乙苯催化氧化合成苯乙酮研究进展

综述了乙苯催化氧化合成苯乙酮的研究进展,介绍了杂多化合物、过渡金属络合物、金属原子簇化合物、金属卟啉化合物及分子筛催化剂对乙苯选择氧化反应的催化效果和特点。结果表明,钼钒磷杂多化合物及钴络合物是乙苯催化氧化反应的理想催化剂,具有良好的应用前景。     

合成苯乙酮绿色生产工艺研究进展

叙述了近年来使用双氧水和氧气作为清洁的氧化剂,乙苯选择性催化氧化合成苯乙酮的研究进展。重点介绍了杂多化合物、过渡金属配合物、金属卟啉及金属钛菁等催化剂的催化效果。     

Keggin结构钼钒磷杂多化合物催化氧化乙苯合成苯乙酮

合成了一系列具有Keggin结构的钼钒磷酸铵杂多化合物,并以它们作催化剂、过氧化氢为氧化剂催化乙苯氧化合成苯乙酮。研究发现,在该反应中,催化剂具有较好的催化性能,且杂多化合物的钒原子数增加,其催化氧化活性增强,在优化条件下,乙苯转化率达81.7%,苯乙酮选择性为100%。     

甘油催化氧化合成二羟基丙酮研究进展

对甘油选择性催化氧化转化为二羟基丙酮的研究进行综述,介绍了负载型催化剂在不同条件下对产物选择性和反应物转化率的影响,以及催化剂的作用机理。阐述了甘油催化氧化存在的问题以及发展前景。从均相到非均相催化,从单金属到双金属负载催化,从金属到非金属催化,甘油氧化反应的研究不断在完善。研究发现用Bi改性的Pt负载催化剂可以有效地将甘油选择性催化氧化为二羟基丙酮,在最优条件下,可获得较高的甘油转化率和二羟基丙酮选择性,但催化剂稳定性较差,有待进一步提高。杂多酸催化剂以及非金属催化剂也存在稳定性差的问题。指出改善催化剂的稳定性将是未来研究的主要方向。     

乙苯液相氧化制备苯乙酮催化剂的研究进展

苯乙酮是重要的有机合成中间体,当前主要通过乙苯直接空气氧化法合成苯乙酮的技术路线存在转化率低,副产物多等不足。利用绿色催化剂由乙苯氧化直接合成苯乙酮则具有重大的潜在经济效益、社会效益和环境效益,已成为催化与有机合成等研究领域中极具挑战性的热点课题之一。较为系统地总结了乙苯液相氧化合成苯乙酮的研究工作,首先对其反应机理进行了简述,然后着重综述了用于该反应的催化体系如过渡金属化合物、过渡金属络合物、杂多化合物、分子筛以及其他化合物等。最后,对乙苯氧化合成苯乙酮反应催化体系的研究提供了一些建议和展望。     

苯/甲苯与甲醇烷基化反应中ZSM-5分子筛改性方法的研究进展

介绍近年来苯/甲苯与甲醇烷基化反应中ZSM-5分子筛催化剂的改性方法,对两种烷基化反应在金属改性和金属氧化物改性方面进行深入研究。概述苯与甲醇烷基化反应中对酸处理与碱处理的改性方法,探讨甲苯与甲醇烷基化反应中对非金属改性和非金属与金属复合改性方法。分析反应物的转化率以及产物选择性,综述不同改性方法改性的ZSM-5分子筛催化性能特点。     

负载杂多化合物催化酯类反应研究进展

综述了杂多化合物催化剂催化酯类反应在国内外的研究和应用情况。杂多化合物由于具有准液相和超强酸性的特征,广泛用于各种酯类反应。杂多酸作为均相催化剂催化酯类反应具有很高的活性和选择性,但存在反应产物和催化剂分离问题。采用杂多酸盐及以活性炭、SiO₂、TiO₂和MCM-41等负载的杂多化合物多相催化酯类,催化剂不仅具有很高反应活性和选择性,同时易于同产物分离,克服了均相催化的缺点。     

甲苯甲醇烷基化合成对二甲苯催化剂研究进展

甲苯甲醇烷基化是新型高选择性合成对二甲苯的方法,可以解决石化行业甲苯和甲醇过剩问题,具有较高的工业开发价值。在具有B酸中心及特殊孔结构的分子筛催化下,甲苯甲醇发生苯环上亲电取代反应得到对二甲苯。甲苯甲醇烷基化催化剂主要有Y沸石催化剂、SAPO及MCM-22和ZSM-5分子筛催化剂等,研究较多的是ZSM-5分子筛催化剂。通过对ZSM-5分子筛进行金属、非金属或复合改性后,可以显著提高烷基化反应转化率和选择性。未来研究的主要目标是获得选择性高且稳定性好的催化剂。     

钯催化烯烃绿色氧化反应研究取得重要进展

过渡金属催化烯烃的选择性氧化一直是有机化学研究中的重要课题,其中烯烃的双官能团化反应是合成相应的烷基化合物最为快捷、有效的方法。近年来,金属钯催化剂在烯烃的氧化双官能化反应方面具有很好的催化效率和选择性,引起了广泛的关注,并发展了一些新型的转化反应。     

高选择性醇氧化新工艺

中国科学院大连化学物理研究所日前发现一种不含过渡金属催化的高选择性醇氧化新方法。该所科研人员利用NaNO2作为NO的等价物活化分子氧,在微酸性条件下引入助催化剂来加速反应,经过一系列氧化还原反应,成功地实现了不含过渡金属催化的高选择性的醇氧化成醛或酮的过程。     

