全国2018~2019年秋冬季气象条件变化对PM2.5影响研究

本文基于WRF-CMAQ模型定量分析了气象条件变化对PM_2.5的影响.全国337个城市2018~2019秋冬季气象条件转差导致PM_2.5平均浓度同比上升约5.55%.24个省市气象条件同比转差，北京气象转差致使PM_2.5同比上升约3.66%.从重点区域来看，京津冀及周边“2+26”城市气象条件转差最显著，汾渭平原次之，长江三角洲（以下称长三角）基本持平，分别导致PM_2.5浓度同比上升约9.4%、8.3%、1.1%.“2+26”城市和汾渭平原气象条件在11月、1月、2月转差，10月、3月气象条件转好.长三角则10月、11月、3月气象条件转差；12月、1月、2月转好.“2+26”城市2018~2019秋冬季PM_2.5浓度同比上升主要为气象条件转差所致；汾渭平原PM_2.5同比变化较小，人为减排有效抵消了气象条件转差带来的不利影响；长三角PM_2.5浓度同比下降，与气象条件变幅小且污染排放较去年同期降低有关.     

2017年汾渭平原东部大气颗粒物污染特征分析

高度集中的煤炭产业和繁忙的交通运输使得汾渭平原成为全国污染最严重的地区之一.利用中国环境监测总站发布的大气环境监测资料,以统计的方法分析了2017年汾渭平原东部三门峡市、运城市、渭南市、洛阳市的颗粒物质量浓度演变特征,并与北京市开展对比分析.结果表明:①2017年汾渭平原东部颗粒物污染形势较为严峻,ρ（PM_2.5）年均值范围为61~75 μg/m3,高于北京市（58 μg/m3）,ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）范围为0.47~0.57,远低于北京市的0.66,说明汾渭平原东部一次颗粒物的贡献更为显著.②与北京市相比,汾渭平原东部重污染有效时数较长,在三门峡市、运城市、渭南市和洛阳市出现PM_2.5重度及以上污染过程的时数分别占全年总时数的6.56%、8.91%、9.23%和9.10%.但由于汾渭平原东部重污染期间颗粒物质量浓度较北京市低,因此造成汾渭平原东部和北京市重度及以上污染过程中颗粒物质量浓度平均值在颗粒物质量浓度年均值中占比基本相同.③汾渭平原东部颗粒物质量浓度的周变化特征与北京市有显著区别.④重污染期间,汾渭平原东部ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）的日变化特征与ρ（SO₂）相同,均呈白天高、夜间低的特征,而北京市ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）的日变化特征与ρ（SO₂）相反,呈白天低、夜间高的特征,说明汾渭平原东部特殊的能源结构、边界层动力演变和局地环流造成高架点源对重污染期间污染物质量浓度的影响较显著.研究显示,汾渭平原东部应该加强重污染期间高架点源的管控.      

汾渭平原中长期PM2.5冬季目标约束下的控制情景优化分析

为研究汾渭平原在中长期PM_2.5冬季浓度目标约束条件下的最优控制策略及成本效益,本研究基于2015-2022年PM_2.5浓度监测数据,结合国内外PM_2.5实际改善历程,利用自下而上的计算方法,提出汾渭平原“十四五”“十五五”PM_2.5年均浓度目标;针对冬季污染突出的问题,建立季节贡献率方法,设计差异化的PM_2.5冬季浓度目标;并在此基础上结合ABaCAS-OE模型,以冬季PM_2.5浓度目标为第一约束条件进行最优控制情景的模拟与费效分析.结果表明：(1)情景3(基于2019年汾渭平原PM_2.5年均浓度超标比例的分类情景,该情景中PM_2.5年均浓度下降比例以3年为周期计算得到)对PM_2.5浓度改善幅度最大,在此情景下,2030年汾渭平原区域PM_2.5年均浓度为35μg/m³,较2019年下降35.2%,2032年实现所有城市达标的目标;冬季情景3(基于...     

