活性磁铁矿的制备及其直接转化二氧化碳成炭的研究

近年来,综合利用CO_2的研究已取得了长足的进展。关于CO_2有两个问题特别引人关注:一是由于大气中CO_2引起的“温室效应”等环境问题;二是大量消耗煤炭、石油等化石燃料,导致资源缺乏问题。为了彻底解决上述问题,人们试图将CO_2作为“潜在碳资源”加以综合利用,为此必须解决CO_2的固定。CO_2的固定已被大量的研究人员使用化学的、物理的及生物的方法进行了广泛的研究。但是,有关CO_2直接分解成C的研究报道却很少见。 CO_2转化成C的研究,不仅可解决上述问题,得到有经济价值的炭黑,而且还有其特殊的应用背景。环境中CO_2含量低于0.4％时,对人的生存才是安全的,每人每天约吸入0.95kg O_2和呼出1kg CO_2。因此,及时将CO_2转化成C,已成为宇宙飞船、潜艇等具有密闭舱体系的生命保障系统的重要课题。目前,载人航天器中CO_2分解均采用Bosch法,该法是把CO_2和     

类水滑石材料的缺陷调控对光催化CO2还原产物的选择性

<正>随着人类不断消耗化石燃料等不可再生能源,产生的"温室效应"和污染等问题受到社会各界的广泛关注.光催化还原CO_2可以获得碳氢化合物,这一反应既可减排CO_2等温室气体,又可将其转化为碳氢化合物,实现资源的再利用,从而缓解能源问题,实现人工碳循环.目前,光催化还原CO_2的研究面临着转化率不高、产物多、选择     

触发和驱动第四纪冰期的机制是什么?

晚新生代地球环境演化的重要事件包括冰期气候和人类起源等,其中,冰期及其旋回问题受到广泛关注,但迄今没有被广泛接受的理论解释.地球构造活动诱发的地表风化强度和大洋环流变化,改变了大气CO_2含量和地表热量传输过程,其与地球运动轨道变化调制的太阳辐射量变化周期,包括地球轨道偏心率、黄赤夹角和岁差等,共同驱动了第四纪大冰期降临及旋回变化.其中,太阳辐射量变化起主导作用.在包括海陆配置、大气CO_2、洋流变化、岩石风化等达到临界点的背景下,太阳辐射量变化驱动着第四纪冰期气候旋回变化.在晚上新世,由于地表化学风化加强、深海沉积埋藏碳增多,使得大气中CO_2含量减少,温室气体效应减弱;加上高纬地区接受太阳辐射量降到临界值,高纬地区冰川发育并形成强大的反馈机制,北半球冰期来临并在之后发生了中更新世冰期气候转型.在上新世-更新世的古气候变化中,存在~400,100,41和23ka等周期,这是太阳辐射量变化驱动的结果;其中,大气CO_2和冰冻圈反馈起到重要的放大作用.近200年以来,人类急剧向大气中排放CO_2气体,增强了温室气体效应,可能改变冰期气候的趋向.     

EXAFS及XRD研究铁系催化剂在反应过程中的结构变化

近年来大量排放CO_2产生的温室效应、石油紧缺造成的能源危机,以及CO_2是个潜在的能源,使人们对CO_2的开发和利用产生浓厚的兴趣.CO_2加氢是解决这一问题的重要途径,70年代末至80年代初期的研究工作主要是CO_2加氢甲烷化研究,甲烷在工业上的价值不是很高,将CO_2加氢转化成更有价值的合碳化合物,合成醇、烃类甚至汽油才是期待的结果.     

二氧化碳电化学还原概述

在过去的几十年里,二氧化碳(CO_2)电化学还原技术的迅猛发展越来越引起国际国内的广泛关注。此技术可以利用太阳能、风能、潮汐能等可再生能源及核电/水电的弃电,将温室气体CO_2还原为低碳燃料和有经济价值的化学品。这一技术可以促进废弃物(气体)利用以实现能源储存与转换,变废为宝,被认为是一种绿色环保、有发展潜力的CO_2处置方法。使用的催化剂和电解质不同,CO_2电化学还原过程给出的产物也不尽相同。本文概述了CO_2电化学还原的原理以及催化剂、电解质和反应器的发展现状。     

同时检测O2和CO2的实时动态传感技术研究

氧和二氧化碳是两种与生命过程息息相关的共存气体.我们先期研究建立的微电流法,采用非水电解质在气敏微电极和硅一体化薄膜微电极器件上常温直接检测CO_2,取得了满意的结果.但是,O_2的干扰难以消除.若要连续检测O_2和CO_2,则必须分次提取两者的响应信号,以致电极结构复杂,测量费时.而且,这类按Clark电极限流原理稳态工作的电化学传感器,其响应速度不可能跟上生物呼吸过程中O_2和CO_2气体分压的动态变化频率.     

