SiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂的制备及性能

以三聚氰胺为前驱体,采用热解法合成石墨相g-C_3N_4。将SiO_2与g-C_3N_4以不同质量比复合,采用煅烧法制备SiO_2/g-C_3N_4复合光催化剂。采用紫外—可见漫反射光谱(UVVis DRS)、光致发光光谱(PL)等对其进行表征。通过甲基橙的可见光催化降解,评价SiO_2/g-C_3N_4的可见光催化活性。当SiO_2在SiO_2/g-C_3N_4质量分数为13.0%时,SiO_2/gC_3N_4光催化活性最高,在该条件下,可见光照射2h,甲基橙的光催化脱色率达到45.8%。     

异质结光催化剂SnS_2/g-C_3N_4的光催化性能研究

以尿素为前驱体,采用热解法合成了石墨相g-C_3N_4;以SnCl_4·5H_2O和硫代乙酰胺为前驱体,采用水热法合成超薄六边形SnS_2纳米片。再将SnS_2与g-C_3N_4以不同质量比复合,采用简便的超声分散法制备了超薄的SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂。采用紫外—可见漫反射光谱(UV—VisDRS)、紫外—可见光谱(UV—Vis)等对其进行了表征。通过甲基橙的可见光催化降解,评价了SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂的可见光催化活性。当SnS_2与g-C_3N_4质量比为0.05时,SnS_2/g-C_3N_4异质结光催化剂的光催化活性最高,在该条件下,可见光照射1h,甲基橙的光催化脱色率达到48.2%。     

Ag/g-C3N4可见光催化降解磺胺甲恶唑的性能及机理

采用光还原方法成功地制备出了Ag/g-C_3N_4复合光催化剂,并考察了Ag/g-C_3N_4光催化剂在可见光下降解磺胺甲恶唑的效能、机理及各反应体系中间产物的生成情况,系统性地探究Ag/g-C_3N_4可见光降解磺胺甲恶唑的过程。实验结果表明,在g-C_3N_4中引入Ag纳米颗粒可以提高磺胺甲恶唑的降解效率。经可见光照射60 min后,Ag/g-C_3N_4-1、Ag/g-C_3N_4-3、Ag/g-C_3N_4-5、Ag/g-C_3N_4-8、Ag/g-C_3N_4-10降解磺胺甲恶唑的一级动力学常数比g-C_3N_4分别提高了1.29、1.76、3.41、4.82和7.12倍。这说明在可见光下,Ag/g-C_3N_4更适合于磺胺甲恶唑的高效降解。在Ag/g-C_3N_4可见光下降解磺胺甲恶唑的过程中,光生空穴和O2-·是主要活性物种,TP98、TP269和TP283是降解过程中的主要中间产物。其中,TP98主要由O2-·作用生成,TP269由·OH作用产生,而TP283受光生空穴的影响比较大。     

N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4/UiO-66三元复合材料的协同光催化作用

采用溶剂热法制备N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4/UiO-66三元复合材料,并分别经X射线衍射(XRD)、场发射透射电镜(FETEM)、光致发光光谱(PL)、紫外可见吸收光谱(UV-vis)、X射线光电子价带谱(XPS)等予以表征。通过罗丹明(Rh B)可见光催化降解实验研究,结果表明N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4/UiO-66三元复合材料的光催化性能明显优于单体N-K_2Ti_4O_9、gC_3N_4、UiO-66和N-K_2Ti_4O_9/g-C_3N_4二元复合材料,三元复合材料协同增强的光催化活性是由于UiO-66对Rh B吸附量大、gC_3N_4传导电子空穴能力强以及复合促进了光生电荷分离的结果。     

