氧化镧中放射性的去除——Ⅰ.氧化镧中放射性杂质元素的测定

为了除去以独居石为原料生产的氧化镧中的α放射性,首先必须对氧化镧中的放射性杂质元素进行鉴定。本文叙述了对氧化镧样品所作的α谱分析和γ谱分析的方法和结果。实验表明,在氧化镧中存在着三个天然放射系中的所有长寿命核素,其中~(227)Ac的子体是最重要的。利用γ能谱法和萃取-液闪法测量了氧化镧中的~(227)Ac的含量,两者的结果是一致的。     

用HDEHP从氧化镧中去除放射性的工艺研究

本文研究了在硝酸体系中,HDEHP萃取镧和锕的机理及影响镧和锕萃取分离的因素,给出了镧和锕分配系数的数学模型。在此基础上,进行了试验管串级和离心萃取器逆流萃取实验,实金结果表明:镧的收率大于95％,放射性去污因子大于500倍,钙去污因子大于1000倍,产品符合荧光材料的要求。给出HDEHP去除氧化镧中放射性的工艺流程,可用于工业生产。     

氧化镧中放射性的去除 Ⅲ.离心萃取器台架试验

本文叙述了用离心萃取器进行HEHEHP-硝酸体系的镧、锕萃取分离台架试验。试验结果表明,HEHEHP是一种优良的镧、锕分离萃取剂,离心萃取器是一种良好的萃取分离实验设备。体系的pH值,流比、洗涤段级数等因素是影响锕净化的主要因素。在合适的工艺条件下,镧的回收率为91—99％;总α放射性的净化系数达300—1900倍;钙的净化系数达300—600倍,成品中钙含量小于50ppm。试验所得的数据为工业生产提供了资料。     

氧化镧中~(227)Ac的去除

采用2-乙基己基磷酸单-2-乙基己基酯(P507)作为萃取剂,磺化煤油为稀释剂,研究了盐酸体系中La~(3+)和Ac~(3+)的萃取分离性能。研究了酸度、萃取剂皂化度、La~(3+)浓度和盐析剂浓度等条件对萃取分离性能的影响。当萃取剂皂化度为30%、母液酸度pH=2.45、La~(3+)质量浓度约32g/L、盐析剂浓度c(KNO_3)=3mol/L时,该萃取体系对镧锕具有较好的分离效果,分离因子SFLa/Ac可达67.6。采用优化的实验条件,经过扩大实验证明,氧化镧产品中的放射性得到有效去除,氧化镧中~(227)Ac去除率约89.97%,得到了纯化氧化镧产品。     

氧化镧中放射性的去除——Ⅱ.几种常用有机磷萃取剂对镧和锕的萃取分离研究

本文比较了工业上常用的几种有机磷萃取剂对镧锕的分离能力,选定2-乙基已基膦酸单(2-乙基己基)酯(P_(507))作为氧化镧除放的萃取剂,并对P_(507)萃取分离镧锕的影响因素(如平衡水相pH值,平衡水相中镧浓度及萃取剂浓度等)进行了深入研究。给出了镧锕分配比和分离系数的数学模型,为氧化镧除放射性的工艺流程设计提供了可靠的依据。     

P_(204)去除氧化镧中放射性的工艺研究

本文研究了在HNO_3体系中,P_(204)萃取La和Ac的机理及影响La,Ac萃取分离因素,给出了La,Ac分配的数学摸型。在此基础上,进行了试管串级和离心萃取器多级逆流萃取实验。实验结果表明:La的收率大于95%,放射性去污大于500倍,Ca去污大于1000倍,产品符合荧光材料的要求。给出P_(204)去除La_2O_3中放射性的工艺流程,可用于工业生产。     