金属配位(螯合)型离子液体在二氧化碳吸收和转化中的研究进展

金属配位型离子液体(ionic liquids, ILs)是一类由金属离子与有机或无机配体通过配位作用形成的低温熔盐.其中,当金属离子与配体具有多齿配位点时,将其称为金属螯合型ILs.目前,金属配位(螯合)型ILs已经被广泛用于气体吸收和有机催化等领域,显示出了优异的性能.本文首先对近年来金属阴离子配位型ILs和金属阳离子螯合型ILs在二氧化碳(CO_2)吸收中的应用进行综述,重点讨论了金属离子、配体和阴离子种类对CO_2吸收性能的影响;其次,总结了金属阴离子配位型ILs、金属阳离子配位型ILs、金属阴阳离子配位型ILs和金属阳离子螯合型ILs催化CO_2化学转化的研究进展,分析比较了不同类型金属配位(螯合)型ILs催化CO_2与环氧、末端炔烃、炔丙醇等底物的反应性能与机理;最后,阐述了金属配位(螯合)型ILs应用于CO_2吸收与化学转化时存在的问题与面临的挑战与机遇.     

棉花叶片光合作用的光抑制和光呼吸的关系

光呼吸在光下释放CO_2,与固定CO_2的光合作用同时进行,是早已为人们所熟悉的事实,但其生理意义迄今仍不十分清楚.已有研究表明,在没有CO_2的条件下,抑制了光呼吸以后强光下叶片或叶绿体出现明显的光抑制,而其它条件不变,供给浓度接近CO_2补偿点的CO_2时,这种光抑制即可消除,因此推测在CO_2浓度为零或低于CO_2补偿点的强光条件下光呼吸对光合机构有保护作用.但是,在普通空气条件下是否如此,还未见研究报道,我们曾观察到,晴天中午强太阳光下,伴随光合作用的光抑制,田间棉花叶片的光呼吸增强.那么,在这种普通空气条件下,光呼吸是否有缓解光抑制的作用呢?我们通过观测叶片的气体交换、叶绿素荧光和无机磷含量,对这个问题进行了研究.     

碳酸脱水酶催化CO2可逆水化机制的理论研究

碳酸脱水酶(Carbonic anhydrase,CA)是一种含二价Zn的金属酶,对CO_2可逆水化这一重要过程具有极高催化活性.CA在CO_2可逆水化过程中的生理活性与催化机制是酶学、生物学和生物化学等学科关心的重要课题.CA催化CO_2可逆水化整体上包括以下4个过程:     

实验室模拟卫星热红外增温机制的研究

我们在前人关于岩石加载破裂的电磁波辐射研究基础上,把震前孕震区大范围出现CH_4,CO_2等气体浓度增加及低空大气电场异常联系起来,提出卫星热红外增温震兆的一种机制,即震前大气中CH_4,CO_2等气体浓度增加,它们在变化的电场和太阳辐射作用下引起温度升高.为此,我们在实验室中作模拟研究.     

