35.29%. 以珠江流域为例, 在综合考虑影响岩溶作用及产生碳汇因子的基础上, 收集已有数据, 以典型地点的石灰岩溶蚀速率、年降水量、土壤呼吸速率和NPP 建立回归方程, 并以GIS 为研究平台, 结合研究区内碳酸盐岩类型的分布, 估算研究区内因碳酸盐岩溶蚀作用对大气CO₂ 汇的通量. 结果表明, 珠江流域年溶蚀量为1.54×10⁷ t CaCO₃/a, 折合碳为1.85×10⁶ t C/a, 试图从原位典型点的监测数据, 探索区域尺度岩溶作用碳汇估算方法.     

西藏地热异常区CO2 脱气研究: 以朗久和搭格架地热区为例

地球CO₂ 脱气作用在长时间尺度上对大气CO₂ 浓度有着巨大的影响, 是全球碳循环模型的重要组成部分. 西藏地区独特的构造条件形成大量水热异常区, 为研究热液运移过程中CO₂ 脱气作用提供了绝好的条件. 通过对朗久和搭格架地热异常区地质环境、水汽特征的研究表明两区热液组成成分均由钾长石和钠长石控制, 但出露温泉水朗久地区为Na-Cl 型, 搭格架地区为Na-HCO₃ 型. 两个地热田温泉水中CO₂ 分压模拟结果显示温泉水在从含水层向地表迁移过程中发生脱气作用. 通过对朗久地热田和搭格架地热田不同CO₂ 脱气机理的研究, 分析出不同的CO₂ 脱气量计算公式并计算出朗久地热田CO₂ 的脱气通量约为3.6×10⁶ kg km^-2 a^-1, 搭格架地热区CO₂ 的脱气通量约为3.3×10⁶ kg km^-2 a^-1.     

氢气-空气-稀释气混合气层流燃烧速度的测定和火焰稳定性分析

利用球型发展火焰研究了常温常压下不同燃空当量比(0.4~4.5)、稀释气(N₂, CO₂和15%CO₂+85%N₂)和稀释度(0, 0.05, 0.10和0.15)时氢气-空气-稀释气混合气的预混层流燃烧速度和马克斯坦长度, 分析了火焰拉伸对火焰传播速度的影响. 研究结果表明: 氢气-空气-稀释气混合气的层流燃烧速度和马克斯坦长度均随稀释度的增大而减小, 火焰稳定性下降, 胞状火焰前锋面出现的半径位置提前. 在同一稀释度下, 层流燃烧速度在当量比为1.8处达到最大值, 马克斯坦长度随当量比的增加而增大. CO₂作为稀释气对层流燃烧速度和马克斯坦长度的影响大于N₂作为稀释气对层流燃烧速度和马克斯坦长度的影响.     

南海珊瑚礁夏季是大气CO2的源

分别于2008 和2009 年夏季对南海南沙群岛永暑礁(环礁)、西沙群岛永兴岛(岛礁)和海南三 亚鹿回头岸礁进行了海-气CO₂ 交换的连续观测. 结果表明: (1) 南海珊瑚礁区表层海水和大气 _pCO₂ 存在明显的日周期变化, 白天下降, 晚上上升; (2) 不同礁区大气_pCO₂ 日变幅小, 而表层海水 _pCO₂ 日变幅较大, 永暑礁潟湖为~70 μmol mol^-1, 鹿回头及永兴岛礁坪分别为264~579 μmol mol^-1 和420~619 μmol mol^-1, 鹿回头礁外为324~492 μmol mol^-1; (3) 不同礁区海-气CO₂交换通量也有较 大差异, 永暑礁潟湖为0.4 mmol CO₂ m^-2 d^-1, 永兴岛礁坪为4.7 mmol CO₂ m^-2 d^-1, 鹿回头湾为9.8 mmol CO₂ m^-2 d^-1, 表明南海珊瑚礁在夏季是大气CO₂ 的源. 在水深较浅的礁坪, 生物代谢是海水 _pCO₂ 变化的主要驱动因素, 而较深的潟湖或礁外, 水动力条件和生物代谢共同作用影响海水_pCO₂ 的变化. 相对于大洋区, 无机碳代谢对珊瑚礁区海水_pCO₂ 的变化有更显著的影响.     