气象和排放变化对PM2.5污染的定量影响

基于WRF-CMAQ模型系统定量分析了气象和排放因素对全国及重点区域PM_2.5污染影响程度.从年度特征来看,与2015年相比,2016年、2017年全国空气质量明显改善,PM_2.5年均浓度分别下降7%和14%;2016年气象条件总体转好,气象因素和排放因素变化导致全国PM_2.5年均浓度下降幅度分别为4%和3%;2017年全国气象条件与2015年相比基本持平,大气污染物排放量下降是PM_2.5污染减轻的决定因素.除汾渭平原外,京津冀及周边地区"2+26"城市、长三角、成渝地区空气中的PM_2.5年均浓度持续下降;珠三角气象条件变化对PM_2.5影响较大,2017年导致PM_2.5浓度上升了29%;除汾渭平原外,其他4个重点地区的污染物排放变化导致PM_2.5年均浓度下降且2017年的下降幅度进一步加大,说明污染管控措施的环境效益明显.从季节特征来看,气象影响值的区域性差异明显.本文分析方法可用于制定空气质量目标或者评估污染控制方案的环境效果.     

汾渭平原PM2.5浓度的影响因素及空间溢出效应

基于实时监测和遥感反演数据,利用空间自相关分析和空间回归分析等方法,探讨了汾渭平原2015~2017年PM_2.5浓度时空变化规律和影响因素,揭示了各因素的空间溢出效应.结果表明：（1）2015~2017年汾渭平原PM_2.5浓度逐年上升,主要由采暖期（11月~次年3月）的快速上升引起,非采暖期（4~10月）年际变化不大.（2）PM_2.5月均浓度变化曲线呈底部宽缓的U型,采暖期PM_2.5污染明显高于非采暖期,超标天数占全年总超标天数比例由2015年的75.0%上升到2017年的83.4%.（3）2015~2017年,除铜川和三门峡外,各城市PM_2.5浓度都有不同程度的上升.咸阳至运城间的平原地区和洛阳盆地污染最严重,已形成连片的高污染区域,且区域内城乡差异小.临汾及其上游平原地区其次,但主要分布在城镇,城乡差异较大.（4）空间回归分析表明,汾渭平原PM_2.5浓度有显著的空间溢出效应.年均气温、城镇化率、能源消费指数和年均人口不仅与本地PM_2.5浓度有显著的正相关,而且会加重邻近地区PM_2.5污染.年降水量和地形起伏度则不仅与本地PM_2.5浓度有显著的负相关,而且能降低邻近地区PM_2.5浓度.风的传输作用能加重本地PM_2.5污染,植被覆盖度能消减本地PM_2.5浓度,但其间接效应都不显著.     

京津冀及周边地区采暖季PM2.5化学组分变化特征

利用京津冀及周边地区大气污染综合立体监测网,在京津冀大气污染传输通道城市（“2+26”城市）开展了PM_2.5及其化学组分长期连续观测,并对数据进行深入分析.结果表明:①2017年、2018年和2019年采暖季“2+26”城市PM_2.5浓度平均值分别为（84±62）（95±63）和（80±61）μg/m3,达到了京津冀及周边地区2019—2020年秋冬季PM_2.5平均浓度同比下降4%的目标;与PM_2.5浓度变化相似,其主要化学组分——有机物（OM）浓度最大值出现在2018年采暖季,但二次无机盐（硝酸盐、硫酸盐和铵盐）浓度呈逐年上升趋势,而元素碳、氯盐、地壳物质和微量元素浓度均呈逐年下降趋势.②OM、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、地壳物质、元素碳、氯盐和微量元素浓度空间分布存在明显差异.受污染物排放、气象条件以及地形因素的共同影响,PM_2.5及其化学组分浓度高值区主要出现在太行山传输通道城市（保定市、石家庄市、邢台市、邯郸市、安阳市和新乡市）.③不同空气质量状况下,“2+26”城市PM_2.5化学组分浓度年际变化相似,即随空气污染的加重,硝酸盐、硫酸盐和铵盐占PM_2.5的比例均上升,而OM占比下降.研究显示,采暖季“2+26”城市空气质量总体得到改善,但需进一步加强对PM_2.5中二次组分的科学管控.      