杂多酸催化剂催化氧化脱硫研究进展

介绍了杂多酸催化剂在燃料油氧化脱硫中的应用研究进展。详细叙述了过渡金属、碱金属和稀土金属杂多酸催化剂、杂多酸季铵盐催化剂、杂多酸离子液体催化剂和以碳材料、二氧化钛、二氧化硅、高分子材料等为载体的负载型杂多酸催化剂,阐述了各种杂多酸催化剂的特点及脱硫效果,指出综合应用杂多酸催化剂特性开发活性高、耗氧少、重复使用性强的优良新型杂多酸催化剂是催化氧化深度脱硫的重要研究方向。     

Catalytic oxidation of trichloroethylene in two-component mixtures with selected volatile organic compounds

The activity of two noble metal catalysts (Pt and Pd) on metallic monolithic support and one perovskite (La_0.5Ag_0.5MnO₃) on cordierite monolith was tested in the oxidation of selected volatile organic compounds (VOCs) and trichloroethylene (TCE), oxidized alone and in two-component mixtures of TCE with a non-halogenated compound. Only over the Pt catalyst each compound in the reaction mixtures strongly enhanced TCE oxidation. Over Pd, promoting effect on TCE oxidation was observed for toluene and ethanol only. Over perovskite, each non-chlorinated compound was found to inhibit TCE oxidation. The presence of TCE was found to inhibit the oxidation of each compound added over both noble metal catalysts, but it had no influence on the oxy-derivatives oxidation over the perovskite catalyst.     

Preparation,characterization and kinetic behavior of supported copper oxide catalysts on almond shell-based activated carbon for oxidation of toluene in air

Dispersed copper oxide nano-catalysts supported on almond shell-based activated carbon were prepared for catalytic oxidation of toluene in air. The response surface methodology was used to express the catalyst removal efficiency in terms of catalyst metal loading and calcination temperature. Catalyst activity increased with both increasing calcination temperature and metal loading. Calcination temperature had a significant effect on the catalyst activity only at high metal loadings. Two different catalyst preparation methods were employed to investigate the effect of impregnation technique on the deposition–precipitation method. Well-dispersed nano catalysts with higher efficiency towards oxidation of toluene were prepared by the heterogeneous deposition–precipitation (HDP) as compared with the combined impregnation and deposition–precipitation method. The support and catalyst properties were determined by X-ray diffraction, Transmission electron microscopy, field-emission scanning electron microscope, Boehm test, Brunauer–Emmett–Teller surface area measurements, and energy-dispersive X-ray spectroscopy. Characterization analyses and reaction experiments indicated the antonym effect of impregnation method on the deposition–precipitation method for catalyst preparation. Two types of crystallite (large and small) were formed on the support as a consequence of using the combined catalyst preparation method. Kinetic models were proposed for oxidation of toluene using copper oxide catalysts prepared by the HDP method. The kinetic study indicated that an Eley–Rideal mechanism could adequately describe the kinetic behavior of toluene oxidation.     

磷钼钒酸催化甲基丙烯醛氧化反应机制及过程研究

围绕甲基丙烯醛选择性氧化制甲基丙烯酸的反应过程,利用原位红外分析装置研究了甲基丙烯醛在磷钼钒酸催化剂上的原位吸附和反应过程,发现了甲基丙烯醛在杂多酸催化剂桥氧键吸附产生的中间结构,并提出了该催化过程的反应机理。进一步获得了不同温度下反应过程的中间状态,发现钒氧物种由一级结构迁移至二级结构能有效提高催化性能。优化了催化剂预还原温度,250℃下还原3 h后催化剂活性最高。     

杂多化合物催化剂在异丁烷选择氧化中的研究进展

概述了几种生产甲基丙烯酸的工艺路线,介绍了杂多化合物催化剂催化异丁烷一步氧化制甲基丙烯酸的反应机理,综述了引入其他元素、助剂或载体及部分还原催化剂等杂多化合物催化剂的改性方面的研究进展,展望了未来杂多化合物催化剂的发展方向。     

杂多酸催化剂的组成对烷烃异构化性能影响规律分析

含固体杂多酸双功能催化剂表现出优异的催化活性,并具有催化反应条件温和、不腐蚀设备、不污染环境等优点.此外,杂多酸基催化剂具有广阔的应用前景,已成为烷烃异构化催化剂领域研究热点.该文综述了杂多酸用于轻质烷烃异构化研究进展,详细论述了负载型杂多酸的载体种类、金属活性组分种类和混合方式等对异构化性能的影响规律.分析了杂多酸基催化剂结构与异构化性能之间的构效关系.提出了今后杂多酸基异构化催化剂的研究方向.     

Catalytic (amm)oxidation of propane with molecular oxygen over complex metal oxides: Involvement of homogeneous reaction in gas phase

Partial oxidation of propane to acrolein and ammoxidafion to acrylonitrile with molecular oxygen proceed over complex metal oxide catalysts under the restricted conditions of the high partial pressures of both propane and oxygen. The selective formations of acrolein and acrylonitrile also required high reaction temperature around 500°C. Effective catalysts for the selective (amm)oxidation were mostly made up of bismuth oxide and molybdenum oxide and were further modified with another metal oxide. From the studies of the volume effect of pre-catalyst zone on the conversion and the selectivities and of the reactions in the absence of the catalyst, it is suggested that the reactions involve homogeneous reactions in the gas phase where thermally activated propane converts into propene, followed by catalytic oxidation of propene over the metal oxide surface.