热导检测技术在线分析氢同位素气体

以高纯氕作载气,对热导检测技术(TCD)在线分析氢同位素气体进行了实验研究,考察了进样压力、氘丰度以及样品中HD含量对测量结果的影响.实验结果表明,TCD对氘的响应与氘的压力呈良好的线性关系;对已知氘丰度为1%～90%的氕氘混合物样品进行了测定,测量结果的误差与氕氘混合气体中的HD丰度成正比,绝对误差范围在0.000～0.025.     

吸附温度低于273 K的Pd/k柱TCAP全回流实验研究

为满足实验室规模的氢同位素分离需求,对少量氚（小于3.7×10¹³ Bq）的高效氢同位素分离方法进行了研究。采用TCAP全回流工艺,将钯/硅藻土（Pd/k）填充色谱柱（长2 m,外径6 mm）吸附H-D混合气体（D丰度为50%）的温度控制在273 K以下,经多次加热 冷却循环后,从分离柱前、后两端加热各提取15%样品气,利用低温色谱法对样品气进行氢同位素丰度分析,对色谱柱的分离性能进行评价。研究结果发现,原料气进入填充柱后（全回流之前）尾端提取气的氘丰度约为98.5%,经5个全回流循环（循环总时间为1.25 h）后,尾端提取气的氘丰度达99.9%。经15个全回流循环后,前端提取气的氘丰度由50%（原料气氘丰度）降至13.6%。通过实验数据对柱中氘分布进行了理论模拟,发现进样速率过快可能是导致前端提取气氘丰度过高的主要原因,柱中氘丰度最低点可能出现在色谱柱的中部。     

氢氘化锂氘丰度质谱分析技术研究

介绍了用低分辨 MAT-250 气体质谱计准确测定氢氘化锂样品中氘丰度的分析技术。结果表明,对不同氘丰度的气体样品,测量不确定度小于 0.2%,氘丰度测量值在±0.2%的误差范围内是可信的。     

四极质谱计测量天然水平氘氢丰度比

自制了高温铬还原制氢装置;探索了降低复合氢离子H3 对氘化氢离子HD 干扰的方法。以氘丰度为天然水平的国家一级标准水样中的两个样品作为标准,另外两个样品作为测试样品,在GAM400四极质谱计上探索了等氢分子离子H2 线性校正测量值的方法。利用双标准外标氘氢丰度比差值校准系数的方法对两个标准水样进行了测量,结果与国家标准值偏差为±0.1%,最终评估测量相对不确定度为0.8%。     

CZT探测器测量核燃料组件铀丰度实验研究

采用CZT探测器、数字谱仪、准直器等组成了1套便携式CZT探测器铀丰度测量装置。该装置可对燃料组件铀丰度进行测定,以便确定相应铀产品丰度符合规定要求。实验研究中,对几类燃料组件丰度进了测量,建立了CZT探测器测量燃料组件铀丰度的方法。现场测量结果表明,铀丰度测量结果相对偏差小于3%,方法简单可靠,装置简便,能满足核材料保障监督和核设施现场测量中的需求。     

低温精馏分离H2/HD

以天然氢为原料的第一次实验,总理论塔板数在20左右,以氘丰度为1.0×10-3的原料气进行的第二次实验,总理论塔板数为24,理论等板高度在15～20 cm.实验表明,在总理论塔板数较小时,冷凝器中氘丰度将随时间增长,再沸器中氘丰度变化实验值与理论值吻合很好,但同时观察到实验过程中液氢液位、温度等运行参数存在扰动.     

双柱周期逆流法分离氢同位素

将具有正、反氢同位素效应的2种贮氢材料Pd和LaNi_4.7Al_0.3结合，组成双分离柱，测试了原料气氘原子摩尔分数为0.5和0.1的2种混合气体的流出曲线，并进行了周期逆流方式的分离实验。实验结果表明，该分离方法具有较高的分离效率，产品气的氘原子摩尔分数一般大于0.995。改进方式后分离氘原子摩尔分数为0.1的原料气，产品气的最大氘原子摩尔分数为0.998，最大氘富集比为9.98，氘的回收率为92.5%，尾气中氢原子摩尔分数大于0.996，全分离因子大于120 000。     