郑州市大气PM2.5中重金属的污染特征、来源及健康风险评估:基于高分辨数据

为了研究城市大气PM_2.5中重金属的污染特征和来源,于2017年的7月和10月及2018年的1月和4月,利用在线金属分析仪对郑州市大气PM_2.5中的21种元素进行在线检测,分析了重金属浓度变化;通过富集因子、主成分分析和潜在源贡献等方法对重金属进行溯源;采用环境健康风险评价模型评估其健康风险.结果表明,K、 Zn、 Mn、 Pb、 Cu、 As、 Cr和Se的浓度随污染等级的提高而增加;富集因子和主成分分析法结果表明,重金属主要来源为地壳源、混合燃烧源、工业源和机动车源;雷达特征图表明,地壳源主导的污染主要发生在春、冬两季,混合燃烧源主导的污染主要发生在冬季;Pb、 As和Ni受汾渭平原、京津冀和河南南部的传输影响较大,Cd受采样点西北部影响较大;As对成年人和儿童均有显著致癌风险,Pb和Sb对儿童存在显著非致癌风险.     

伊犁河谷核心区春季PM2.5组分特征及来源解析

为研究伊犁河谷核心区春季大气细颗粒物(PM_2.5)中无机元素、水溶性离子和碳组分特征和来源,于2021年4月20～29日在伊犁河谷核心区布设6个环境采样点,对PM_2.5中水溶性离子、无机元素和碳组分等51种化学组分进行分析,并使用化学质量平衡(CMB)模型对其来源进行解析.结果表明,采样期间ρ(PM_2.5)变化范围介于9～35μg·m^-3.Si、 Ca、 Al、 Na、 Mg、 Fe和K等地壳元素占比较高,占PM_2.5的12%,表明春季PM_2.5受到明显的扬尘源的影响.富集因子结果表明,Zn、 Ni、 Cr、 Pb、 Cu和As元素主要来源于化石燃料燃烧和机动车排放.元素组分的空间分布特征受采样点周边环境的影响,新政府片区受燃煤源的影响较大,故As浓度较高,伊宁市局和第二水厂受机动车影响较大,Sb和Sn浓度较高.PM_2.5中9种水溶性离子(WSIIs)的浓度占PM_2.5的33.2%,其中ρ(SO^2-     

常熟市秋冬季典型大气重污染过程中PM2.5及其主要化学组分分析

利用2018-11-21—12-05常熟市空气质量自动监测站点的常规参数逐时数据、细颗粒物化学组分数据及大气颗粒物激光雷达监测结果,对常熟地区秋冬季一次重污染过程中PM_2.5及其主要化学组分（水溶性离子）的污染特征进行系统分析。结果表明:11-24—12-03常熟地区出现了一次持续重污染过程,PM_2.5浓度高值主要出现于高湿、小风、低边界层的天气条件下,且PM_2.5浓度与湿度呈显著正相关,受不利扩散条件下的局地污染累积及高湿状态下颗粒物二次转化影响较大。观测期间,二次离子（NO₃-、NH₄+、SO₄2-）在水溶性离子中占比较高,尤其是污染期,占比高达97%,受二次生成影响较大;其中,NO₃-在水溶性离子中占比最高。整个分析时段,SOR与NOR均值分别为0.38与0.22,污染期间SOR与NOR均值明显升高,分别达到0.47与0.32;4个阶段内仅有污染期时段的NO₃-、SO₄2-累积增长速率大于CO,此时NO₃->SO₄2-,该阶段主要受到NO₂二次转化影响,常熟市重污染期间应着重加强工业源与移动源的管控。     

