Sb、Ce共掺杂SnO2/C/Ti电极对含酚废水的电催化性能研究

采用溶胶-凝胶法合成Sb、Ce共掺杂SnO2/C/Ti电极,经XC-72R炭黑吸附后得到钛基炭载金属氧化物SnO2-Sb(2.5%(质量分数,下同))-Ce(2.5%)/C/Ti电极,利用电化学交流阻抗法(EIS)测试电极的交流阻抗值随电位和不同浓度苯酚的变化情况。结果表明,在不同电位(0.10、0.95、1.01V)时,SnO2-Sb(2.5%)-Ce(2.5%)/C/Ti电极的膜电阻、电化学电阻、总电阻和苯酚氧化阻力随着电位的增加而减小;此外,在恒电位(0.95V)、不同质量浓度(100、200、300mg/L)苯酚溶液的条件下,电极的膜电阻、电化学电阻、总电阻和苯酚氧化阻力随着苯酚浓度的增加而增大。电极在反应过程中表现良好的活性,对苯酚的催化氧化较彻底。     

沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti涂层阳极性能的影响

实验采用共沉淀法,以无机盐SnC14·5H2O、Sb2O3、Gd(NO3)3为前驱体,制备稀土Gd掺杂SnO2/Ti多组分涂层阳极.研究了用不同沉淀剂制备的电极以苯酚为目标有机物的电化学降解特性,以考察沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti阳极性能的影响;并对所制备的涂层阳极进行了SEM、XRD、XPS等表征及阳极极化曲线、循环伏安曲线测试,分析并讨论了沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti阳极性能的影响机理.结果表明,沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti电极性能有较大的影响,在本实验条件,以氨水为沉淀剂所制备的电极电催化性能较好,稳定性能较高.     

RuO_2-IrO_2/Ti修饰阳极的制备及电催化降解苯酚的研究

采用涂刷法制备铱、钌摩尔比(Ir∶Ru)分别为1∶2、1∶1和2∶1的3种RuO2-IrO2/Ti修饰电极。5g/L苯酚溶液中循环伏安(CV)曲线测试结果表明,Ir∶Ru为1∶2的RuO2-IrO2/Ti修饰电极没有出现明显的氧化峰,而Ir∶Ru分别为1∶1、2∶1的RuO2-IrO2/Ti修饰电极分别在0.83、0.90V处出现明显的氧化峰。0.5mol/L硫酸溶液中的极化曲线测试结果表明,Ir∶Ru分别为1∶2、1∶1、2∶1的3种RuO2-IrO2/Ti修饰电极的析氧电位分别为1.20、1.25、1.35V。一定条件下的苯酚降解试验结果表明,160min后Ir∶Ru分别为1∶2、1∶1、2∶1的3种RuO2-IrO2/Ti修饰电极的苯酚去除率分别达到74.3%、82.3%和94.6%。可见,Ir∶Ru为2∶1的RuO2-IrO2/Ti修饰电极的析氧电位最高,苯酚去除率最高,电催化效果最好。     

修饰型TiO2锡锑电极的制备及其在钻井废水处理中的应用

为了解决传统锡锑电极电催化氧化效果偏低、涂层易脱落的问题,使用阳极氧化法,在钛基底表面制备垂直生长的二氧化钛纳米管(TiO_2-NTs),然后在此基底上采用电沉积法制备出锡锑电极(TiO2-NTs/SnO_2-Sb)。结果表明,相比没有二氧化钛纳米管的锡锑电极(Ti/SnO_2-Sb),TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极的析氧电位从1.9 V增加到2.03 V,电极具有较高的羟基自由基生成能力和更高的电流效率,促进了苯酚的矿化。TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极对实际钻井废水具有较好的脱色效果,COD去除率高达81.4%,且能够有效地改善阳极的"中毒效应"。     

电催化氧化技术处理制革综合废水

选择DSA电极中的钛基掺硼金钢石膜电极(Ti/BDD),用于制革综合废水的电催化氧化处理研究,考察了在不同的电流密度、电压、电解质、pH值和电解时间等因素对COD去除率和电流效率的影响。结果表明,控制电流密度为30mA/cm2,电压为8.0 V,电解质(NaCl)浓度为2.0 g/L,pH为4.0,电催化氧化处理2 h后,废水的COD和NH4+-N的去除率分别达到了83.6%和90.3%,BOD/COD为0.45,比能耗为35.34 kWh/kg COD,电流效率为37%。     