氚纯化装置的研制及性能验证研究

铀是一种传统的贮氚材料,在铀粉瓶中贮存的氚会不断衰变产生氦气,导致使用时氚的纯度下降,影响标记化合物产率。本研究设计了氚纯化装置,对装置进行安装调试,并对该装置中的铀床进行活化,利用该装置测定铀吸收氘单质气体的p-t曲线及在400~550℃范围的解吸氘气体的p-t曲线。应用调试好的系统对长期存放贮氚铀粉瓶中的氚进行纯化。结果表明,设计的氚纯化装置系统密封性好,经氦质谱检漏测定值为7.8×10~(-13 )Pa·m~3/s;利用该装置测定氘的吸附饱和曲线,氘完全解吸时铀对氘的吸附量为240mL/g。验证实验回收了久置铀粉瓶中的氚为1.44×10~(13 )Bq,利用氦气体积推算出久置铀粉瓶中含氚质量百分率为53.1%。实验结果证实了系统纯化氚的可行性,可为氚标记化合物制备提供可靠的氚源。     

氚纯化装置的研制及性能验证研究

铀是一种传统的贮氚材料，在铀粉瓶中贮存的氚会不断衰变产生氦气，导致使用时氚的纯度下降，影响标记化合物产率。本研究设计了氚纯化装置，对装置进行安装调试，并对该装置中的铀床进行活化，利用该装置测定铀吸收氘单质气体的p-t曲线及在400~550 ℃范围的解吸氘气体的p-t曲线。应用调试好的系统对长期存放贮氚铀粉瓶中的氚进行纯化。结果表明，设计的氚纯化装置系统密封性好，经氦质谱检漏测定值为7.8×10^-13 Pa•m³/s；利用该装置测定氘的吸附饱和曲线，氘完全解吸时铀对氘的吸附量为240 mL/g。验证实验回收了久置铀粉瓶中的氚为1.44×10¹³ Bq，利用氦气体积推算出久置铀粉瓶中含氚质量百分率为53.1%。实验结果证实了系统纯化氚的可行性，可为氚标记化合物制备提供可靠的氚源。     

稳定同位素氘标记苏丹红I的同位素丰度和化学纯度分析

为建立高灵敏度、高选择性的食品中非法添加物的分析检测方法,采用"质量簇"计算分类方法,利用液质联用仪检测稳定同位素氘标记苏丹红Ⅰ的同位素丰度,用于同位素稀释质谱法的内标试剂。针对不同操作人员、不同仪器进行重复性和再现性实验,RSD均0.1%,重复性和再现性良好。对结果进行了F检验和t检验,结果表明,苏丹红I-D_5的同位索丰度分析方法的准确度和精密度良好。利用高效液相色谱仪,采用外标法,建立标准曲线,确立稳定同位素氘标记苏丹红I-D_5的化学纯度分析方法。结果表明,制备的稳定同位素氘标记苏丹红I-D_5可作为同位素稀释质谱法的内标物质。     

The theoretical study of the deuterium enrichment of H-D gas mixture in continuous-type thermal-diffusion columns

The separation equations for enrichment of deuterium in H-D (Hydrogen-Deuterium) gas mixture by continuous-type thermal diffusion columns were developed theoretically. The transport equation modeling treats the enriching and stripping sections separately for each component of H₂-HD-D₂ system to estimate the concentration between the bottom and top ends of the thermal diffusion column. The empirical expressions of the transport coefficients were determined with the previous experimental data (Arita et al., 1998) correlating in the exponential form in terms of operating pressure. The theoretical predictions of the degree of separation and separation factor for recovery of deuterium from H-D gas mixture are in good agreement with the experimental results.     

Higher resolution helium measuring system for deuterium plasma on EAST tokamak via normal Penning gauge

Although the deuterium and helium have almost the same mass,a Penning Optical Gas Analyzer(POGA) system on the basis of the spectroscopic method and Penning discharging has been designed on EAST,since 2014.The POGA system was developed successfully in 2015,it was the first time that EAST could detect helium partial pressure in deuterium plasma(wall conditioning and plasma operation scenario).With dedicated calibration and proper adjustment of the parameters,the minimum concentration of helium in deuterium gas can be measured as about 0.5% instead of 1% on the other tokamak devices.Moreover,the He and D_2 partial pressures are measured simultaneously.At present,the measurable range of deuterium partial pressure is 1?×?10~(-7)mbar to 1?×?10~(-5)mbar,meanwhile the range of helium is 1?×?10~(-8) mbar to 1?×?10~(-5)mbar.The measurable range can be modified by means of the adjustment of POGA system's parameters.It is possible to detect the interesting part of the gas with a time resolution of less than 5 ms(the 200 ms because of conductance of transfer pipe at present).The POGA system was routinely employed to wall conditioning and helium enrichment investigation in2015.Last but not the least,the low temperature plasma of POGA is generated by normal penning gauge Pfeiffer IKR gauge instead of Alcatel CF2 P,which has been suspended for a few years and was used for almost all the POGA systems in the world.     

