微晶态α -MnO2的界面合成及其催化性能

以KMnO4和KOH的混合溶液及Mn(NO3)2溶液为原料,采用CCl4/H2O界面法,通过改变锰盐、碱溶液、陈化时间及焙烧温度等条件,制备了系列MnOx催化剂.以邻二甲苯的分解率和二氧化碳产率综合评价了上述催化剂的活性,XRD,BET及SEM测试结果显示,陈化24 h及焙烧400℃条件下得到的催化剂为微晶态α-MnO2纳米颗粒,其比表面积为28.962m2/g.     

锰氧化物的制备及其催化氧化性能研究

采用氧化还原沉淀法和水热法等分别制备α-,β-,γ-,δ-MnO2,Mn2O3和Mn3O4.考察了锰氧化物的种类和晶型对邻二甲苯深度催化氧化性能的影响.研究发现,4种晶型MnO2的催化氧化活性顺序为δ-≈α->γ->β-MnO2,α-MnO2可在260℃将邻二甲苯完全分解.通过X射线衍射、扫描电子显微镜和比表面分析仪对催化剂进行了表征.     

负载型金催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究

通过沉积沉淀法制备了负载型金催化剂,测定了其对CO的催化氧化性能.结果表明,催化剂的活性与催化剂的载体种类、焙烧温度和放置时间等因素有关;Au/TiO2和Au/CeO2催化剂的催化活性较高,而Au/ZnO催化剂的催化活性较低;焙烧温度影响催化剂的性能,焙烧温度为400℃时,催化剂活性最高;较长的放置时间会降低催化剂性能,这可能与活性组分粒径长大有关.     

活性Al2O3负载Mn-Ce氧化物催化分子氧选择氧化醇类研究

以硝酸锰和硝酸铈为锰源和铈源采用湿法浸渍法制备了不同锰铈比的γ-Al2O3负载Mn-Ce氧化物催化剂．实验结果表明,该催化剂能够有效催化以分子氧为氧化剂的醇类选择氧化反应,产物以醛或酮为主,且该催化剂能够多次循环使用而不降低活性．XRD结果表明,负载在Al2O3上的锰主要是以颗粒状β-MnO2形式存在,少量铈的加入能够促进锰的分散,使负载的β-MnO2颗粒变小,从而呈现较高的催化活性．当锰铈原子比为9：1时,催化活性最高．焙烧温度影响催化剂的结构和组成,在较低的温度下（300℃以下）硝酸锰仅能部分分解为β—MnO2,而过高的温度（700℃）将使β-MnO2发生分解,从而降低催化活性．另外,本文还研究了氧分压、反应温度等动力学因素对催化反应性能的影响以及催化剂的稳定性．     

Pt/GAC催化剂的制备及催化氧化冷凝废水研究

以H2PtCl6·6H2O为前驱体,颗粒活性炭为载体,采用乙二醇还原法制备Pt/GAC催化剂,并用于催化氧化冷凝废水.实验结果表明,当催化剂活性组分Pt负载量为1.5%、焙烧温度为350 ℃、NaOH与Pt的物质的量的比为6∶ 1条件下制备的催化剂具有较高的催化活性,在反应温度40 ℃和常压条件下,催化剂投加量为13.33 g/L和反应时间为2 h,冷凝废水中85%以上的乙醇被氧化,而且催化剂重复使用6次后,冷凝废水中80%以上的乙醇可被氧化,其催化活性仍然达到80%以上.该种条件下制备的催化剂粒径约为5～15 nm,活性组分Pt以Pt0的形式在载体表面均匀分布.     

制备条件对Au/La-Mn-O催化剂低温氧化CO性能的影响

采用溶胶-凝胶法(Sol-gel法)制备系列La-Mn-O载体,用沉积-沉淀法(DP法)制备负载型金催化剂,以CO催化氧化为探针反应,对催化剂活性进行测试,并考察催化剂的制备条件(焙烧温度、制备过程中溶液的pH值、Au的负载量以及载体的种类)对催化活性的影响,用XRD、BET和AAS等手段对催化剂进行表征.结果表明,当溶液的pH=9,Au的理论负载量为2%,未经焙烧的Au/LaMnO3催化剂表现出较好的活性,CO的最低完全转化温度为90℃.稳定性测试结果显示.Au/LaMnO3催化剂具有较好的稳定性,连续反应30 h,CO的转化率一直保持100%,放置150d后催化剂活性稍有下降,CO的最低完全转化温度由原来的90℃升至110℃.     

液相沉淀法制备纳米α-MnO_2粉体的制备工艺研究

本文以硫酸锰和高锰酸钾为原料,用液相沉淀法制备α-MnO2,通过调节反应时间、温度和pH等因素研究α-MnO2的制备工艺条件.经XRD、SEM表征分析表明:硫酸锰和高锰酸钾在80~90℃,反应4~6hpH值1~2,得到棒径约为10~20nm、分散均匀的α-MnO2,该制备工艺简单,易于实现工业化.     

