LaFeXAl12-XO19催化剂制备及其对甲烷催化燃烧活性的研究

用共沉淀法制备Fe做为活性组分的一系列六铝酸盐催化剂LaFeXAl12-XO19,通过BET、XPS、XRD等实验技术,对催化剂的结构和性质进行了考察。主要考察了Fe的取代量对催化剂结构以及对甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明：催化剂在1200℃焙烧后可以形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性,铁离子的取代量对于催化剂的特性有较大的影响。由于铁的加入催化剂的活性得到明显提高,其中以LaFeXAl12-XO19催化剂的活性最好。     

Mn掺杂对LaFeMn_xAl_(11-x)O_(19)结构及其催化甲烷燃烧的影响

采用溶胶-凝胶法制备了同时掺杂Fe和Mn系列的六铝酸盐催化剂LaFeMnxAl11-xO19(x=0,0.5,1,2,3,4,5),通过X射线衍射、BET比表面积测定、扫描电子显微镜、X射线光电子能谱和程序升温还原技术对催化剂的结构进行了表征,考察了Mn掺杂量对催化剂结构及甲烷催化燃烧活性的影响。实验结果表明,LaFeMnxAl11-xO19催化剂在1 200℃焙烧后可形成完整的六铝酸盐晶型,同时具有较高的催化性能和高温稳定性。当Fe含量不变时,Mn掺杂量对催化剂的活性有较大的影响,掺杂Mn使催化剂的活性明显提高,但掺杂过量Mn后催化剂的活性又有所降低。其中LaFeMnAl10O19催化剂具有较大的比表面积(16.3m2/g)和较高的催化活性,起燃温度T10为497℃,完全转化温度为T90为701℃。     

甲烷燃烧六铝酸盐LaCu_xAl_(12-x)O_(19-δ)催化剂的制备及其性能研究

采用溶胶-凝胶法制备了系列金属铜取代六铝酸盐LaCuxAl12-xO19-δ催化剂,用XRD、BET、SEM、TEM等手段对其结构和性能进行了表征,并考察了其催化甲烷燃烧反应性能。结果表明,Cu取代六铝酸盐LaCuxAl12-xO19-δ对甲烷燃烧具有很高的催化活性和稳定性,活性最好的催化剂为LaCu2.0Al10.0O19-δ,其催化甲烷燃烧的起燃(T10%)温度仅为410℃。     

反应条件下的水蒸气处理对复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧的影响

对水热法制备的LaMnAl11O19-α（LMA）催化剂和微乳液法制备的Ce0.5Ba0.5MnAl11O19-α（CBMA）催化剂进行了100h的甲烷催化燃烧活性试验,考察了反应条件下的水蒸气处理对催化剂的结构和甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明：反应条件下的水蒸气处理促进了水热法制备的LMA催化剂中的六铝酸盐相晶粒长大,比表面积降低,从而引起活性下降。对微乳液法制备的CBMA催化剂,反应条件下的水蒸气处理使得催化剂中的γ-Al2O3转化为α-Al2O3从而引起比表面积的大幅度降低,但催化活性没有出现明显变化,仍保持着较高的甲烷燃烧活性。     

六铝酸盐CaMAl_(11)O_(19-δ)催化二氧化碳重整甲烷制合成气反应研究

通过过渡金属M(M=Fe、Co、Ni、Mn和Cu)的晶格取代作用,制备了一系列具有磁铅石结构的六铝酸盐复合金属氧化物催化剂CaMAl11O19-δ,并通过XRD、XPS和TPR等技术对催化剂的结构和性质进行了表征。结果表明,这类物质的还原性和催化活性与六铝酸盐的晶体结构和晶格中过渡金属性质密切相关。其中Ni取代六铝酸盐CaNiAl11O19-δ表现出较高催化活性和稳定性,在780℃反应2h,CH4和CO2转化率分别达93.4%和91.2%,没有发现活性组分烧结和催化剂失活,其它过渡金属取代催化剂活性均低于CaNiAl11O19-δ,过渡金属活性顺序为Ni>>Co>Fe>Mn>Cu。     