酸性橙7在PbO2/Ti和IrO2-Ta2O5/Ti电极上的电催化氧化

采用PbO2/Ti和IrO2-Ta2O5/Ti电极对酸性橙7(AO7)模拟废水进行了电解处理实验研究。考察了2种电极上不同电流密度条件下AO7的去除率、反应动力学、COD去除效果及瞬时电流效率,结果表明,在相同条件下,PbO2/Ti电极表现出更好的处理效率、更适合用于AO7的矿化。循环伏安(CV)曲线表明,PbO2/Ti电极具有更高的析氧电位且在AO7电解液中出现了氧化峰,说明PbO2/Ti电极对AO7具有更好的催化活性和直接氧化能力。紫外可见光谱对比分析表明,IrO2-Ta2O5/Ti电极对AO7的结构破坏速度缓慢且伴随苯胺等中间产物产生,对AO7的矿化程度弱。对比结果说明PbO2/Ti电极更适合于偶氮类染料废水的电催化氧化处理。     

钛修饰电极的制备及电化学性能比较

通过电沉积法在钛网(Ti)上负载钯、钯镍双金属及聚吡咯(PPy)双金属，对比研究不同修饰对电极电化学催化活性的影响。循环伏安测试(CV)表明，在最佳制备条件下，Pd/Ti电极在-500 mV(以Hg/Hg₂SO₄为参比电极)左右获得氢吸附峰值为-59.47 mA；引入Ni制备双金属修饰电极(PdNi/Ti电极)获得氢吸附峰值为-64.40 mA，双金属修饰电极表现出较好的电催化性能；吡咯修饰后制得的Pd-Ni/PPy/Ti电极获得的氢吸附峰值最大，峰值为-80.14 mA，电催化性能更优。扫描电镜(SEM)分析了Ni和PPy的引入对电极表面形态的改变。利用原子发射光谱(AES)分析了电极表面Pd、Ni金属的负载量。实验表明，Ni与PPy的引入使Pd-Ni/PPy/Ti电极在大大减少钯负载量的情况下，仍具有很好的电催化性能，电化学脱氯潜能也很大。     

不同电极降解2-氯苯酚

采用电沉积法制备了4种钛基二氧化铅电极,并与商业化的钛基RuO2电极进行了对比。分别用XRD和阳极极化曲线对电极性能进行了表征,并以2-氯苯酚为目标污染物,考察了6种电极的电催化氧化性能。研究结果表明,以钛板为基体的系列电极的综合性能优于以钛网为基体的相应电极。以β-PbO2为活性外层的二氧化铅电极的综合性能优于以RuO2为活性外层的电极。6种电极对2-氯苯酚降解反应均遵循一级反应动力学规律。其中Ti/α-PbO2/β-PbO2电极析氧电位最高,电催化性能最好,对2-氯苯酚的去除率可达99.3%。     

不同咪唑基离子液体改性PbO_2电极降解苯酚废水

以5种不同结构的咪唑基离子液体为电沉积溶液的添加剂,采用电沉积法制备了改性钛基PbO_2电极。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)对电极表面形貌、晶体结构进行表征。以苯酚为电催化目标降解物,对不同电极氧化去除苯酚及COD的活性进行考察比较;同时,以水杨酸为捕捉剂,通过高效液相色谱(HPLC)分析技术对不同电极体系中羟自由基(·OH)的生成量进行检测。结果表明,阳离子烷基支链长度及阴离子的改变均会对PbO_2电极的表面形貌、结晶取向及电催化活性产生一定影响,且后者的影响作用较前者更为突出。[Emim]Br和[Emim]PF_6改性电极的电催化活性比较相近,均明显低于[Emim]BF_4改性电极。固定阴离子为BF_4~-,3种不同烷基支链长度离子液体对PbO_2电极活性的改进效果顺序为[Bmim]BF_4[Emim]BF_4[Hmim]BF_4。此外,不同改性电极对苯酚废水COD去除率的高低与·OH的生成量多少一致,表明苯酚的电化学氧化降解主要是由·OH间接氧化引起的。     

直接电解法处理染料废水的研究

实验以Ti为基体，分别采用热分解法和阳极电沉积法制备了SnO2和PbO2电极。用XRD、SEM、XPS和稳态极化、循环伏安法分别对上述电极进行结构特性表征和电化学特性检测。实验结果表明，在相同工作条件下，SnO2电极的析氧电势比PbO2电极高300～500mV，且其作为阳极降解的直接染料(直接橙S和直接耐晒黑G)模拟废水COD值下降速度快。在模拟染料废水处理体系中，提高反应温度有利于染料的降解。SnO2电极阳极氧化染料溶液过程中，能定性检测到降解产物——CO2。     

