Au纳米粒子混合“肠状”Pd纳米线的Au-Pd/C催化剂的制备与表征

用化学还原法制备Au-Pd双金属混合纳米胶体溶液,然后负载在活性炭上获得Au-Pd/C催化剂,利用TEM表征了纳米粒子负载前后的尺寸与形态,并用XPS技术表征了纳米Au-Pd/C催化剂上Au、Pd的表面化学状态,讨论了胶体溶液混合前后所得到的催化剂上Au、Pd的结合能变化。结果得到了Au混合“肠状”Pd纳米线的Au-Pd/C催化剂,两者结合产生的协同催化效应同时降低了Au和Pd的结合能。     

光照条件下亚甲基蓝改性的MWCNTs负载纳米Au对甲醇的电催化

将紫外光照射条件下亚甲基蓝功能化的多壁碳纳米管(f1-MWCNTs)作为Au纳米粒子的载体,Au纳米粒子通过光化学还原法制备获得后,负载于f1-MWCNTs表面。傅立叶变换红外吸收光谱(FTIR)表明,f1-MWCNTs表面存在C—N基团和N—H基团,为Au纳米粒子的负载提供了活性位点。透射电镜(TEM)和X射线衍射谱(XRD)表明,Au纳米粒子粒径约4.5nm左右,具有面心立方晶体结构,Au纳米粒子在f1-MWCNTs表面分散性良好。电化学实验结果表明,光照条件下改性碳纳米管所制备的催化剂(Au/f1-MWCNTs)对甲醇具有优异的催化性能,其质量电流密度是未经光照改性的碳纳米管负载Au纳米粒子催化剂(Au/f0-MWCNTs)的1.56倍。     

单分散Fe3O4@SiO2/Au复合纳米颗粒的制备

制备了尺寸为30nm,具有磁响应的单分散Fe3O4@SiO2/Au核壳纳米颗粒,并研究其光学性质。首先利用热分解法制备油酸修饰的Fe3O4纳米粒子,再用反相微乳法制备Fe3O4@SiO2纳米粒子,最后利用表面修饰的氨基还原性,获得Fe3O4@SiO2/Au核壳复合纳米颗粒。分别用TEM、XRD、Zeta电位与粒度分析仪对产物形貌、结构、表面电位和粒径分布进行表征,用紫外-可见分光光度计对光学性质进行了测试。     

纳米锐钛矿TiO_2及负载金催化剂的制备与催化性能

通过简单的水解-沉淀法制备了纳米TiO2,考察了反应条件对其粒径和晶型的影响。结果表明制备小粒径锐钛矿TiO2的有利条件为:倒加法;Ti(OBu)4与C2H5OH、H2O与C2H5OH和Ti(OBu)4与H2O的体积比分别为1/3、1/4和1/1;pH=7和400℃焙烧。沉积-沉淀法制备的Au/TiO2催化剂催化CO氧化结果表明,催化剂的活性受焙烧温度影响很大,200℃焙烧的催化剂具有最好的催化活性。     

纳米碳纤维的低温制备——催化剂粒子尺寸的影响

以采用电阻加热法制备的纳米铜粒子为催化剂,在低温下催化乙炔制备了纳米碳纤维。所制备的纳米碳纤维具有螺旋型和直线型两种形貌。采用透射电子显微镜(TEM)和扫描电子显微镜(SEM)对纳米碳纤维进行了表征。纳米铜催化剂粒子在催化纤维的生长过程中,经历了一个重要的形状变化过程。催化剂粒子尺寸对所制备的纳米碳纤维的形貌有很大的影响。通常有两根螺旋纳米碳纤维以对称模式在单个粒径小于50nm的催化剂粒子上生长,它们的旋向相反,但是具有相同的螺旋直径、螺旋长度、螺旋缠绕程度和纤维直径。较大尺寸的催化剂粒子易生长直线型纳米碳纤维。     

Au修饰SnO2复合纳米材料的制备和气敏性能

以氯金酸和乙酰丙酮氯化锡为主要材料,通过一步水热法制备了SnO₂和Au修饰的SnO₂（Au/SnO₂）纳米粒子.使用TEM、EDS、XRD和XPS等手段对样品的形貌、组成及结构进行表征,研究了两种材料对乙醇的气敏性能.结果表明,两种纳米颗粒的尺寸都比较均一,平均直径约为9-12 nm;SnO₂为四方金红石结构,Au为面心立方结构;在Au/SnO₂样品中,Au与SnO₂的重量比为2.6%,Au元素主要以Au⁰的价态存在并含有少量的Au³⁺价态;与纯SnO₂纳米粒子相比,Au修饰可显著提高气敏元件对乙醇响应的灵敏度和选择性。     

