宝鸡市秋冬季大气VOCs浓度特征及其O3和SOA生成潜势

2017年10月、12月在宝鸡市城区开展了共29d的挥发性有机物（VOCs）浓度在线监测,共测出102种VOCs,分别采用最大增量反应活性（MIR）系数法和气溶胶生成系数（FAC）法估算了宝鸡市各VOCs组分的臭氧生成潜势（OFPs）和二次有机气溶胶生成潜势（SOAFPs）,筛选出生成O₃与SOA活性最大的VOCs成分.结果表明：宝鸡市秋季和冬季TVOC的浓度分别为（68.62±21.85）×10^-9和（42.44±16.62）×10^-9,总OFPs分别为185.49×10^-9和126.00×10^-9,总SOAFPs分别为3.26,0.65μg/m³.秋季VOCs中含量最多的2种组分为烷烃（21.83×10^-9）和芳香烃（13.37×10^-9）,分别占TVOC的31.82%和19.49%,乙烯、反-2-戊烯和甲苯是OFPs最大的3个成分,甲苯、间/对二甲苯和乙苯是SOAFPs最大的3个成分.而在冬季,烷烃（17.34×10^-9）和炔烃（8.81×10^-9）是VOCs中含量最多的2种组分,分别占TVOC的40.85%和20.75%,乙烯、丙烯、乙炔是OFPs最大的3个成分,甲苯、间/对二甲苯、乙苯是SOAFPs最大的3个成分.优先减少烯烃和芳香烃的排放是宝鸡市秋冬季抑制O₃和SOA的形成的有效途径.     

成都秋季大气污染过程VOCs特征及SOA生成潜势

利用在线气相色谱-质谱（GC-FID/MS）监测系统,对成都市城区秋季典型大气污染期间环境空气中的77种挥发性有机物（VOCs）进行连续监测,分析了污染前期、污染中期、污染后期VOCs的污染特征、日变化规律.结果表明,成都市城区典型污染前期VOCs体积分数为38.9×10^-9;污染中期VOCs体积分数迅速增加,比污染前期高3.7倍,达到143.4×10^-9,污染后期VOCs体积分数为35.7×10^-9.污染前期VOCs日变化不明显,污染中期、后期VOCs日变化呈双峰性,分别出现在每天车流量高峰时段.此外,利用气溶胶生成系数（FAC）评估了不同污染阶段VOCs对二次有机气溶胶（SOA）的生成潜势,污染前期、污染中期、污染后期SOA浓度值分别为1.1,3.1,1.5 μg/m³,芳香烃是SOA的主要前体物.     

北京市城区秋季O3污染过程VOCs污染特征及反应活性

为深入了解挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O₃)污染的影响,基于北京市2019年秋季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展O₃污染情况下VOCs浓度水平、组成变化和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(22.22±10.10)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的55.65%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯烃,分别占总VOCs的16.23%和8.13%.观测期间,北京市城区O₃共出现3次污染过程,O₃污染日和清洁日φ(VOCs)平均值分别为(26.22±12.52)×10^-9和(16.37±7.19)×10^-9,污染日VOCs体积分数比清洁日高60.17%.臭氧生成潜势(OFP)分析结果显示,污染日OFP为113.63μg·m^-3,比清洁日增加56.55%,OVOCs和芳香烃对OFP的贡献率分别增加6.51%和1.55%,而烯烃的贡献...     