Al_2O_3/石墨相氮化碳光催化剂的合成及其光催化性能

以Al_2O_3和硼改性的石墨相氮化碳(g-C_3N_4B)为原料,利用表面氢氧根修饰结合超声分散的方法制备了具有不同Al_2O_3含量的一系列复合光催化剂Al_2O_3/g-C_3N_4B。通过X射线衍射、紫外—可见漫反射光谱和光致发光光谱对Al_2O_3/g-C_3N_4B进行表征,以亚甲基蓝(MB)为目标化合物,考察了Al_2O_3/g-C_3N_4B的光催化活性。结果表明:Al_2O_3/g-C_3N_4B对MB具有较好的光催化降解性能,其中Al_2O_3质量分数为40%的Al_2O_3/g-C_3N_4B光催化活性最佳。在MB光催化降解过程中,·O_2~-和h~+起了重要作用,而H_2O_2与·OH的作用可以忽略。     

磁性BiOI/Fe_3O_4的合成及光催化降解水中的双酚S

利用简单的共沉淀法在室温条件下制备了磁性空心蜂窝状的BiOI/Fe_3O_4光催化剂,采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见光漫反射谱仪(UV-vis)、N_2吸附-解析BET技术和振动磁强计(VSM)等仪器对其进行表征,并在可见光下催化降解双酚S(BPS)。结果表明,催化剂量为1.0 g·L-1、pH为9.0时,对BPS的去除率最高,可见光照90 min,BiOI/Fe_3O_4复合光催化剂对BPS的去除率可达90.6%。反应结束后,复合光催化剂在外加磁场作用下从反应体系中分离,循环实验5次后,其光催化效率仍保持在85.0%以上,表现出良好的稳定性。降解过程主要包含羟基自由基和光生空穴的氧化作用。沉淀法制备Bi OI/Fe_3O_4简单可靠,条件可控,所制备的Bi OI/Fe_3O_4具有良好的应用前景。     

硝酸改性石墨相碳化氮光催化降解偏二甲肼废水

以三聚氰胺为前驱体直接热聚合制备石墨相碳化氮(g-C_3N_4),利用浓硝酸进行刻蚀,获得硝酸改性g-C_3N_4。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱(EDS)、X射线衍射(XRD)、N_2吸附/脱附、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)进行表征,并在紫外光下进行了偏二甲肼废水降解实验。结果表明,硝酸改性后,g-C_3N_4微观形貌发生改变,比表面积明显增大。相比未改性g-C_3N_4,硝酸改性g-C_3N_4光反应100min后对偏二甲肼去除率提升了24百分点,光反应180min后对总有机碳去除率提升了13百分点。     

铁酸锰纳米球修饰石墨相氮化碳光催化活化过一硫酸盐去除双酚A

采用水热法制备了铁酸锰(MnFe_2O_4)纳米球修饰的石墨相氮化碳(g-C_3N_4)复合光催化剂(MnFe_2O_4/g-C_3N_4),并对其光催化活化过一硫酸盐(PMS)去除内分泌干扰物双酚A(BPA)的性能进行探究。考察了PMS浓度、MnFe_2O_4负载量、催化剂投加量及pH对双酚A去除的影响。XRD、SEM、TEM及FT-IR等结果证明,MnFe_2O_4纳米球已成功负载于g-C_3N_4。光催化实验结果表明,与单独g-C_3N_4相比,MnFe_2O_4/g-C_3N_4光催化活性有明显提升。同时,PMS的加入可进一步大幅提高该复合光催化剂的光催化性能。当PMS浓度为1 mmol·L~(-1)、MnFe_2O_4负载量为20%及催化剂投加量为0.5 g·L~(-1)时,复合催化剂光催化活性最佳,反应2 h后,BPA的去除率达到98%。光电化学测试结果表明,引入MnFe_2O_4后可提升g-C_3N_4光生载流子分离能力。重复性实验结果表明该复合光催化剂具备较好的稳定性。本研究可为新型高效光催化体系的开发及其在环境污染控制领域的应用提供参考。     