金属螯合凝胶法制备六铝酸盐催化剂的研究及其甲烷燃烧活性的研究

利用金属螯合凝胶法分别采用柠檬酸、蔗糖、纤维素和葡萄糖做为螯合剂制备六铝酸盐复合氧化物LaMnAl11o19,通过XRD、BET、XPS技术考察了不同螯合剂对催化剂结构及反应性能的影响。结果表明用金属螯合凝胶法制备催化剂经过1200cI=灼烧可以形成完整的六铝酸盐晶相,其中用蔗糖做螯合剂所制备的催化剂LaMnAl11o19,在甲烷燃烧过程中具有较高的催化活性。该催化剂在800℃下进行100h稳定性试验,催化活性仍能够保持稳定。     

甲烷催化燃烧整体型催化剂研究进展

甲烷催化燃烧是一种高效率、低污染的能源利用和废气处理技术。该反应在高温、高空速下进行,对催化剂的结构和性质有特殊要求。整体型催化剂因压降低、催化效率高、机械强度和热稳定性好等特点,在甲烷催化燃烧反应中得到广泛应用。本文对贵金属、钙钛矿、六铝酸盐、金属复合氧化物四类整体型催化剂在甲烷催化燃烧中的应用进行了评述,包括各自优缺点、制备方法、最新进展等。最后,对该领域目前存在的问题和未来的研究方向进行了讨论。     

共沉淀法制备LaMnAl11 O19-δ催化剂及其甲烷燃烧催化活性的研究

以甲烷催化燃烧为目标反应,分别采用了碳酸铵和氨水为沉淀剂的共沉淀法制备了Mn取代的镧六铝酸盐催化剂。在不同的焙烧温度下通过物相分析,确定了最佳焙烧温度。用BET、XRD进行了物性表征,研究了沉淀剂的种类和沉淀温度对所制备催化剂的化学结构及甲烷催化燃烧活性的影响,最后考察了不同碳酸铵加入量下所得催化剂性能。结果表明：在1200℃左右焙烧4h可以形成完整的六铝酸盐晶型。氨水做沉淀剂在不同温度下所制备的催化剂从比表面积和活性上来看均不如碳酸铵所得催化剂。当沉淀温度为90℃、n（碳酸铵）／n（M^2＋）（其中M^2＋为带两个正电荷的金属离子）1．5时,所得催化剂的活性最高,起燃温度Tm为471℃,完全转化温度T90%为662℃。     

六铝酸盐型天然气燃烧催化剂研究进展

催化燃烧具有环保、高效、节能等诸多优点,是一种环境友好的能源利用方式.介绍了六铝酸盐的晶体结构及高温特性,综述了六铝酸盐型天然气燃烧催化剂的体系分类和目前常用的制备方法,尤其是反相微乳液法和超临界干燥技术在六铝酸盐制备中的应用.     

催化燃烧催化剂的研究进展

催化燃烧可在提高能源利用效率和控制有害气体的排放方面扮演重要角色。用于催化燃烧的催化剂主要有3种,其中贵金属催化剂性能优异但成本较高,而钙钛矿型催化剂和六铝酸盐系列催化剂价格较低,同时有很好的高温催化活性,因而更具吸引力。本文主要是对催化燃烧催化剂的种类、制备方法和性能进行了综述。     

六铝酸盐SrMAl_(11)O_(19-δ)催化剂上CO_2重整甲烷制合成气反应研究

制备了一系列六铝酸盐 Sr MAl11O19δ催化剂。并通过 XRD、XPS、TPR和 TGA等实验技术对催化剂的结构和性能进行了表征。结果表明 ,这类物质的还原性和对二氧化碳重整甲烷制合成气反应催化活性与其结构和晶格中过渡金属 M的性质密切相关。在 780℃反应 2 h,六铝酸盐 Sr Ni Al11O19δ表现出最高的催化活性和稳定性 ,CH4 和 CO2 转化率分别保持在 95 .0 %和 93 .4%以上 ,其它过渡金属 M取代六铝酸盐活性均低于Sr Ni Al11O19δ的活性。六铝酸盐晶格中过渡金属的活性顺序为 Ni Co>Fe>Mn>Cu。     