全球和东亚地区CH4浓度时空分布特征分析

利用最新的AIRS卫星观测资料分析了2002年12月~2016年11月全球和东亚地区（70°~140°E,10°~55°N）CH₄浓度的时空变化分布特征.研究发现,2003~2016年,全球CH₄年平均浓度从1774.2×10^-9增加到1789.1×10^-9,年增长率约为1.1×10^-9/a;东亚地区CH₄年平均浓度从1811.5×10^-9增加到1841.0×10^-9,年增长率约为2.0×10^-9/a.在美国西南部、南美洲南部、澳大利亚东南部、中国青藏高原和东北地区等地上空,CH₄浓度增幅比较明显,而在北美洲的东北部上空,CH₄浓度出现负增长.北美洲东北部和俄罗斯东部等地上空CH₄浓度的变化与温度变化呈正相关;如在冬季,该地区温度与周围地区相比更低,同时CH₄浓度更低.本文利用近10a的卫星数据获得了CH₄浓度的垂直廓线,显示不同纬度带CH₄浓度均随着高度的升高逐渐减小,且高纬度地区CH₄浓度减小的最快.近年来,在低纬度地区对流层中低层CH₄浓度变化较为明显.在对流层低层（850hPa）,北半球CH₄浓度随着纬度增加逐渐变大;在南半球则随着纬度增加先减小后变大.而在平流层内,CH₄浓度在赤道处最大,且随着纬度的升高逐渐减小.此外,CH₄的浓度分布存在明显的季节变化：在北半球,大部分地区夏季CH₄浓度高于冬季（约20×10^-9~40×10^-9）,但在撒哈拉沙漠和中国新疆塔里木盆地等地区上空,冬季CH₄浓度高于夏季（约40×10^-9~60×10^?9）.在冬季,中国四川西部上空的CH₄浓度要比青藏高原上空高（约100×10^-9~120×10^-9）.     

珠三角产业重镇大气VOCs污染特征及来源解析

2019年在珠三角典型产业重镇佛山市狮山镇在线监测大气挥发性有机化合物（VOCs）,并开展大气VOCs污染特征、臭氧生成潜势（OFP）及来源贡献分析.观测期间共测得56种VOCs物种,总挥发性有机物（TVOCs）体积浓度为（39.64±30.46）×10^-9,主要组成为烷烃（56.5%）和芳香烃（30.1%）.大气VOCs在冬季和春季浓度较高.VOCs各组分呈“U”型日变化特征,污染时段的日变化幅度明显大于非污染时段.相对增量反应活性（RIR）结果表明研究区域的O₃生成处于VOCs控制区.2019年VOCs的OFP为107.40×10^-9,其中芳香烃对总OFP贡献最大（54.6%）.OFP浓度最高的10种VOCs占总OFP的80.3%,占TVOCs体积浓度的59.9%,高反应活性的VOCs物种在研究区域具有较高的大气浓度,应重点控制.正交矩阵因子分析模型（PMF）来源解析结果表明,溶剂使用源（42.4%）和机动车排放源（25.8%）是研究区域2019年大气VOCs的主要来源,其次为工业过程源（14.6%）、汽油挥发（7.9%）和天然源（1.7%）,控制上述源的VOCs排放是缓解该地区臭氧污染的有效策略.     

典型中部地区南阳市VOCs污染特征及对O3生成影响

为研究我国中部地区臭氧(O₃)污染成因和挥发性有机物(VOCs)污染特征及来源，于2022年对河南省南阳市的VOCs进行了为期一年的在线观测，并探究了其对O₃生成的影响.南阳市占地面积大、人口多，是我国中部地区典型代表城市，本研究将2022年南阳市环境空气中O₃月均浓度较高的月份(5-9月)定义为O₃污染频发月，其余月份定义为非O₃污染频发月，研究了南阳市O₃污染成因及VOCs污染特征和来源.结果表明：(1)南阳市非O₃污染频发月TVOCs (总挥发性有机物)体积分数为32.1×10^-9±13.2×10^-9，比O₃污染频发月(19.4×10^-9±5.9×10^-9)高65.5%.但O₃污染频发月的OVOCs (含氧挥发性有机物)的体积分数比非O₃污染频发月增加了5.3%，表明二次生成可...     