ZnO/TiO_2光催化剂的制备及太阳光催化降解苯酚的研究

以溶胶-凝胶法和等体积浸渍法制备了ZnO/TiO_2光催化剂(分别表示为SG-w%ZnO/TiO_2、JZ-w%ZnO/TiO_2,其中w%为ZnO占TiO_2的质量分数),采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、紫外—可见吸收光谱(UV-Vis)和扫描电子显微分析镜(SEM)-能量弥散X射线谱(EDS)表征了各光催化剂的物相结构,考查了光催化剂制备方法、ZnO掺杂量、焙烧温度、苯酚初始浓度、降解时间对太阳光催化降解苯酚活性的影响,并探讨了太阳光催化降解苯酚的反应机理。结果表明:(1)500℃下煅烧2h制备的SG-0.5%ZnO/TiO_2、JZ-0.5%ZnO/TiO_2中TiO_2均以锐钛矿相存在,ZnO掺杂有利于提高光催化剂的太阳光催化性能。(2)在太阳光照射4h、光催化剂用量为2g/L、苯酚初始质量为10 mg/L的条件下,JZ-0.5%ZnO/TiO_2对苯酚的降解率可达61%,优于商用TiO_2(P25)。     

CaF2(Tm3+)/TiO2光催化剂的制备及其对海水养殖废水中氨氮的降解研究

采用溶胶凝胶法制备了CaF_2(Tm~(3+))/TiO_2光催化剂,并用扫描电子显微镜(SEM),X射线衍射(XRD)等手段对其晶型、粒径以及形貌进行了表征。对比分析了可见光下纯TiO_2和CaF_2(Tm~(3+))/TiO_2光催化剂对模拟海水养殖废水中氨氮的降解情况。结果表明,CaF_2(Tm~(3+))/TiO_2光催化剂粒径基本在15～25nm,晶型为锐钛矿型;CaF_2(Tm~(3+))的掺杂提升了TiO_2对可见光的利用率,使光催化效率大幅提升;CaF_2(Tm~(3+))/TiO_2光催化剂对海水养殖废水中氨氮的适宜光催化降解条件为CaF_2(Tm~(3+))掺杂比10%(摩尔分数)、CaF_2(Tm~(3+))/TiO_2光催化剂投加量0.6g/L、氨氮初始质量浓度100mg/L、H2O2质量浓度0.3g/L、pH=10.0、反应时间2.0h,在此条件下,氨氮去除率可达近90%;光催化降解氨氮的最终降解产物为N_2,处理比较彻底。     

石墨相氮化碳的制备及光催化降解罗丹明B

研究了不同前驱体组合对制备光催化剂的影响,通过X-射线衍射分析、红外光谱分析、氮气吸附-脱附等温曲线、光学性质分析和紫外-可见漫反射等方法,对光催化剂性质进行表征。结果表明:以质量比为1∶1的C_2H_4N_4/CON_2H_4组合前驱体制备的光催化剂表现出结晶度好、光生载流子分离效率高、催化剂性能稳定等特点;C_2H_4N_4/CON_2H_4组合前驱体制备的g-C_3N_4光催化反应180 min后对RhB的去除率最高;通过添加异丙醇、苯醌和EDTA对光催化过程中产生的活性物质进行分析发现,超氧自由基和空穴是降解RhB的主要活性物质。     

具有可见光活性的氮掺杂TiO_2光催化剂的制备及光催化性能

采用浓氨水处理Ti(SO4)2溶液,然后经过滤、干燥、煅烧制备了一种氮掺杂TiO2光催化剂TiO2-XNX,其最佳煅烧温度为400℃。对该光催化剂的XRD谱图进行分析,结果表明,TiO2-XNX的晶型为锐钛矿相。紫外—可见吸收光谱表明,该光催化剂在可见光区具有明显的吸收。甲基橙溶液的降解实验结果表明,制备的TiO2-XNX光催化剂具有可见光(波长λ400nm)活性。     

Mn掺杂TiO_2纳米材料的制备及可见光催化降解水中腐殖酸

以钛酸正丁酯为钛源,MnSO_4为锰源,采用溶胶-凝胶法,制备Mn-TiO_2光催化剂。经扫描电镜(SEM)、X射线粉末衍射(XRD)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)等手段进行表征,同时通过对水中腐殖酸(HA)的降解实验,探讨不同煅烧温度下制备Mn-TiO_2的可见光催化性能。结果表明,在350~500℃煅烧下制备的Mn-TiO_2均为锐钛矿型,其光响应范围可不同程度拓宽到可见光区;煅烧温度是影响可见光催化活性的重要因素,过高或过低都不利,400℃煅烧制备的Mn-TiO_2催化剂可见光活性最佳;投加此催化剂1 g·L~(-1),对初始浓度5 mg·L~(-1)的HA水溶液可见光反应240min后,降解率达75.1%,且光催化反应过程符合准一级动力学,其表观速率常数为0.006 6 min~(-1)。     