沉淀剂对甲烷在Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2催化剂上催化燃烧反应的影响

分别以NH3·H2O和(NH4)2CO3溶液或两者的混合溶液为沉淀剂制备了Ce0.9Fe0.1O2催化剂,采用X射线衍射、N2吸附-脱附和氢程序升温还原等方法对Ce0.9Fe0.1O2催化剂进行了表征,并考察了Ce0.9Fe0.1O2催化剂对甲烷催化燃烧反应的催化活性。实验结果表明,不同沉淀剂对Ce0.9Fe0.1O2催化剂的甲烷催化燃烧活性、表面性能和还原能力等均有显著影响。以(NH4)2CO3与NH3·H2O的混合溶液为沉淀剂制备的Ce0.9Fe0.1O2催化剂具有较大的比表面积和孔径、较小的粒径和较好的甲烷催化燃烧活性,甲烷的起燃温度和完全转化温度分别为397℃和543℃。催化剂的活性与其比表面积密切相关。     

反相微乳法制备二甲醚燃烧催化剂LaMAl11O19-δ的研究

在正庚烷、曲拉通、正辛醇和水按一定比例组成的反相微乳体系中制备了六铝酸盐LaMAl11O19-δ（M=Ni、Cu、Co、Mn和Fe）,并采用XRD对该催化剂的晶相进行分析,考察不同焙烧时间和引入不同金属离子对催化剂晶相结构和热稳定性的影响。结果表明,La作为镜面离子的六铝酸盐催化剂LaMAl11O19-δ的最佳焙烧条件是1050℃焙烧4h,Mn和Fe作为活性组分掺入的六铝酸盐具有较好的热稳定性。进一步考察催化剂LaMAl11O19-δ对二甲醚催化燃烧反应。结果表明,催化剂LaMAl11O19-δ产生了催化活性,使二甲醚起燃温度和完全燃烧转化温度均比没加催化剂时降低,起燃温度为170℃,430℃时有90％的燃烧转化率。研究还对反相微乳液的回收利用进行了初步探讨,在回收的反相微乳液中制备的催化剂依然有较好的热稳定性和催化活性。     

反相微乳法制备二甲醚燃烧催化剂LaMAl11O19-δ的研究

在正庚烷、曲拉通、正辛醇和水按一定比例组成的反相微乳体系中制备了六铝酸盐LaMAl11 O19-δ(M=Ni、Cu、Co、Mn和Fe),并采用XRD对该催化剂的晶相进行分析,考察不同焙烧时间和引入不同金属离子对催化剂晶相结构和热稳定性的影响.结果表明,La作为镜面离子的六铝酸盐催化剂LaMAl11 O19-δ的最佳焙烧条件是1 050℃焙烧4 h,Mn和Fe作为活性组分掺入的六铝酸盐具有较好的热稳定性.进一步考察催化剂LaMAl11 O19-δ对二甲醚催化燃烧反应.结果表明,催化剂LaMAl11 O19-δ产生了催化活性,使二甲醚起燃温度和完全燃烧转化温度均比没加催化剂时降低,起燃温度为170℃,430℃时有90%的燃烧转化率.研究还对反相微乳液的回收利用进行了初步探讨,在回收的反相微乳液中制备的催化剂依然有较好的热稳定性和催化活性.     