稀土材料中放射性分布研究

采用中子活化分析技术和γ能谱分析方法,分析了四川攀西地区各种类型的稀土产品的放射性含量。研究了酸法处理工艺中的放射性分布及物理与化学特征。研究结果表明,四川攀西地区稀土矿中伴生的天然放射性物质主要是天然钍系,而铀系的含量是钍系含量的8.3%;稀土精矿(60%)的总α放射性水平为8.2?04～9.2?04Bq kg-1,富镧氯化稀土的总α放射性水平为8.8?02～4.18?03Bq kg-1;混合稀土化合物中的总α放射性水平均大于1?03 Bq kg-1;而稀土硅合金的放射性含量为5.1?02~2.6?04 Bq kg-1;单一稀土化合物的总α放射性水平均小于1?03 Bq kg-1。     

以水杨酸-丁醇作萃取剂从混合希土中分离镧

本文研究了氯化铵、硝酸铵、硝酸钙、硝酸镁、硝酸铝等无机盐对水杨酸-丁醇萃取希土的影响.观察到硝酸铵存在时,镧的萃取率显著降低,镧与其他希土在萃取率方面的差别增大,从而有可能借此分离镧. 根据上述原理,我们进行了从混合希土中分离镧的研究工作.在半逆流连续萃取装置中,系统地研究了NH_4NO_3浓度、萃取剂中游离氨浓度、水杨酸浓度等对分离的影响.证实了在NH_4NO_3存在下,用水杨酸-丁醇作萃取剂可从含45%La_2O_3的去铈后的混合希土中分离镧.一次萃取,纯度为99%的氧化镧的收率可达43.5%;平均纯度为96.9%的氧化镧的收率可达62.9%.镧的交叉部分经二次循环后,纯度为99%的氧化镧的总收率可达51%;平均纯度为96.7%的氧化镧的总收率可达79.6%.本法在弱碱性介质中进行萃取,设备简单,操作方便,快速,且易于掌握.     

放射性碘化中碘离子氧化过程的跟踪监测

本文首次尝试用微型碘离子选择电极来跟踪监测放射性碘化中碘离子的氧化过程。结果表明,只要反应液体积大于30μl,该法能迅速指示出反应的进程;可准确控制氧化剂的用量来调节反应的进程,在用~(125)I标记血管紧张素Ⅱ、胰岛素的实验中,可使氯胺-T用量减少至通常适宜用量的1/40;还研究了反应液pH值、磷酸盐浓度对氯胺-T氧化I~-离子反应的影响。     

放射性废树脂湿法氧化工艺实验室热试验证

利用1 kg级废树脂湿法氧化试验台架,采用核电厂产生的实际放射性废树脂开展了1 kg级湿法氧化工艺可行性试验验证,对真实废树脂湿法氧化效果及工艺废气排放安全性进行评估。试验所用废树脂的接触剂量率为602~680 μSv/h,单次试验废树脂处理量为1 kg。结果表明:废树脂采用湿法氧化处理工艺,其分解率大于99%(按物质COD值计算);废树脂湿法氧化过程中,废气对主要核素⁶⁰Co、⁵⁴Mn、¹³⁷Cs和⁹⁰Sr的载带率低于0.001%。本研究为进一步开展废树脂湿法氧化工艺及装置放大研究奠定了基础。     

芬顿氧化法预处理放射性废离子交换树脂

为了对放射性废树脂进行预处理，使用芬顿试剂对其进行了氧化降解预处理实验研究。通过正交试验获得了实验操作的合理条件：当过氧化氢的初始浓度为4.0 mol/L、亚铁离子的初始浓度为20 mmol/L、反应时间为4 h、反应温度为95 ℃、溶液的初始pH值为2.5时，该法对3种不同的含铀废湿树脂(50 g)均有理想的降解效果。反应进行2 h后废树脂被完全分解，残液中化学需氧量(COD)的去除率达97%以上，由8.0 ～10.0 g/L降至0.2～0.3 g/L，且吸收液中铀含量无明显增加。实验结果表明，芬顿试剂对放射性废离子交换树脂有较好的氧化降解效果。     