可见光响应型CuO/BiVO4的光催化活性研究

采用浸渍法制备了CuO/BiVO4光催化剂,通过X射线衍射(XRD)、热重/差示扫描量热(TG/DSC)和傅立叶红外光谱(FTIR)对其进行了表征,并在可见光照射下考察了其光催化氧化亚甲基蓝(MB)的动力学特性。结果表明,Cu的掺杂并未改变BiVO4的晶型结构;Cu(NO3)2/BiVO4在热处理(30～300℃)过程中,NO3-已经完全分解,Cu最终以CuO的形式存在于CuO/BiVO4光催化剂体系中;掺杂不同量Cu的CuO/BiVO4中的Cu2+/Bi+(摩尔比)实测值与理论值相近,该系列光催化剂的合成过程具有较高的可信度;在可见光照射下,CuO/BiVO4光催化降解MB反应符合表观一级反应动力学特征;当Cu2+/Bi+为0.050时,反应动力学速率常数(k)达到最高值(0.4334h-1),此时的k比单体BiVO4作用下的提高了1.04倍;由于异质结的存在,CuO/BiVO4与单体BiVO4相比,电子和空穴的利用率大大增加,使得CuO/BiVO4的光催化活性较单体BiVO4有了大幅度提高。     

漂浮型可见光催化剂Fe-N-TiO_2/FP-CTS的制备及其对溶解性柴油的降解

以漂珠为载体,用壳聚糖对漂珠进行改性,并采用溶胶凝胶法,制备了Fe-N共掺杂改性TiO2的漂浮型可见光催化剂(Fe-N-TiO2/FP-CTS),使用X射线衍射(XRD)、紫外可见分光光谱(UV-Vis)、N2吸附-脱附(BET)和扫描电子显微镜(SEM)等分析进行表征。研究结果表明,用壳聚糖改性漂珠可以增加复合光催化剂的比表面积和孔容;相较于N-掺杂TiO2/FP复合光催化剂,Fe-N共掺杂更能促进对复合光催化剂可见光的吸收;光催化4 h后,Fe-N-TiO2/FP-CTS对溶解性柴油的降解率达到61.7%,明显优于Fe-N-TiO2/FP和N-TiO2/FP。当初始pH=5,柴油乳化剂浓度=120 mg/L时,复合光催化剂对溶解性柴油的光催化降解效果最佳。     

Fe~(3+)掺杂TiO_2/凹凸棒复合材料的光催化性能

采用酸催化的溶胶-凝胶法制备了一系列Fe3+掺杂TiO2/凹凸棒(Fe3+-TiO2/ATP)复合光催化剂材料。在可见光条件下,以亚甲基蓝(MB)溶液的光催化降解反应,评价了样品的光催化性能,研究了TiO2负载量、Fe3+掺杂量和焙烧温度对复合材料光催化性能的影响。在单因素实验的基础上,采用正交实验设计(L25(53))优化了催化剂的制备条件。光催化实验结果表明,MB在复合材料上的光催化降解反应遵循Langmuir-Hinshelwood(L-H)动力学模型。正交实验结果表明,当TiO2负载量为15%、Fe3+掺杂量为0.5%和焙烧温度为550℃时,得到的复合材料对MB的光催化降解效率最佳,测得表观反应速率常数kapp为6.09×10-3min-1,反应4 h后MB的降解率(Dt)可达75.88%,相同实验条件下与P25(1.51×10-3min-1)相比较,反应速率提高了4.03倍,降解率提高了45.05%。另外,复合材料的沉降性能优于P25,易于分离,是一类有应用前景的复合光催化剂。     