Pd-Ce/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷催化燃烧性能的研究

采用浸渍法制备了Pd-Ce/γ-Al2O3催化剂,并对其进行了透射电镜(TEM),X-射线衍射(XRD)和X-光电子能谱(XPS)表征。此催化剂的甲烷燃烧活性评价结果表明,还原处理大大提高了催化剂活性;Ce的添加有利于CH4的燃烧反应。活性组分在载体γ-Al2O3上呈高分散状态,添加Ce后生成钙钛矿类化合物能够提高催化剂的活性。     

天然气催化燃烧催化剂的研究进展(上)

综述了近年来国内外甲烷燃烧催化剂的研究进展,包括Al2O3负载Pd、有序介孔硅负载Pd、铈基固溶体负载Pd、过渡金属氧化物负载Pd和其他载体负载Pd,负载型Pt、Au和多组分贵金属,非贵金属氧化物,钙钛矿型氧化物,类钙钛矿型氧化物,尖晶石型氧化物,烧绿石型氧化物以及六铝酸盐催化剂。讨论了这些催化剂对甲烷燃烧的活性、水热稳定性和抗硫性能,展望了研发新型高性能甲烷燃烧催化剂的未来发展趋势。     

天然气催化燃烧催化剂的研究进展(下)

综述了近年来国内外甲烷燃烧催化剂的研究进展,包括Al2O3负载Pd、有序介孔硅负载Pd、铈基固溶体负载Pd、过渡金属氧化物负载Pd和其他载体负载Pd,负载型Pt、Au和多组分贵金属,非贵金属氧化物,钙钛矿型氧化物,类钙钛矿型氧化物,尖晶石型氧化物,烧绿石型氧化物以及六铝酸盐催化剂。讨论了这些催化剂对甲烷燃烧的活性、水热稳定性和抗硫性能,展望了研发新型高性能甲烷燃烧催化剂的未来发展趋势。     

非贵金属氧化物甲烷催化燃烧催化剂的研究进展

非贵金属类催化剂因其低廉的价格和较高的热稳定性在催化甲烷燃烧领域受到广泛关注,但较差的低温活性限制了其发展.为了解决此问题,对非贵金属催化剂的种类、特点及研究进展进行了概括,并对其日后的研究方向进行了展望,以期通过开发新的载体和制备方法来提高其活性,为今后设计和合成更高效的催化剂提供新的研究思路.     

基于工业化应用视角的低浓度甲烷催化燃烧催化剂研究进展

甲烷是具有快速增温效应的短寿命强势温室气体,我国以井工开采为主的煤矿开采方式使煤矿甲烷成为我国能源活动甲烷排放的最主要来源,但目前针对低浓度甲烷仍没有高效的利用方式。甲烷催化燃烧可在较低温度下将甲烷完全转化为二氧化碳,是一种高效、环保的利用方式,有利于减少资源能源浪费,兼具环境、安全和能源效益。甲烷分子具有较高的结构稳定性,尤其是低浓度甲烷在温和条件下催化燃烧更具挑战性。基于工业应用视角,围绕实际工况条件对催化剂的要求,重点从催化剂的活性、热稳定性、机械稳定性和抗毒稳定性等4个方面的研究进展进行综述,分析甲烷催化燃烧催化剂应用面临的难点及未来发展趋势,旨在为开发适用于工业化应用的乏风瓦斯甲烷催化燃烧催化剂研究提供参考借鉴。     

整体式甲烷燃烧催化剂的活性研究

研究了以Co、Cr、Mn、Fe和Ni的单一或混合氧化物为活性组分的整体式催化剂在甲烷燃烧反应中的活性。整体式催化剂直径为 10mm ,长 15mm ,测试温度范围为 30 0 - 70 0℃。结果显示 ,单一氧化物中Co、Cr和Mn的活性较好 ,Fe和Ni的活性较差 ;混合氧化物催化剂均表现出较高的活性 ,但以含Co、Cr、Mn的 3组分混合氧化物催化剂为更佳。同时考察了空速、烷氧比、稀释气、温度等因素对甲烷燃烧反应的影响。在烷氧比为 1:4,稀释气含量约为 6 0 % ,反应温度 6 5 0℃ ,大空速下甲烷转化率较高。