人为排放所引起大气CO_2浓度变化的卫星遥感观测评估

人为排放是引起大气CO_2浓度升高的主要原因,由大气CO_2卫星遥感观测获取全球和区域大气CO_2浓度的变化已被认为是评估区域人为排放的有效手段之一.为了深入定量分析区域人为碳排放对大气CO_2浓度变化的贡献,本研究利用由温室气体观测卫星(GOSAT)获取的近5年(2010~2014年)大气CO_2柱浓度数据,以同纬度带高人为排放区域的中国京津冀和美国东部城市密集区为研究对象区,结合位温气象数据和人为碳排放清单数据圈定出对比背景区,通过分析比较人为排放区与背景区的CO_2浓度差值,评估人为排放对大气CO_2浓度增量变化的影响.分析结果显示,近5年中国京津冀和美国东部城市密集区的大气CO_2浓度比背景区分别显示平均1.8和2.0 ppm的升高;且冬季均高于其他季节,分别为2.4±0.6和2.8±0.8 ppm.进一步分析月变化特征时发现中国京津冀地区2014年11月亚太经合组织会议(APEC)期间大气CO_2浓度异常低于前期3.2 ppm,反映了会议期间政府实施的减排控制效果.论文研究结果表明CO_2卫星观测能够从区域大气CO_2浓度的变化定量评估人为排放的影响,作为有效手段之一辅助于区域人为排放控制效果的评估.     

探寻我国碳汇分布:从大气CO2探测入手

正二氧化碳(CO_2)是地球大气的重要组成部分,体积组分约占大气的0.04%.大气中的CO_2会产生较强的温室效应,含量过高将导致地表温度升高.自工业革命以来,人类对化石燃料的消耗,导致CO_2等温室气体被大量释放,超过了大自然的调节能力,导致残留在大气中的CO_2含量急剧上升,     

水稻幼苗固定和还原CO_2问题的初步探讨

我們結合“有机肥优越性的生理基础”的研究,进行了水稻幼苗碳素同化問題的探討,本文是关于根系对CO_2固定和还原这一部分的初步結果。 CO_2能为根系吸收,已是确知的事实。但是根系固定和还原CO_2的机制目前向不了解,可能和叶绿体一样,需要“还原物质”或高能化合物如ATP、TPNH等,即所謂“合成能力”,这些“合成能力”的来源,我們认为有可能是光通过叶绿素在叶中形成这种物质后,再以直接或間接的方式轉递到根而引起CO_2固定。     

玄武岩风化是重要的碳汇机制吗?

在全球碳循环的研究中,硅酸盐化学风化被认为是大气CO_2的一个重要汇.自1996年Gislason开展对冰岛玄武岩(硅酸盐岩的一种)风化碳汇的研究以来,玄武岩风化引起的"大气"CO_2高消耗更成为研究热点.在对相关文献进行全面系统梳理的基础上,发现玄武岩流域的所谓"大气"CO_2高消耗(碳汇)可能与下述原因有关:(1)碳通量较高的玄武岩研究区多位于热带或洋岛-岛弧地区,该区雨量充沛,河流径流量大,进而造成碳通量较大;(2)硅酸盐岩流域高的溶解无机碳(DIC)浓度并非来自硅酸盐矿物的风化,而是来自广泛分布在硅酸岩中的痕量碳酸盐矿物的快速风化,而这应该归为碳酸盐风化对岩石风化碳通量的贡献;(3)外源酸溶解痕量碳酸盐矿物,贡献HCO_3~-,但并未构成大气碳汇;(4)玄武岩流域中参与岩石风化的CO_2并非全部来自大气和土壤,其中一部分可能来自深源CO_2,而深源CO_2参与形成的DIC不仅不能归为大气碳汇,反而是碳源.由此可见玄武岩风化是否是一个重要的碳汇机制值得进一步研究厘定.     

太阳能CO_2煤气化反应器玻璃窗清洁度的数值模拟

太阳能二氧化碳煤气化拥有减少CO_2排放,清洁、节能地制取高品质高纯度气体燃料的优点.作为太阳能热化学制备清洁燃料的核心部件,旋风流反应器便于输运、液态排渣、效率高、易实现,然而直接式反应器的一个主要问题是煤颗粒会沾染反应器玻璃窗口,影响反应器效率和安全性.针对三维直接辐照旋流太阳热化学反应器,并考虑能流椭球型分布及聚光边界条件,本文采用欧拉-拉格朗日方法建立了气固两相流数学模型并耦合煤颗粒、气体的参与性介质辐射和化学反应动力学模型.与苏黎世联邦理工学院的实验结果对比验证之后,研究了CO_2进气质量流量配比和煤颗粒质量流量对石英玻璃窗表面沉积煤颗粒的影响规律.计算结果表明,保持玻璃窗口清洁主要取决于进气质量流量配比,当CO_2与煤颗粒的摩尔比在1.3～1.8的范围内,腔体、清扫玻璃和输送煤颗粒气体质量流量分别占总CO_2进气质量流量的范围为71.9%～78.2%,15.7%～20.7%和5%～10%,玻璃窗口清洁度最优.煤颗粒质量流量对石英玻璃窗表面沉积煤颗粒的影响不大,但会显著影响煤颗粒运动轨迹.     