RuO2/La2O3/TiO2悬浮体系中直接耐晒黑G的光催化降解

钛酸丁酯为前驱体,采用溶胶-凝胶-浸渍法制备RuO2/La2O3/TiO2复合光催化剂,以紫外灯为光源,研究了催化剂组成、煅烧温度、溶液pH值等因素对直接耐晒黑G(DFBG)光催化降解的影响.结果表明掺杂量w(La2O3)1.39%、w(RuO2)0.12%、煅烧温度500℃(2 h)、溶液pH值7.3时,光催化活性最佳.当通气量为200 mL/min,催化剂投加量为150mg时,50 mg/L的DFBG溶液经60 min降解,其降解率近100%.DFBG的光催化降解服从Langmuir-Hinshelwood动力学模型,测得相应的动力学参数k=7.42×10-3mmol/L·min,K=19.54 L/mmol.     

磁性Fe_3O_4/Ag_3PO_4复合光催化剂催化降解染料废水中的孔雀石绿

利用离子交换法制备了可磁性分离并具有高效可见光催化活性的Fe3O4/Ag3PO4复合光催化剂,对制备的样品进行了粉末X射线衍射(XRD)表征。同时,用孔雀石绿溶液模拟染料废水,考察了孔雀石绿溶液的初始浓度、催化剂投加量及溶液初始pH值对复合光催化剂催化降解孔雀石绿效果的影响,并探讨了Fe3O4/Ag3PO4磁性复合光催化剂的回收及循环利用特性。结果表明,该复合光催化剂在可见光照射下表现出较高的催化活性;当孔雀石绿溶液浓度为5mg/L、复合催化剂投加量为200mg/L、溶液初始pH=3.0、可见光照20min时,Fe3O4/Ag3PO4复合光催化剂对孔雀石绿的去除率可达96%;反应结束后,磁性复合光催化剂在外加磁场作用下,易于从反应体系中分离,循环使用3次后,其光催化效率仍可达到60%。实验表明,制备的复合光催化剂对染料废水中孔雀石绿有较高的降解效率,并具有优良的回收利用性。     

CuO/ZnO复合光催化剂降解海水养殖废水中盐酸四环素

为降解海水养殖废水中盐酸四环素,采用沉淀法自制CuO/ZnO复合光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外—可见漫反射(UV-Vis DRS)等表征手段对其进行表征,得到CuO/ZnO复合光催化剂的粒径、外貌特征以及光吸收范围。可见光照射下,考察了CuO/ZnO复合光催化剂投加量、煅烧温度、掺杂比(ZnO和CuO摩尔比)、过氧化氢浓度、反应时间以及盐酸四环素初始浓度6项因素对光催化降解海水养殖废水中盐酸四环素的影响。通过正交试验得到CuO/ZnO复合光催化剂降解盐酸四环素的优化反应条件为:海水养殖废水中含有的盐酸四环素初始质量浓度为0.025g/L,过氧化氢质量浓度为0.5g/L,掺杂比为10∶1,煅烧温度为550℃,CuO/ZnO复合光催化剂投加量为0.15g/L,可见光下反应3.5h。在此条件下海水养殖废水中盐酸四环素的平均去除率可达93.01%。     

煅烧氛围对N-TiO2可见光催化性能的影响

以钛酸丁酯为钛源,以尿素为氮源,采用溶胶-凝胶法制备TiO_2中间体,分别在空气和氮气氛围下煅烧制得N-TiO_2光催化剂,采用XRD、TEM、BET、UV-vis DRS、FT-IR、EDS和XPS等手段进行表征,以甲基橙溶液为目标污染物考察了其可见光催化性能。结果表明:N-TiO_2(N2)较N-TiO_2(空气)具有晶粒尺寸小、可见光响应性强和有效掺氮量高等优势;可见光持续光照240 min时,N-TiO_2(N2)对甲基橙溶液的光降解率达86.2%,较N-TiO_2(空气)提高近20%;N-TiO_2对MO的可见光降解反应符合假一级动力学方程,且N-TiO_2(N2)的表观速率常数是N-TiO_2(空气)的近5倍。N-TiO_2制备过程中采用N_2氛围下煅烧处理较空气氛围更有利于N元素的有效掺入,相应地,可见光催化活性更高。