高性能二氧化铅电极制备及降解邻甲酚

为了处理难生物降解有机污染物,制备了聚乙二醇(PEG)改性Ti/Sb-Sn O_2/PEG-Pb O_2电极,分别用线性伏安扫描(LSV)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、计时电流、电极加速寿命等方法对电极性能进行了表征,并以邻甲酚为目标污染物,考察了PEG改性Pb O2电极的电催化氧化性能。研究结果表明,掺杂PEG后,电极的电催化活性以及稳定性均得到提高,PEG最佳掺杂量为9 g/L。在此条件下制备的Pb O_2电极,其析氧电位为2.48 V,强化电极寿命为114 h,是未修饰电极的3.35倍。利用该电极降解邻甲酚模拟废水,邻甲酚去除率随着其初始浓度增加而下降,当初始邻甲酚浓度为100mg/L、溶液初始p H=10、电流密度为10 m A/cm~2时,1.5 h邻甲酚去除率为100%。邻甲酚的降解反应是·OH参与的间接氧化反应,且遵循一级动力学规律。     

直接电解法处理染料废水的研究

实验以Ti为基体 ,分别采用热分解法和阳极电沉积法制备了SnO2 和PbO2 电极。用XRD、SEM、XPS和稳态极化、循环伏安法分别对上述电极进行结构特性表征和电化学特性检测。实验结果表明 ,在相同工作条件下 ,SnO2 电极的析氧电势比PbO2 电极高 30 0～ 5 0 0mV ,且其作为阳极降解的直接染料 (直接橙S和直接耐晒黑G)模拟废水COD值下降速度快。在模拟染料废水处理体系中 ,提高反应温度有利于染料的降解。SnO2 电极阳极氧化染料溶液过程中 ,能定性检测到降解产物———CO2 。     

二氧化铅电极的制备、表征及其电催化性能研究

以电沉积法制备了Ti/PbO2和Ti/MnO2/PbO22种电极.采用SEM、XRD和XPS等分析方法表征了电极的形貌、元素组成及元素化学态,并以罗丹明B为目标有机物,考察了所制备电极的析氧极化曲线和电催化活性以及Ti/MnO2/PbO2电极的循环伏安曲线.研究结果表明,Ti/MnO2/PbO2电极的稳定性、使用寿命、析氧电位和电催化活性较Ti/PbO2电极都有所提高,并且罗丹明B在Ti/MnO2/PbO2电极上的反应主要发生在析氧反应区,且反应不可逆.     

电解质种类对电催化氧化降解苯酚的影响

研究了不同电解质对有机物电催化氧化性能的影响。以高温热解法制备了Ti/SnO2+Sb2O3阳极,用SEM和XRD对电极结构进行了表征。以苯酚为目标有机物,考察了Na2SO4、NaCl和NaNO33种不同电解质对苯酚降解效果的影响。用循环伏安法研究了苯酚在不同支持电解质条件下的电化学行为。采用碘量法测定了在不同电解质溶液中氧化性物质的生成量。研究结果表明,电极的活性涂层主要由SnO2和微量的Sb2O3组成,均匀完整地覆盖住了Ti基体表面。以NaCl为支持电解质时苯酚降解效果明显优于用Na2SO4、NaNO3为支持电解质,并且苯酚的降解主要以电极表面电化学生成的HClO和ClO-的间接化学氧化为主。以Na2SO4为支持电解质时有利于降低和稳定槽电压。在3种电解质条件下,苯酚的降解均遵循一级反应动力学规律。在降解过程中NaCl溶液中生成的氧化性物质浓度最大,且随降解时间延长逐渐增大。     

Nd-碳纳米管-PbO2/SnO2-Sb/Ti电极的制备及性能研究

采用热刷涂层法制备了钛载SnO_2-Sb中间层,通过电沉积法得到Nd-碳纳米管(CNTs)-PbO_2/SnO_2-Sb/Ti电极。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对电极的组成、形貌进行了表征,采用接触角分析和电化学方法考察了电极的电化学性能。结果表明,稀土金属掺杂于SnO_2-Sb/Ti中间层可阻隔氧和基体的接触而有效保护钛基,提高电极材料的稳定性、析氧电位和电化学降解苯酚的能力。另外,Nd-CNTs-PbO_2/SnO_2-Sb/Ti可增加阳极材料的憎水性,有利于提高电极的电化学降解效率。     

网络版论文摘要

正纳米TiO2电极的制备及电化学降解邻硝基苯酚张平解慧玲杨周生(安徽师范大学环境科学与工程学院,安徽芜湖241003)采用阳极氧化技术在钛片表面制备出纳米TiO2,并通过扫描电子显微镜(SEM)对其进行表征。利用制备的Ti/TiO2电极作为阳极、以Pt丝电极作为阴极,电化学降解邻硝基苯酚。使用紫外—可见光谱和液相色谱技术,对降解     

沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti涂层阳极性能的影响

实验采用共沉淀法，以无机盐SnCl₄·5H₂O、Sb₂O₃、Gd(NO₃)₃为前驱体，制备稀土Gd掺杂SnO2/Ti多组分涂层阳极。研究了用不同沉淀剂制备的电极以苯酚为目标有机物的电化学降解特性，以考察沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO₂/Ti阳极性能的影响；并对所制备的涂层阳极进行了SEM、XRD、XPS等表征及阳极极化曲线、循环伏安曲线测试，分析并讨论了沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO₂/Ti阳极性能的影响机理。结果表明，沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO₂/Ti电极性能有较大的影响，在本实验条件，以氨水为沉淀剂所制备的电极电催化性能较好，稳定性能较高。     

负载TiO2的活性炭纤维改性电极电吸附除氟

采用溶胶-凝胶法制备TiO2凝胶,将TiO2凝胶涂覆在活性炭纤维表面并进行热处理制备改性电极(TiO2/ACF),利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射光谱仪(XRD)、比表面和孔隙度分析仪对负载前后电极的表面特性进行表征,并探讨了其对NaF溶液的电吸附效果。结果表明,电极负载TiO2后表面变得粗糙,比表面积和总孔体积减小,而介孔体积和平均孔径增大。此外,表面的TiO2同时以金红石和锐钛矿的晶型存在。电吸附实验结果显示,加电可以提高吸附容量,而且电压、pH和初始氟离子浓度均对电吸附容量产生影响:电压增大,吸附容量增加,当施加电压为2 V时,电吸附容量为1.03 mg/g,比开路电位时提高40%;pH可以通过影响氟离子在溶液中的存在形态和TiO2/ACF电极表面的羟基基团对电吸附容量产生影响;初始氟离子浓度升高,电极吸附容量增大,但是去除率降低。在处理初始氟离子浓度为4 mg/L的NaF溶液时,在2 V电压、中性pH和12 h的吸附时间下,改性ACF为电极的吸附量为1.32 mg/g。     

CeO_2-TiO_2/Ti复合膜电极液膜光催化降解染料废水

采用溶胶-凝胶法制备了CeO_2-TiO_2/Ti复合膜电极,以该复合膜电极为阳极、Cu为阴极,组装高效低耗的斜置双极液膜光催化反应装置,以活性艳红X-3B(RBR)为目标污染物,在可见光激发下进行光催化降解,探讨了电极制备条件对CeO_2-TiO_2/Ti复合膜电极光催化性能的影响,考察了不同条件对RBR脱色率的影响,并初步探究了可见光光催化降解RBR的机制。结果表明:(1)最佳制备条件为CeO2、TiO2摩尔比(简写为n(Ce∶Ti))1∶10、煅烧温度400℃。线性伏安曲线和紫外—可见漫反射谱图分析表明,该制备条件下得到的CeO_2-TiO_2/Ti复合膜电极具有较明显的可见光响应。(2)在RBR初始质量浓度为20mg/L、RBR废水循环流量为5.10L/h、初始pH为2.0的最佳条件下,可见光光催化90min时,RBR脱色率可达80.8%。(3)RBR光催化降解过程中的紫外—可见分光光度谱图分析表明,CeO_2-TiO_2/Ti复合膜电极液膜光催化降解RBR主要是使其发色基团即偶氮键断裂,并由苯环生成小分子有机酸等中间产物,而不能使其矿化。     

溶胶-凝胶法制备稀土Gd掺杂SnO2电催化电极的实验研究

本实验采用溶胶-凝胶法,以无机盐SnCl4·5H2O、Sb2O3、Gd(NO3)3为前驱体,制备稀土(Gd)掺杂Sn、Sb溶胶,以钛电极为基材利用该溶胶制备稀土(Gd)掺杂SnO2涂层电极.优化了溶胶-凝胶法制备稀土Gd掺杂SnO2涂层电极的实验条件,研究了在不同加水量、柠檬酸量、pH值等条件下所制备的电极以苯酚为目标有机物的电化学降解特性,对所获得的电极进行了TOC测试及SEM、XRD和XPS等表征,分析并讨论了稀土掺杂对SnO2电极性能的影响机理.结果表明,溶胶-凝胶法制备稀土掺杂SnO2涂层电极是可行的,稀土Gd的掺杂有利于SnO2电极电催化性能的提高,而且不同的加水量、柠檬酸量、pH值对电极性能有一定的影响.本实验条件下,加水量(水与前驱体总量摩尔比)R为36、柠檬酸加入量(柠檬酸与前驱体总量之摩尔比)N为1.0、溶胶pH值为2时所制备的电极降解效果最好,电极最稳定.所获得的电极为纳米涂层电极,其表面涂层中SnO2、Gd2O3等催化活性物质的含量均较高,对苯酚的降解有较好的效果.