地质作用与碳循环研究的回顾和展望

大气温室气体浓度升高与全球气候变化相互关系的探讨使地球系统的碳循环受到了越来越多的关注. 后者是指碳在岩石圈、水圈、大气圈和生物圈之间, 以CO₃^2- (以CaCO₃, MgCO₃ 为主), HCO₃^-1, CO₂, CH₄, (CH₂O)_n(有机碳)等形式相互转换和运移的过程. 它既可制约一系列资源环境问题, 如农林业和水泥生产、化石燃料的形成分布、大气CO₂ 浓度变化等, 也受制于一系列地质作用, 如风化作用、搬运沉积作用、地震火山作用等.掌握其运行规律和机制, 是可持续发展的重要科学支撑.     

不同CO2浓度背景下格陵兰-苏格兰海脊溢流水变化机制

关于格陵兰-苏格兰海脊溢流水的动力机制, 历来有“斜压密度流”和“正压效应”两种不同的观点, 在全球变暖的背景下, 作为热盐环流(THC)重要组成部分的格陵兰-苏格兰海脊溢流水变化的动力机制是非常值得探讨的科学问题. 基于德国Max-Planck 气象研究所的大气海洋环流模式ECHAM5/MPI-OM, 耦合海冰和陆面过程模式, 分别设计了CO₂ 浓度固定在1860 年工业化以前的水平——280 ppmv 的控制试验以及针对IPCC 排放情景特别报告的3种不同温室气体排放假设(B1, A1B, A2)的预测试验, 研究不同CO₂ 浓度背景下格陵兰-苏格兰海脊溢流水变化的动力机制. 在控制试验中, 当法鲁海峡的高盐入流水增强时, 格陵兰-冰岛-挪威海(GIN)海域的正压出流效应增强, 同时高盐入流水的增加使得斜压效应导致的溢流水强度也增强, 因此, 影响溢流水强度的斜压效应和正压效应二者是统一的; 而在CO₂ 浓度增加的背景下, 法鲁海峡溢流水强度的变化由斜压效应控制, 丹麦海峡溢流水的增强则是正压效应的结果.     

O/Au(111)表面水活化氧化CO机理的密度泛函研究

采用密度泛函的方法研究了水分子在氧覆盖Au表面活化氧化CO的机理. 水分子和表面吸附的氧原子相互作用, 生成OH_ads基团; 生成的OH_ads基团和CO_ads反应生成HOC_Oads; 最后HOCO_ads在水分子的帮助下解离生成CO₂. 整个总包反应方程式为1/2H₂O_ads + H₂O_ads + 1/2O_ads+ CO_ads→ H₃O_ads + CO₂, _gas, 即只需要1/2个氧原子就可以生成一个CO₂, 表明当表面有H₂O存在的时候, CO₂的产量要比只有O_ads时要多. 所有基元反应的反应能垒都很低, 从而保证反应可以在低温下进行, 此机理很好地解释了实验现象.     

岩溶生态系统中微生物对岩溶作用影响的认识

从土壤及岩生微生物影响岩溶作用的速度和微生物捕获CO₂ 及诱导碳酸盐形成等方面分析了岩溶生态系统中微生物对岩溶作用的影响, 指出岩溶作用的速度和碳汇稳定性以及岩溶地区的碳循环与微生物有密切关联. 提出需要结合不同生态环境来定量研究自然条件下微生物对岩溶作用的影响, 以揭示生物对环境变迁的响应及其与岩溶效应之间的关系.     

卫星遥感监测中国地区对流层二氧化碳时空变化特征分析

利用北半球5个地面本底站和飞机观测CO₂浓度对AIRS(atmospheric infrared sounder)反演得到的对流层中层CO₂产品进行验证, 结果显示AIRS反演结果与地面观测和飞机观测结果一致性较好, 月平均偏差小于3 ppmv, 可以用于分析研究对流层CO₂的时空分布特征. 利用AIRS 近6年观测数据(2003年1月~2008年12月)分析研究显示: 北半球是CO₂的高值区, 且呈逐年增长态势. 其中, 中国地区的年增长率约为2 ppmv, 与美国、欧洲、澳大利亚、印度等地区相当, 略低于加拿大和俄罗斯. 由于自然条件和工业布局的影响, 中国地区对流层CO₂总体呈现北高南低的分布规律, 在35°~45°N形成4个高值中心, 云南地区为CO₂低值分布区. 中国区域对流层CO₂季节变化特征显著, 高值出现在春季, 低值出现在秋季.     