超低负载量Au/g-C3N4@CeO2室温催化去除甲醛性能

采用简单的煅烧-浸渍法制备了g-C_3N_4@CeO_2负载低含量金(0.003%(质量分数)Au)复合催化剂(Au/g-C_3N_4@CeO_2),研究了制备过程中不同三聚氰胺使用量对复合催化剂室温催化氧化甲醛性能的影响。运用X射线衍射(XRD)、透射扫描电镜(TEM),傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、拉曼(Raman)、N_2吸脱附和XPS等手段对所制备的催化剂进行了物化性质表征和分析。性能测试结果表明适当三聚氰胺使用量的Au/g-C_3N_4@CeO_2催化剂能将甲醛完全转化为二氧化碳和水,且甲醛去除率可达91.7%。原位红外结果表明甲酸盐和DOM是该催化反应的主要中间产物。该催化剂的优异性能主要归因于催化剂成分间的强相互作用、g-C_3N_4能够增大催化剂的比表面积和孔容而更有利于CeO_2和Au纳米颗粒的分散及CeO_2的存在促进了甲醛氧化反应的发生等因素。     

Au、Ag/氧化石墨烯复合催化体系的制备及催化性能研究

以氧化石墨(GO)为载体,利用两步法制备了一种表面相对"清洁"的负载型纳米催化剂(Au/GO)。通过控制电解质与纳米粒子的比例,可得到一系列团聚体大小不同的Au/GO。以NaBH4作为还原剂催化还原对硝基苯酚来评价Au/GO的催化活性,并且用紫外-可见光谱仪跟踪测试反应进度。结果表明,经过电解质处理后,负载型Au纳米的表面活性剂量会有所降低并暴露出更多的"活性位点",故Au/GO与未负载的Au相比,催化活性明显提高。更有趣的现象是当纳米团聚体尺寸较小时,Au/GO表现出较高的催化活性,说明了团聚体状态对催化活性有显著的影响作用。     

Au纳米粒子/双层TiO2周期结构的制备及其对乙醇的电催化性质

利用二次阳极氧化法成功制备了双层TiO₂纳米管周期结构。通过改变氧化电压可以有效地调整双层TiO₂纳米管的管径, 从而控制样品的形貌。通过实验优化确定双层TiO₂周期结构的制备条件为一次氧化电压60 V, 二次氧化电压40 V。利用原位光还原法, 在TiO₂周期结构表面负载了Au纳米粒子并研究了前驱体溶液浓度与光照时间对样品的影响。在0.05 mmol/L HAuCl₄溶液中光照90 min后得到的Au纳米粒子具有最优的形貌与分布。这种绿色的原位光还原法因为避免使用保护剂与还原剂而有效提高了Au纳米粒子的催化活性。制备所得的Au/TiO₂周期异质结构可以直接作为工作电极用于乙醇的电催化氧化, 并表现出了良好的催化活性与稳定性。除了Au纳米粒子, 其他金属纳米粒子如Ag、Pd、Cu等均可通过该方法成功负载于双层TiO₂纳米管周期结构上。这种新型的异质结纳米结构作为燃料电池的阳极材料表现出了巨大的潜力。     

功能化石墨烯多层膜载金催化剂的制备及其对肼的电催化氧化

以聚二甲基二烯丙基氯化铵功能化石墨烯(PDDA-GNs)和磷钼酸功能化石墨烯(PMo₁₂-GNs)为原料,利用层层自组装法制备了功能化石墨烯多层膜({PDDA-GNs/PMo₁₂-GNs}),以此多层膜为载体,通过恒电位电沉积法制备功能化石墨烯多层膜载金催化剂(Au/{PDDA-GNs/PMo₁₂-GNs}_n)。采用XRD、XPS和SEM等表征Au/{PDDA-GNs/PMo₁₂-GNs}_n催化剂的组成、结构和形貌。结果表明:实验成功制备了Au/{PDDA-GNs/PMo₁₂-GNs}_n催化剂,且多层膜载体改善了Au粒子的分散性。利用循环伏安(CV)、计时电流(It)和交流阻抗(EIS)等评价催化剂对肼氧化的电催化性能。结果表明,Au/{PDDA-GNs/PMo₁₂-GNs}_n催化剂使肼氧化的电催化活性和稳定性得到很大提高。与Au/玻碳电极(GCE)相比,Au/{PDDA-GNs/PMo₁₂-GNs}_n催化肼氧化反应的峰电流密度从0.46 mA/cm2提高到0.87 mA/cm2,600 s时的稳态电流密度是Au/GCE的2.5倍。