中国典型背景站夏季VOCs污染特征及来源解析

选取庞泉沟、神农架、武夷山和长岛4个代表性大气背景站,使用SUMMA罐采样及GC-FID/MS方法分析了4个背景站夏季环境空气中57种挥发性有机污染物浓度水平、物种组成以及日变化特征,并利用PMF模型对背景站VOCs进行来源解析和臭氧生成潜势（OFP）分析.结果表明,采样期间庞泉沟、神农架、武夷山和长岛的VOCs平均浓度分别为（23.06±8.14）×10^-9,（8.25±4.27）×10^-9,（7.95±11.31）×10^-9和（11.98±8.80）×10^-9.除庞泉沟外,背景点烷烃、芳香烃、烯烃和炔烃浓度均明显低于城市地区.背景点烷烃、芳香烃、烯烃占比与城市地区差异不显著,但背景点炔烃占比显著小于城市地区.烷烃和芳香烃的日变化呈现出白天消减,夜间累积的特点,烯烃浓度则在09：00~15：00点出现峰值.PMF源解析及成分分析结果表明,人为排放源对背景站VOCs构成和臭氧生成潜势有重要贡献.汽油挥发、溶剂及涂料使用、机动车尾气等排放源对4个背景站点的VOCs浓度贡献占比在39%~58%之间,对OFP贡献占比在35%~58%之间.燃烧源对4个背景站点的VOCs浓度贡献占比在18%~21%之间,对OFP贡献占比在约为13%..植物源对4个背景站点的VOCs浓度贡献占比在7%~17%之间,对OFP贡献占比在8%~33%之间,植物源贡献占比高于城市地区.     

唐山上空CO2和CO浓度特征的飞机探测研究

为研究唐山城市上空CO₂与CO浓度时空分布,进一步定量其碳排放,于2018年11月~2019年3月,利用运十二飞机搭载高精度温室气体分析仪和相关辅助设备,对唐山市上空（200m~4600m）CO₂与CO浓度进行飞机探测.探测期间共取得6组CO₂和CO浓度垂直廓线数据.结果表明：探测期间CO₂浓度变化范围406×10^-6~453×10^-6,CO浓度变化范围27×10^-9~1135×10^-9.夜间探测有明显的混合层存在时,CO₂与CO浓度分布在混合层内有向上聚集现象,且在混合层顶均达到最大值;白天探测无明显的混合层存在时,浓度整体随高度增加而减小.在探测期间整层的平均风力小于4级时,CO₂和CO浓度极显著相关,CO₂和CO浓度比变化范围32.2~43.9.以2019年2月23日白天的架次为案例进行分析,微风条件下空气团经过城市后,CO₂和CO浓度均有所增加,显示当日唐山是CO₂和CO的源,结合质量平衡法或大气反演模式可以进一步估算城市CO₂和CO排放量.     

超市异味VOCs成分分析及健康风险评估

超市食品容易产生异味,导致顾客产生不愉悦的嗅觉感受,这些异味的主要成分是挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs).为确定超市异味VOCs化学成分及其来源,对超市开展现场采样检测.本研究采用3种不同的VOCs采样检测方法:吸附管采样-热脱附-气相色谱/质谱法(TD-GC/MS)、气袋采样-TD-GC/MS和苏玛罐采样-气相色谱-火焰离子化检测/质谱法(GC-FID/MS),对超市室内空气中的VOCs进行采样检测比较.结果表明,苏玛罐采样法的总挥发性有机物(Total Volatile Organic Compounds,TVOC)体积分数为63.3×10^-9～86.8×10^-9,共检测出26种VOCs,主要包括卤代烃、烷烃和苯系物,但异味贡献较小,未检测出异味较大的VOCs;气袋采样法仅检测出9种VOCs,且φ(TVOC)均小于10.0×10^-9,说明气袋存在显著壁吸附效应,不适用于本次实验;吸附管采样法的检测结果显示,φ(TVOC)为79.5×10^-9～86.1...     

基于化学损耗矫正的青岛胶州市环境VOCs来源解析

臭氧已成为影响我国环境空气质量的重要污染物之一,准确解析环境臭氧及其前体物VOCs的关键源类及其贡献对于有效防控臭氧污染具有重要作用.因此,利用光化学年龄参数方法估算了青岛胶州市2021年1月1日至2月28日在线VOCs监测数据的初始浓度,矫正环境VOCs物种的光化学损耗;并利用正定矩阵因子分解(PMF)和臭氧生成潜势(OFP)模型进行了环境VOCs及其OFP来源解析研究,以期为青岛市环境臭氧污染的防控提供数据支撑.结果表明,研究期间青岛市环境ρ(TVOCs)和OFP的平均值分别为65.9μg·m^-3和176.7μg·m^-3;其中丙烷浓度(12.4μg·m^-3)和占比(18.9%)最高,而间/对-二甲苯的OFP(24.6μg·m^-3)及占比(13.9%)最高.研究期间TVOCs的初始浓度为153.1μg·m^-3,其光化学损耗率达到63.8%.烯烃是光化学损耗率(92.1%)最高的VOCs物种,其中异戊二烯的光化学损耗率达到98.6%,明显高于其它VOCs物种.基于初始浓度的来源...     