山东临朐新生代地幔捕虏体中的流体/熔体包裹体：软流圈-岩石圈相互作用的信息

橄榄岩捕虏体中的流体(熔体)包裹体是研究地幔流体的最直接样品. 应用流体包裹体显微测温学和激光拉曼技术, 研究了山东临朐乔山地幔橄榄岩捕虏体中的各类流体(熔体)包裹体(早期富CO₂流体包裹体和碳酸盐熔体包裹体, 晚期富CO₂流体包裹体和硅酸盐熔体包裹体). 其中早期富CO₂流体包裹体多为高密度纯CO₂流体包裹体, 部分含有石墨, CO, N2, 菱镁矿等多种杂质. 两期流体包裹体的最小捕获压力分别为1.42 GPa和0.80 GPa. 由于碳酸盐熔体包裹体的寄主矿物主要是斜方辉石, 据此推测碳酸盐熔体的形成可能与CO₂流体和橄榄石、单斜辉石之间的反应有关. 富CO₂流体包裹体中杂质组分的多样性说明橄榄岩曾经经历与流体/熔体灌入有关的氧化还原反应. 乔山地幔捕虏体的流体(熔体)包裹体证据说明该区陆下岩石圈地幔曾经被软流圈来源的富CO₂流体/熔体所改造.     

二氨基乙二肟和氮杂环化合物在高温高压水中的反应

在温度 150～ 4 0 0℃ ,压力 2 7 5MPa的条件下 ,通过二氨基乙二肟在水热环境 ,尤其在超临界水中的反应化学实验结果表明 ,二氨基乙二肟既可以通过热解作用而聚合成较高分子量的氮杂环混合物 ,进而水解转化成CO₂ 和NH₃,也可以直接发生水解作用生成CO₂ 和NH₃:产物在分配主要取决于温度、压力、反应时间、pH和某些复杂的化学平衡因素 ;水解反应的可能机制是水的亲核加合 ,分子间键的断裂和重新结合 ,可能首先发生于不饱和键位置上 .     

湿热山地丘陵流域化学风化过程的碳汇估算

通过对地表化学径流组成的分析, 应用化学物质平衡法和扣除法对增江流域化学风化过程产生的大气CO₂ 吸收通量进行估算. 结果表明: 在碳酸盐岩地层不纯且分布面积较少的增江流域, 径流溶解质主要由HCO₃^-, Ca²⁺, Na⁺和溶解性Si 组成; 硅酸盐矿物的化学风化过程是增江河流溶解质的主要来源, 其次是碳酸盐矿物化学风化过程的贡献.大气CO₂ 是增江流域岩石化学风化的主要侵蚀介质. 增江流域岩石化学风化过程对大气CO₂ 的吸收通量是(3.50~3.81)×10⁵ mol km^-2 a^-1, 仅比热带-亚热带玄武岩和碳酸盐岩流域低, 高于温带-寒温带流域化学风化过程对CO₂ 的吸收通量. 受湿润季风环流影响的北半球中低纬度带地表化学风化过程构成全球生物地球化学循环的一个重要碳汇.     