华北农村冬季细颗粒物元素组分的特征及来源

利用2018年11月21日~2019年2月8日期间的Xact元素仪观测数据,分析了华北农村地区望都站点秋冬季细颗粒物PM_2.5中的元素组分特征.结果表明,采样期间,望都站受到了严重的PM_2.5污染,PM_2.5的平均浓度为（186.6±142.0）μg/m³.PM_2.5中最主要的元素是S、Cl和K,其平均质量浓度分别为6230,8708,1780ng/m³;其次是Al、Si、Ca、Fe和Zn,其平均质量浓度在500~1000ng/m³;剩余元素的平均质量浓度均低于500ng/m³.使用Al作为参比元素计算各元素的富集系数判断来源,Si、Ca、Ti、Fe主要来自于地壳源,K、Cr、Mn、Ni、Se、Ba同时受地壳源与人为源影响,Cu、Zn、As、Ag、Cd、In、Sn、Pb主要来自于人为源;采用NMF（非负矩阵因子分解法）模型量化各种潜在排放源对本研究中PM_2.5的贡献,确认烟花爆竹源、扬尘源、机动车尾气源、燃煤/生物质燃烧源、二次源和工艺过程源是主要污染源,其贡献分别为2.6%、1.7%、6.5%、39.7、36.5%和13%.夜间燃煤/生物质燃烧源贡献与白天二次源贡献是造成PM_2.5重污染的主要成因.春节期间,烟花爆竹燃放源会造成农村地区重污染过程.Ba的富集因子适合作为烟花爆竹燃放的指征.本文研究结果可为华北农村冬季细颗粒物溯源和治理提供数据支持.     

青岛环境空气PM10和PM2.5污染特征与来源比较

年分别在青岛设6个和2个采样点采集PM₁₀和PM_2.5样品,分析二者质量浓度及颗粒物中多种无机元素、水溶性离子和碳等组分的质量浓度,以研究PM₁₀及PM_2.5的污染特征. 采用CMB-iteration模型估算法,确定一次源类及二次源类对PM₁₀和PM_2.5的贡献,利用统计学方法比较PM₁₀和PM_2.5的污染源. 结果表明:青岛大气颗粒物质量浓度季节变化显著,表现为春、冬季高,夏、秋季低;Na、Mg、Al、Si、Ca和Fe元素主要富集在PM₁₀中,SO₄2-、NO₃-、EC和OC主要富集在PM_2.5中;城市扬尘、煤烟尘、建筑水泥尘及海盐粒子等粗粒子在PM₁₀中的分担率较PM_2.5中的高,分担率分别为28.7%、17.2%、7.16%及4.47%;二次硫酸盐、二次硝酸盐、机动车尾气尘及SOC(二次有机碳)等在PM_2.5中的分担率较PM₁₀中的高,分担率分别为19.3%、8.97%、13.7%及6.07%;由PM₁₀与PM_2.5化学组分的分歧系数可见,春、秋季PM₁₀和PM_2.5化学构成存在一定差异,而冬、夏季二者的化学构成相似.      

阜新市秋冬季节PM2.5中无机元素污染特征及来源

为研究阜新市秋冬交替期间大气PM_2.5无机元素污染特征及来源,于2017年10月、12月对城区4个点位采集样品,利用ICP-MS、AFS-8900、ICP-AES测定18种元素含量,结合气象参数,分析秋、冬两季PM_2.5污染特征,运用富集因子法（EF）、主成分分析法（PCA）及聚类分析法解析PM_2.5元素污染特征及来源.结果表明,阜新城区冬季PM_2.5质量浓度（56.5μg/m³）是秋季的1.5倍,秋、冬两季PM_2.5平均质量浓度为47.5μg/m³;冬季PM_2.5与SO₂、NO₂的同源性表现强于秋季;冬季PM_2.5中V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、Pb、As、Cd、Hg、Mg、Ti 12种典型人为源标识性元素总质量百分比（8.78%）是秋季的1.45倍,表明城区冬季PM_2.5显著受到人为活动影响.富集因子分析显示EF值大于100的元素为Cd、Hg、Zn,冬季EF（Cd）高达532.34,可能与城南3km公里处露天矿坑大量残煤自燃排烟有关;冬季EF（Cr）比秋天增高了7.9倍.源解析结果表明,燃煤与工业烟尘、机动车尾气、生物质燃烧及土壤风沙扬尘是阜新PM_2.5无机元素的主要来源.秋季表现出明显的来源复合性,第一主因子解释了变量总方差的77.013%,聚类分析第1类包含了Cd、Hg、Mn、Ni、As、V、Cr、Cu、Pb、Zn、Ti和Mg 12种元素;冬季则表现出明显的来源广泛性,表明冬季PM_2.5来源相对复杂,应强化冬季PM_2.5污染综合防治与管控.     