煤层气组分的形成演化模拟实验研究

采用封闭高压高温热解实验装置，在336.8～600℃模拟温度和50MPa模拟压力及20℃/h和2℃/h升温速率条件下，对泥炭和煤岩进行了热解生气模拟实验，研究了煤层气组分的形成演化．结果表明，煤岩热解煤层气主要由烃类气体组成，其次为非烃气体，而泥炭则相反．烃类气体以甲烷(CH_4)为主，重烃气体(C_2～C_5)较少；非烃气体以二氧化碳(CO_2)为主，氢气(H_2)和硫化氢(H_2S)含量微量．温度是控制煤层气生成演化的主要因素，随着R_o值增大，热解煤层气CH_4生成量呈单向快速增加，CO_2则表现为缓慢增加趋势，C_2～C_5先增后降；泥炭与煤岩及山西组煤岩与太原组煤岩相比较，前者具有更高的煤层气生成潜力，反映了成气物质性质对煤层气组分的生成特征的影响；低温速率有利于CH_4，H_2和CO_2气体的生成以及C_2～C_5气体的裂解，说明时间对煤层气组分的生成演化具有重要的控制作用．结合研究结果，讨论了地质环境下煤层气研究的应用意义．     

土壤对全球增温的作用

土壤是二氧化碳(CO_2)、甲烷(CH_4)和一氧化二氮(N_2O) 三种温室气体的来源地之一.尽管土壤在人类出现以前就释放出这些气体,但自工业革命以来人类的活动,如森林的砍伐和垦殖加速了这些气体的释放速度.如果我们要了解温室效应并搞清对于温室效应该做些什么,我们就得知道更多关于人类活动对土壤与大气间这些气体的影响情况.     

CO2电化学还原过程中电解质研究现状及趋势

随着工业化的迅速发展,大气中CO_2含量逐步增加并造成日益严重的环境问题.合理利用CO_2并将其转变为有用的燃料或化学品,成为国际学术界和工业界共同关注的热点.电化学还原CO_2因反应条件温和、反应产物可调,且利用可再生或分布式电能,而受到研究者青睐.在CO_2电化学还原体系中,电解质为CO_2分子的传输及电化学还原提供了重要的环境,且作为导电介质,构成了闭合电路.研究表明,电解质种类、浓度和pH等均会改变电极表面反应环境的性质,影响产物的电流密度和选择性,在CO_2电化学还原过程中起到重要的作用.本文针对国内外CO_2电化学还原过程中各类电解质的研究现状及性能等进行了论述,重点总结了碱金属盐和离子液体两类电解质对电化学还原CO_2反应的电流密度、产物选择性和过电势等的影响,分析了CO_2还原生成不同产物的机理,展望了CO_2电化学还原电解质体系的研究和发展趋势.     

机器学习助力发现高效CO2电催化还原Cu-Al合金催化剂

正CO_2大量排放造成的环境变化已逐渐成为制约现代社会发展的难题.将CO_2还原为高附加值化学品(如乙烯)是解决这一问题的有效途径,具有重要的科学意义和应用前景.然而,由于CO_2是一个非常惰性的分子,高效还原难度高.实验发现金属Cu可以作为将CO_2还原为C2物种的催化剂,但是催化选择性和产率都很低,不能满足大规模工业化的要求~([1]).因此尝试对Cu改性,如形成合金,是     

二氧化碳的陆相咸水层封存取得新成果

正[本刊讯]中国科学院地质与地球物理研究所工程地质与水资源研究室庞忠和研究员与合作者以我国东部渤海湾盆地黄骅坳陷新近系馆陶组咸水层为例,研究了陆相咸水层CO_2封存的可行性及相关科学问题。该研究成果发表在Applied Geochemistry,2012,27:1821-1828。在全球气候变化的背景下,温室气体特别是CO_2的减排已成为人们关注的焦点。CO_2捕集、封存与利用(CCUS)已成为世界范围内公认的有效措施之一。可能的储库有枯竭的油气藏,不可开采煤层以及深部咸水层