低浓度乙炔对森林土壤硝化和矿化作用及微生物氮的影响

利用温带森林表层土壤, 研究不同低浓度乙炔对土壤硝化和矿化作用及微生物氮含量的影响, 同时评价异养硝化对N₂O排放的贡献程度以及离树干不同距离对其的影响效应. 结果表明, 在土壤含水量约为45%WFPS时, 与对照(无添加乙炔)相比, 10~100 Pa乙炔均使土壤N₂O释放量显著降低, 不同乙炔浓度间无明显差异; 异养硝化对土壤N₂O释放量的比例在21%~48%之间, 距针叶树干越远其比例越高, 而阔叶树土壤异养硝化比例与距树干远近无关. 在实验条件下10~100 Pa乙炔对森林土壤微生物氮含量、氮素净矿化量以及呼吸作用均无显著性影响, 而100 Pa乙炔能使土壤呼吸呈现降低趋势. 基于森林土壤对10 Pa乙炔降解快和实验操作的便宜性, 选择50 Pa乙炔可较方便研究森林土壤N₂O排放来源及其影响机制. 距树干相同距离, 阔叶树土壤N₂O和CO₂释放量均高于针叶树; 同一树种下距树干越远的土壤N₂O和CO₂释放量越低. 逐步回归分析显示, 土壤碳总量和水溶性有机碳含量以及pH变化可以有效解释土壤CO₂排放量的95%变化; 土壤总氮, 交换态铵和微生物氮含量可以有效解释所观测N₂O排放量的72%变化, 其中微生物氮含量能够说明土壤异养硝化的25%变化. 不同浓度乙炔干扰下森林土壤N₂O和CO₂排放量分别与土壤净硝化率有正相关性.     

用一年生植物研究大气Δ14C 分布与化石源CO2排放

利用加速器质谱(AMS)技术, 通过测量北京地区一年生植物放射性碳同位素(¹⁴C), 系统分析了2009 年5~9 月北京地区大气Δ¹⁴C 水平和化石源CO₂浓度分布. 研究结果表明, 北京地区大气Δ¹⁴C最高值为29.6‰±2.2‰, 最低值为-28.2‰±2.5‰, 表现出远郊-近郊-市区依次递减趋势, 这与由人类活动(人口密度、交通流量等)引起的化石源CO₂ 排放增加呈相反的变化趋势, 即人类活动频繁地区大气Δ¹⁴C值较低. 2009 年5~9 月北京地区大气化石源CO₂浓度变化范围为(3.9±1.0)~(25.4±1.0) ppm, 每排放1 ppm 化石源CO₂可使大气Δ¹⁴C水平下降~2.70‰. 用AMS 测量一年生植物¹⁴C这一方法, 为快速示踪大气化石源CO₂浓度提供了有效手段.     

应用GC-IRMS技术测定气源岩热解产物中轻烃的碳同位素组成

采用玻璃管真空热解方法，并结合色谱／同位素比值质谱(GC-IRMS) 技术对气源岩热解产物中轻烃碳同位素进行测定．热解产物中大量CO₂的存在对CH4碳同位素组成的测定具有明显干扰，初始温度设为－40℃能够有效排除CO₂对δ¹³C_CH4测定的影响；另外，加大进样量（二次进样）或通过NaOH溶液吸收CO₂有助于C₂₊轻烃组分δ¹³C的测定．通过采取上述措施可以获得热解产物中 C₁~C₇轻烃的碳同位素组成，对气／源对比以及天然气成因的研究具有重要的意义．     

土壤碳酸盐是一个重要的大气CO2 汇吗?

风化碳汇概念被提出至今已有18 年(Berner, 1992). 而今, 我们可以用最新的数据对其地质含义进行重新评估. 近来, Ryskov 等人以碳同位素的分析数据为基础认为: 在过去5000 年干旱时期的成土过程中, 俄罗斯的土壤以土壤碳酸盐的形式将大气中的CO₂ 固定下来, 其中黑钙土的固碳速率为2.2 kg C m^-2 a^-1、深栗钙土为1.13 kg C m^-2 a^-1、浅栗钙土为0.86 kg C m^-2 a^-1. 然而, 他们对数据的解释却是间接而缺乏说服力的, 因此, 其观点很可能误导读者. Dart 等人则持有相反的观点, 他们的研究表明, 澳大利亚风化层碳酸盐形成并没有吸收任何额外的CO₂, 而仅是在库与库之间进行简单迁移的结果. 本文从以下两个问题对上述观点及其解释进行评述: (1) 土壤碳酸盐的成因: 硅酸盐风化和碳酸盐风化的比较; (2) 用碳同位素示踪土壤碳酸盐来源存在的问题. 得出的结论是: 土壤碳酸盐可能根本不是一个重要的大气CO₂ 汇, 也即是说, 碳酸盐风化成因的土壤碳酸盐没有吸收任何额外的CO₂; 另一方面, 由于硅酸盐风化过程相当缓慢, 其形成的土壤碳酸盐在短时间尺度内对大气CO₂ 汇的能力很弱.     