深圳市秋季VOCs空间分布特征与关键减排物种

于2019年11月6~9日开展了深圳全市11点位105种VOCs组分的离线观测,评估了深圳市不同区域的臭氧生成潜势（OFP）和二次有机气溶胶生成潜势（SOAFP）的空间分布特征.结果表明：观测期间深圳市总VOCs,总OFP和总SOAFP分别为44.3×10^-9,272.6和1.1μg/m³.从空间分布来看,VOCs,OFP与SOAFP具有相似特征,均呈现西高东低,北高南低的趋势,西北部工业区存在较多工业排放源,是削减VOCs的关键区域.从物种组成来看,体积浓度较高的物种有丙酮、二氯甲烷、乙烷;OFP较高的物种有1,3-丁二烯、甲苯、乙醛;SOAFP较高的物种有甲苯和二甲苯;且甲苯/苯比值表明溶剂排放等工业源对VOCs影响显著.从空间分布差异来看,正丁烷、甲苯和2,3-二甲基丁烷区域差异性较大.综合以上分析得出,正丁烷、异丁烷、甲苯、二甲苯和1,3-丁二烯作为化学活性较高且本地排放特征最显著的物种,是深圳市区域性O₃和PM_2.5协同防治的关键VOCs组分.     

太原市城区夏季VOCs来源及其对O3生成的贡献

采集太原市城区夏季VOCs样品并分析其浓度特征,使用参数修正法得到VOCs初始浓度,分析其来源及对O₃生成的贡献.结果显示：太原市城区总VOCs平均浓度为48.13 μg/m³,烷烃（25.52 μg/m³）为主要组分.VOCs浓度呈明显日变化特征,在日间（10：00~14：00）光化学产生O₃的关键时段浓度最低.油品挥发、机动车排放、燃煤、植物排放与液化石油气/天燃气（LPG/NG）使用源对修正后环境VOCs的贡献分别为26.89%、25.55%、21.14%、14.99%、11.44%,对O₃生成的贡献分别为21.44%、33.10%、24.07%、13.77%、7.62%.机动车为新鲜排放气团VOCs的重要来源,而油品挥发、燃煤的输送与本地积累是其他（混合、夜间与反应）气团VOCs的重要来源.机动车排放、油品挥发与燃煤为VOCs与O₃生成的重要贡献源,控制此类源排放可减少太原市城区环境VOCs浓度并有效降低O₃生成.     

牛粪燃烧实时排放挥发性有机物特征研究

在实验室模拟青海和西藏2种牛粪在民用炉具中的燃烧过程,采用稀释通道系统与质子转移飞行时间质谱（PTR-TOF-MS）在线分析牛粪燃烧排放的挥发性有机物（VOCs）,通过电子秤实时记录燃料质量的动态变化,获得牛粪燃烧排放VOCs浓度的时间序列与实时排放因子.结果表明,70g牛粪一次燃烧过程持续1100~1500s.牛粪燃烧排放VOCs浓度的时间变化趋势总体上呈单峰分布;西藏牛粪在燃烧450s左右VOCs浓度达到峰值7.92×10^-6;青海牛粪在燃烧400s左右VOCs浓度达到峰值6.01×10^-6.牛粪燃烧VOCs实时排放因子变化范围为40.74~156.88mg/g,趋势不同于VOCs浓度变化,随燃烧过程进行排放因子呈上升趋势.牛粪燃烧至3~4min左右,VOCs排放因子最低.甲醇、甲醛和乙醛3种VOCs排放因子占比最大,其中西藏牛粪燃烧3种VOCs排放占比分别为24.0%±1.9%、11.9%±1.8%和27.4%±1.4%,青海牛粪为22.0%±1.1%、13.3%±2.9%和17.7%±4.6%.本研究首次给出了牛粪燃烧VOCs实时排放因子,可为高时间分辨率排放清单建立和青藏高原地区室内空气污染的健康效应研究提供基础数据.     