十堰市城区冬季PM2.5污染特征与来源解析

为探讨内陆山区城市湖北省十堰市冬季PM_2.5污染特征及来源构成,于2016年1月12日—2月4日在4个采样点位同步采集PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳的质量浓度.并采集了十堰市主城区城市扬尘、裸露山体尘、建筑水泥尘、燃煤源、机动车尾气、工业源及餐饮油烟源等7类污染源,初步建立十堰市本地的污染源成分谱库,利用统计学方法研究冬季PM_2.5的污染特征,并采用CMB受体模型及“二重源解析技术”分析其来源构成.结果表明:冬季采样期间,十堰市ρ（PM_2.5）平均值达到110.65 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准24 h浓度限值,并且随空气RH（相对湿度）增加污染加重.城区3个采样点PM_2.5化学组成及特征的空间差异不明显.PM_2.5中ρ（TC）最高,其次是ρ（NO₃-）和ρ（SO₄2-）,与二次反应、机动车尾气、煤燃烧等密切相关.ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.22,说明机动车尾气的影响较大.二次粒子、燃煤源和机动车尾气是十堰市城区冬季大气PM_2.5的主要来源,贡献率分别为51.2%、10.9%和10.1%.研究显示,十堰市城区冬季ρ（PM_2.5）超过GB 3095—2012二级标准,PM_2.5的污染控制应以二次粒子、燃煤和机动车为主,采取多源控制原则.      

基于在线监测的南京仙林PM2.5组分特征与来源解析

为了研究南京市PM_2.5的污染特征及来源贡献,于2018年3月至2019年2月在南京仙林地区进行PM_2.5组分的在线监测,运用PMF和CMB受体模型,开展PM_2.5的来源解析.结果表明,观测期间南京市PM_2.5平均质量浓度为54.3μg/m³,其中冬季平均浓度76.4μg/m³.PM_2.5的主要组分为NO₃^-（21.3%~30.8%）、SO₄^2-（18.9%~23.5%）、NH₄⁺（14.3%~16.2%）.从全年平均来看,PMF模型得到的PM_2.5解析结果为：二次无机气溶胶（54.9%）、燃煤源（17.4%）、二次有机气溶胶（7.4%）、机动车排放源（7.1%）、工业源（4.9%）、扬尘源（4.8%）、其他源（3.4%）;CMB模型得到的PM_2.5解析结果为：硝酸盐（33.0%）、硫酸盐（24.0%）、燃煤源（16.4%）、机动车排放源（8.4%）、二次有机气溶胶（7.1%）、扬尘源（5.7%）、其他源（2.9%）、工业源（2.4%）.不同季节PM_2.5来源有所差异,夏冬季二次无机气溶胶占比大于春秋季,春冬季燃煤占比最大,二次有机气溶胶在秋季占比最大.结合2017年南京市大气污染源排放清单,对二次气溶胶贡献进行再解析,得到南京仙林地区PM_2.5主要贡献来自燃煤源（PMF：34.14%,CMB：33.82%）,机动车排放源（PMF：27.33%,CMB：29.33%）以及工业源（PMF：26.76%,CMB：24.77%）.可见,影响南京仙林地区PM_2.5的污染源主要来自燃煤源、机动车排放源和工业源,基于在线组分监测、利用PMF和CMB模型得到的PM_2.5源解析结果具有较好的一致性.     