筑坝对喀斯特河流水体溶解性无机碳地球化学行为的影响

为探究筑坝对河流溶解性无机碳（DIC）地球化学行为的影响, 对乌江流域的水库及河流进行了半月1次为期1年的现场监测和取样分析. 相对于入库河流, 库区叶绿素a浓度平均提高了5.6倍, 库区表层DIC中HCO₃^-和溶解CO₂比重下降, CO₃^2-比重和DIC碳同位素值（δ¹³C_DIC）上升, 而水库下泄水中DIC各组分却表现出与库区表层相反的地球化学行为. δ¹³C_DIC变化范围为-10.2‰~2.5‰, 表明碳酸盐岩风化、光合作用及呼吸作用共同控制了δ¹³C_DIC的变化. 河流筑坝后浮游植物生物活动增强, 显著影响了原始河流DIC的地球化学行为, δ¹³C_DIC可以用来判断这种变化过程. 河流-水库水体高频率监测对于准确评估筑坝河流CO₂释放通量和明确碳循环过程中的源汇关系是非常必要的.     

结合时间相关特征改进中国区域二氧化碳卫星观测数据的地统计分析

通过卫星从空间观测全球大气二氧化碳(CO₂)浓度为全球碳循环研究提供了新的数据源. 虽然卫星可以进行高密度点观测, 但是由于云和卫星观测模式等影响, 卫星观测点数据在空间上呈不规则分布且存在大量无观测值的空白区域. 精确填补这些空白区域将有利于研究全球和区域大气CO₂浓度特征. 地统计学分析方法利用卫星观测的大气CO₂数据固有的自相关结构进行插值, 可以解决上述问题. 该分析方法包括两个方面, 通过变异函数探讨数据的相关结构和对空白区域进行最优线性估计, 即克里格插值. 过去的研究通常采用仅考虑了空间相关特征的空间地统计学方法. 然而, 这种空间地统计学方法对存在于CO₂数据中的时间相关特征并没有充分考虑.     

南塔斯曼海800 ka以来的海水表层温度与亚热带锋迁移历史

南半球中纬度西风带的迁移控制着南大洋深层水通风, 从而驱动大气CO₂浓度的变化和全球气候变化. 作为西风带直接控制的锋面, 亚热带锋面(STF)的移动反映了西风带的迁移. 通过南塔斯曼海西部ODP1170站位高分辨率的底栖有孔虫氧同位素(δ¹⁸OB)地层和海水表层温度(SST), 及其他站位温度记录和南极冰芯中古气候参数的综合研究, 重建了800 ka以来STF的迁移历史, 以及其与南大洋通风性、冰盖体积大小和大气CO₂浓度之间的关系. 南塔斯曼海域800 ka以来的SST平均值为10.2℃, 低于该海域现代年均SST(12℃). 但MIS 1的平均SST最高, 达到11.6℃, 而MIS 4的平均SST最低, 为7.8℃. 最高SST出现在MIS 5, 为14.7℃; 最低的SST出现在MIS 2, 为6.2℃. 在冰期-间冰期旋回中, STF相对于其现代的位置, 向南或北迁移超过3个纬度. 在最暖的MIS 5, STF可能向南迁移到49°S以南; 在最冷的MIS 2, STF可能向北迁移到43°S以北. 在轨道周期上, 西风带的迁移领先于冰盖体积大小变化, 但与南极大气温度同步变化. 当太阳辐射同时影响南极大气和南大洋表层海水温度时, 南大洋SST变化导致STF和西风带迁移. 而STF和西风带的迁移又控制南大洋环流和深层水通风, 从而驱动大气CO₂浓度变化. 冰盖体积变化只是大气CO₂浓度变化的积极反馈, 而不是独立的驱动力.