萃取-液体闪烁计数法测定氧化镧中~(227)Ac

本文叙述了萃取-液体闪烁计数法测定氧化镧中~(227)Ac的方法。实验表明本方法准确、可靠,较适合于稀土工厂~(227)Ac的常规分析。     

含钚放射性固体废物的管理和处理

本文介绍了含钚放射性固体废物的管理和处理方法,其中包括α废物的分类和包装;α废物中含钚量的测定;可燃性α废物的焚烧或消化处理;大件设备的去污和解体;α废物的临时贮存和处置等。     

水中放射性就地监测设备的点源相对刻度方法

针对水中放射性就地测量设备的效率刻度问题,提出一种用点源替代液体源进行效率刻度的方法。通过蒙卡计算,分别得到溴化镧探测器对点源和体源的光电峰计数概率,并建立起点源与体源效率刻度的对应关系,以便于在实际应用中简化水中放射性监测设备的效率刻度。     

环境空气中长寿命α放射性气溶胶浓度的测量

本文介绍了用大体积连续取样和大面积α闪烁计数器测量华光实业公司环境空气中长寿命α放射性气溶胶浓度的方法和结果。华光实业公司环境空气中总α放射性平均浓度为0.4 mBq/m~3,铀α放射性浓度为5.3μBq/m~3。测量结果还表明,环境空气中长寿命α放射性的主要贡献是~(210)Po,天然铀、镭、钍的α放射性只占很小一部分。     

高放废液中钚,镅含量及总α放射性活度的测定

采用经计数堆积、分析器阈值、源自吸收、源底衬对α粒子的反散射及系统死时间等计数效率影响校正后的栅网电离室,测定样品的总α放射性活度;使用Si(Au)半导体α谱仪测定钚、镅等核素的α放射性的比例;借助核燃料钚同位素的丰度及一些核数据,可获得高放废液样品中钚、镅等核素的含量。对于一般高放废液中的总α放射性、钚及镅含量测定的不确定度为±3%。     

湿法氧化处理放射性废离子交换树脂的方法

本文对放射性废离子交换树脂湿法氧化处理方法的反应机理、工艺特点、工业应用情况进行了总结。主要对酸煮解法、蒸汽重整工艺、超临界水氧化法(SCWO)及芬顿湿法氧化法进行了对比,通过分析国内外研究现状及工业应用情况,同时结合各个方法的优缺点及后处理难易程度,考虑到核安全及经济性,认为芬顿湿法氧化法处理放射性废离子交换树脂是较为可行的方案之一。     

稀土产品中~(227)Ac的放射性增长研究

本研究推算并验证了稀土产品中227Ac的放射性增长理论曲线。采用HPGe-γ谱仪,通过无源效率刻度方法及适当的解谱方法,测定了高纯镧产品中227Ac放射性比活度的增长。结果表明,第一:测得的227Ac的放射性增长曲线与理论推算结果一致;第二:采用理论推算曲线可以准确计算出稀土产品中227Ac的平衡比活度,达到快速检测的目的。     

稀土产品中~(227)Ac的放射性增长研究

本研究推算并验证了稀土产品中227Ac的放射性增长理论曲线。采用HPGe-γ谱仪,通过无源效率刻度方法及适当的解谱方法,测定了高纯镧产品中227Ac放射性比活度的增长。结果表明,第一:测得的227Ac的放射性增长曲线与理论推算结果一致;第二:采用理论推算曲线可以准确计算出稀土产品中227Ac的平衡比活度,达到快速检测的目的。     

弱放废水中放射性钌的测定

本文介绍一个测定弱放废水中放射性钌的分析方法。在硫酸介质中,用铋酸钠氧化钌使成四氧化钌进行蒸馏分离,以光度法测定钌(Ⅳ)氯络合物来确定化学产额,并以二氧化钌形式沉淀制源进行测定。对放射性钌比放为10~(-7)居里/升的样品,精密度约为±3%;比放为10~(-12)居里/升的样品,精密度约为±30%。