南昌市大气颗粒物污染特征及PM2.5来源解析

为探讨2013年南昌市大气颗粒物的污染特征及分布状况,收集南昌市9个大气监测站点实时发布的PM₁₀和PM_2.5数据,分析了ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）和ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）的变化规律及其与气态污染物的相关性,并结合污染严重的秋季时段,采用PCA-MLR（主成分分析-多元线性回归）模型对大气PM_2.5中化学组分来源进行解析.结果表明:①ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）的年均值分别为（115.4±39.1）（69.1±26.8）μg/m3,均超过GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值,ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）的最高值分别出现在石化、省外办监测站点,最低值出现在林科所监测站点.ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）季节性变化特征明显,呈冬季>春、秋两季>夏季的趋势,全年ρ（PM₁₀）超标天数占比为25.48%,ρ（PM_2.5）超标天数占比为36.71%,各季度ρ（PM_2.5）超标天数占比均高于ρ（PM₁₀）.②受人为活动和边界层高度的影响,ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）日变化呈双峰双谷形态,一个波峰出现在08:00-10:00,另一个波峰出现在20:00-22:00,并且晚间小时峰值高于早间,最低值出现在15:00.③ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）年均值为60.3%,在冬季最高达65.1%,相关性分析发现ρ（PM₁₀）与ρ（PM_2.5）存在较显著的线性关系,表明二者具有同源性.④ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）均与ρ（SO₂）、ρ（NO₂）、ρ（CO）呈显著正相关,并且冬季相关性高于夏、秋两季;而ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）均与ρ（O₃）全年呈显著负相关,并且夏、秋两季相关性高于冬季,说明气态污染物的二次转化对ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）有较大影响.⑤南昌市秋季PM_2.5的最大污染源为道路扬尘/机动车尾气混合污染源,其次分别为施工扬尘源、燃煤源、冶炼尘/生物质燃烧混合污染源,各污染源对PM_2.5的贡献率分别为40.9%、35.8%、12.4%、10.9%.研究显示,南昌市PM_2.5的污染程度较PM₁₀严重,PM_2.5已成为南昌市大气颗粒物污染的主要组分,PM_2.5主要来源为城市扬尘和机动车尾气.      

2019年秋冬季京津冀与周边地区污染传输特征分析

本研究结合大气环境观测数据,应用潜在源分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),以及基于WRF-CMAQ模式的传输矩阵和传输通量计算方法,研究分析了2019年秋冬季京津冀典型城市的大气污染特征与成因,量化评估了京津冀地区与周边省份之间的PM_2.5传输贡献.结果表明,京津冀地区冬季较秋季污染严重,且重污染时段PM_2.5浓度均与相对湿度呈显著的正相关,和风速呈显著的负相关;京津冀典型城市北京、天津和石家庄的潜在源区主要分布在京津冀本地、山西、内蒙古中部地区和山东地区,这与CWT结果基本吻合.京津冀各省域的PM_2.5以本地排放贡献为主,北京、天津和河北的本地贡献率范围为54.33%~66.01%,京津冀受区域外传输的贡献率范围为0.11%~26.54%.传输通量结果表明,冬季PM_2.5的传输主要受高空西北气流的作用,尤其清洁天气,高风速驱动清洁气团流入;秋季则主要受低空东南气流作用;传输通量呈现出显著的垂直分布特征,高空区域传输作用更为活跃,传输通量的流入/流出以及垂直分布与污染级别和RH呈现非线性响应关系,主导风向变化导致重污染前的传输效应明显大于重污染期间,高湿环境的传输效应明显小于低湿环境.     

基于熵权法的汾渭平原城市空气质量模糊综合评价

为了促进科学减排、精准防治大气污染,选取PM_2.5、PM₁₀、SO₂、CO、NO₂、O₃作为评价因子,通过熵权法建立污染因子权重集,以扩展后的环境空气质量标准为基础,通过计算各评价因子的隶属度,对汾渭平原11个城市不同季节的环境空气质量进行模糊综合评价,得出各城市的大气污染水平及季节变化特征。结果表明:该地区各城市空气质量受季节影响变化大,春、夏、秋季空气质量明显优于冬季,PM_2.5、PM₁₀、SO₂、O₃为主要污染物,评价结果可客观全面地反映该地区不同季节环境空气质量状况。