沥青路面铺设VOCs排放特征及风险评估

为探究沥青路面铺设VOCs的排放特征、气味效应及毒性作用,分别对沥青路面不同铺设阶段排放的VOCs进行监测.结果显示,沥青路面铺设排放的VOCs组成以烷烃?烯烃和芳香烃为主,检出的65种VOCs浓度范围为46.69～2179μg/m3,按照铺路流程依次降低,为路面摊铺>路面压实>路面冷却>路面常温服役,其特征VOCs为...     

北京市典型城区餐饮业VOCs和PM2.5排放量估算

以北京市餐饮企业分布密度最大的西城区为案例区,通过对研究区域内餐饮企业进行实地污染物检测及排放活动水平调查,计算得到基于就餐人数、就餐时间、烹饪油用量和灶头数4种核算基准的餐饮业VOCs和PM_2.5排放因子,并利用排放因子法分别估算该区域在餐饮废气净化设备升级改造前后餐饮企业VOCs和PM_2.5年排放量.结果表明：本研究区域餐饮业废气净化设备升级改造前VOCs排放量范围为319.03~506.38t/a,改造后为92.14~109.89t/a;改造前PM_2.5排放量范围为166.55~211.09t/a,改造后为30.22~36.05t/a,排放量明显减少.餐饮业废气净化设备改造后VOCs和PM_2.5减排率分别为71%~82%和80%~86%,餐饮业废气净化设备升级改造减排效果良好.计算得到以街道为单元的餐饮源VOCs和PM_2.5排放强度范围分别为1.45~4.32t/km²和0.47~1.42t/km².通过PM_2.5实测浓度（小时值）数据分析,餐饮业废气净化设备升级改造前、后PM_2.5浓度平均减少了28.9%,最接近于用油量为核算基准的排放因子降低比例.     

APEC期间北京市PM_(2.5)时空分布与过程分析

运用Models-3/CMAQ模式系统,模拟分析了2014年11月3~11日APEC会议期间北京市PM_(2.5)污染的时空分布特征,并利用过程分析工具IPR研究了会期两次短时间污染过程(4日13:00~5日12:00和10日13:00~11日12:00)中各种大气物理化学过程对城区官园和郊区定陵两个代表性站点近地面PM_(2.5)生成的贡献.结果表明,CMAQ模型合理地再现了北京市PM_(2.5)的浓度水平和时间变化.北京地区4日和10日发生不利于污染物扩散的气象条件,导致PM_(2.5)小时浓度出现高值(分别为188,124μg/m~3),但受减排措施和冷高压的作用,PM_(2.5)高值维持时间较短.4日13:00~5日12:00,水平传输是官园和定陵站点PM_(2.5)的主要贡献者,贡献率分别为49.6%和90.9%.此次污染过程北京地区受南部污染传输影响较强.10日13:00~11日12:00,官园站点PM_(2.5)主要来自源排放在本地的积累(78.8%),定陵站点PM_(2.5)主要来自较弱的水平传输(93.9%).此次过程体现出更加明显的局地性污染特征.两次过程中,PM_(2.5)的主要去除途径均为垂直传输.     

深圳西部城区大气O3污染特征及超标成因

利用近5a深圳西部城区（大学城）大气臭氧（O₃）在线监测数据,结合深圳大学城超级站大气复合污染综合观测,获取了大气O₃演变趋势,并探究O₃超标日气象条件及其前体物的组成变化以期掌握大气O₃超标成因.结果表明,深圳大学城大气O₃日最大8h平均体积分数上升速度达1.1×10^-9/a,超标率达到6%以上.高温低湿的气象条件更容易促进大气O₃生成,高温时光化学反应强烈有利于O₃的本地生成,而低湿可能不利于O₃的湿去除从而导致污染积累.挥发性有机物（VOCs）不同组分在O₃超标日上升幅度（70%~95%）明显高于NOx（28%）,且O₃高值浓度分布在高VOCs低NOx区域,说明深圳大学城大气O₃生成主要受VOCs控制.O₃超标日的甲苯与苯比值（T/B）在夜间超过10表明可能存在大量工业排放;而含氧挥发性有机物（OVOCs）在午间（12：00~14：00）的消耗相较于非超标日高出了1倍左右,表明工业活动排放的OVOCs对白天O₃生成可能贡献显著.