多柱互联低温精馏分离H2/HD过程理论研究

在氢同位素分离中,通常采用多柱级联工艺实现微量氘或氚的浓集。文章提出了三柱级联分离H₂/HD的设计工艺和操作模式,获得了3根精馏柱的分离行为。在合适的操作模式下,三柱级联将HD浓缩了20×10×10倍,表明采用多柱级联可非常有效地浓缩微量组分。进一步研究了压力和回流比等因素对分离性能的影响。压力从0.06MPa增加到0.15MPa,脱氘率从99.79%降到99.44%。回流比从3增长到5,脱氘率从99.67%升到99.81%。     

电解-精馏级联分离H2／HD过程的理论分析

为研究电解精馏级联氢同位素分离过程的规律性，建立了电解-精馏级联的微分模型，计算了H2／HD系统的分离行为，并获得了电解和精馏过程中系统的浓集行为，即，电解池中HDO摩尔分数从2．88×10^-4增长到8．35×10^-4精馏柱再沸器中HD摩尔分数达到0．033。随时间的延长，脱氘率下降，在精馏柱上HD的摩尔分数整体抬升。进一步研究了回流比对脱氘率的影响，结果显示，回流比为3～7时，平均脱氘率可达0．9828～0．9973。实验结果表明，电解-精馏级联分离氢同位素有明显的浓集效应。     

Measurement of hydrogen isotope concentration in erbium oxide coatings

Hydrogen isotope concentrations in erbium oxide coatings fabricated by filtered arc deposition and metal–organic decomposition have been investigated using nuclear reaction analysis and secondary ion mass spectroscopy. It was found that the deuterium concentration in the coatings fabricated by filtered arc deposition was 300–500 atomic parts per million, whereas the deuterium concentration in the coating fabricated by metal–organic decomposition was approximately 2.0 × 10⁴ atomic parts per million due to hydrogen trapping by carbon impurities. Deuterium concentrations in the coatings fabricated by filtered arc deposition increased with increasing depth in accordance with the increase of grain boundary area density. An in-plane deuterium distribution of the coating by secondary ion mass spectroscopy proved segregation with a net-like structure, indicating that the deuterium diffused through the grain boundaries.     

氨气-水之间氘交换法纯化核反应堆重水

用氨气-水之间氘交换法与氨精馏法组合成的工艺流程提取核反应堆来的重水中的氕和氚,可以把重水的浓度提高到99.6％以上。这一方法比用氘-水交换法与氘精馏法组合成的工艺流程纯化核反应堆重水安全、易行。     

氢-氘体系的氘丰度质谱分析技术

介绍了用低分辨MAT253质谱计准确测量氢-氘体系中氘丰度的分析技术.通过建立实验室次级标准样品配气系统,并考虑氢同位素的灵敏度差异,测得了几何校正因子(k).对不同氘丰度的气体样品比对分析,2个独立检测的结果吻合较好.     

带自动控制功能的除氚系统

针对氚工艺尾气处理的需求和源项实际情况,根据化工原理和氚特性设计含自动控制功能除氚系统的主要部件、自动控制功能和初步性能测试,得出催化反应器、氚水吸附床等部件的结构尺寸,催化剂、干燥吸附剂的装填量等参数及控制软件界面;通过除氘和除氚实验初步测试了除氚系统的处理性能。结果表明,在循环处理模式下,1m3密闭容器中氘体积比6.0×10–4–2.8×10–2范围内时,35min内氘气浓度降低两个量级;5次对30L密闭容器内不同浓度的含氚气体处理,60min内对氚的去除效率均达到95%以上。     

低温制备气相色谱法分离氢同位素

介绍了采用低温制备气相色谱法以Al2O3装填分离柱进行氢同位素分离的装置。研究了氢同位素分离色谱柱(Al2O3分离柱)的制备和操作步骤，并对其分离效果进行了讨论。实验结果表明：经分离、净化后，氘纯度可达99．9％以上。该装置具有结构简单、操作费用低、一次性投资少等优点，在那些对氢同位素纯度要求高，用量小的部门或实验室有良好的应用前景。该装置不仅可用于氢氘分离，还可用于氘氚分离。