核壳结构纳米催化剂的制备及其低温催化氧化NO性能

选用醋酸锰作为成壳的前驱物质、纳米二氧化硅作为核材料,分别采用浸渍法、浸渍沉积法和层层自组装法制备SiO2/MnOx核壳结构催化剂,并探索所制核壳结构催化剂NO低温催化氧化活性,对3种方法所制催化剂进行TEM表征。此外,分别研究核壳结构催化剂制备过程中核材料SiO2焙烧温度、SiO2负载锰物质后的焙烧温度、焙烧时间和锰负载量(质量分数)4个因素对催化剂催化性能的影响。研究结果表明:层层自组装法可制备出核壳结构催化剂,SiO2球形颗粒表面形成了厚度均一、包裹完整、界面清晰的晶状物壳层,壳层厚度为6~15 nm;能量色散谱仪(EDS)结果显示壳层上包覆物质主要为MnOx晶粒。在SiO2焙烧温度为400℃,SiO2负载锰物质后的焙烧温度为400℃,焙烧时间为4 h,锰负载量为15%条件下制得的SiO2/MnOx核壳结构催化剂,在反应温度为150℃时,NO转化率可达38.3%(进口配气为0.05%NO和3%O2(体积分数),空速为30 000~35 000 h-1),已达到现阶段较成熟的负载型锰基催化剂在此温度区间的NO转化水平。     

Fe_2O_3/Al_2O_3催化剂制备条件对其催化降解含聚丙烯酰胺废水活性的影响

以Fe2O3为活性组分,γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了Fe2O3/Al2O3催化剂,并将其用于催化降解模拟聚丙烯酰胺(PAM)废水.考察了催化剂制备条件对催化活性的影响,得出最佳制备工艺条件为:以Fe(NO3)3水溶液为浸渍液、活性组分负载量20%、焙烧时间3 h、焙烧温度500℃.在温度为60℃、pH=7.0、催化剂加入量为2 g/L,H2O2的质量浓度为0.6 g/L的条件下对质量浓度为400 mg/L聚丙烯酰胺废水进行降解,反应90 min后废水中聚丙烯酰胺相对分子质量降解率最高可达90%以上,CODCr去除率达86%,显示出了较高的催化活性.Fe2O3/Al2O3催化剂经过多次重复使用,催化活性基本没有降低,使用寿命长.     

六方相和单斜相LaPO4负载金催化剂的CO氧化

传统负载型金催化剂常以氧化物或活性炭作为载体,很少以金属磷酸盐作为载体.本文考察了具有不同晶相和形貌的LaPO_4负载金催化剂的CO氧化.采用沉淀法制备由纳米颗粒和短棒组成的六方相LaPO_4(记为LaPO_4-H).控制水热法处理的温度和时间(150℃,12h和220℃,18h)分别制备了六方相LaPO_4纳米线(LaPO_4-HNW)和单斜相LaPO_4纳米线(LaPO_4-MNW-220).通过在900℃焙烧六方相LaPO_4纳米线,制备了单斜相LaPO_4纳米线(LaPO_4-MNW-900).使用以尿素为沉淀剂的沉积-沉淀(DPU)法在4种载体上负载金(成分中金的质量分数为1%),把4种催化剂分别在350℃和500℃焙烧,并测试了催化CO氧化的活性.采用XRD、TEM、XPS、ICP-OES、N2吸附-脱附、CO2-TPD等测试手段,对催化剂进行了表征.研究结果表明,金纳米颗粒的大小是影响催化活性的决定性因素,即金颗粒越小,活性越好.不同的LaPO_4载体能影响负载于载体上的金颗粒的大小和热稳定性,进而影响催化活性.     

常温常压下Cu_xO催化湿式氧化甲基橙

采用沉淀法制备CuxO催化剂,以甲基橙溶液模拟纺织废水,研究CuxO催化剂在常温常压下催化湿式氧化甲基橙的性能,探讨了焙烧温度和焙烧时间对催化剂催化活性的影响,考察了工艺条件中甲基橙溶液的浓度和pH、催化剂用量以及反应温度对催化湿式氧化过程的影响,探讨了CuxO催化湿式氧化甲基橙的机制和动力学。结果表明:CuxO的最佳制备条件为500℃焙烧4 h;20℃下,催化湿式氧化体系中催化剂CuxO的用量为2 g/L,甲基橙溶液的质量浓度为0.000 5 g/L,pH为3时,催化反应效率最高,2 h后脱色率可达83.6%。     

纳米BaTiO3负载Ni基催化剂在CO2重整CH4制合成气反应中催化活性的研究

通过溶胶-凝胶法制备的纳米Ni/BaTiO3,并把浸渍Ni所得的Ni/BaTiO3催化剂用于CO2重整CH4制合成气的反应,研究表明,此两种催化剂对反应均具有高活性.通过研究焙烧温度、还原温度、反应温度和制备方法对催化反应活性的影响,发现焙烧温度、还原温度对反应活性影响不大,但用溶胶-凝胶法制备的Ni/BaTiO3催化剂催化活性比浸渍法制备的要高.     

SO_4~(2-)负载型固体酸催化制备生物柴油

以浸渍法制备了不同载体的SO42-负载型固体酸催化剂,用于催化制备生物柴油。考察了不同载体及不同焙烧温度下的催化剂活性,并对催化剂的失活和再生进行了研究。结果表明,本实验制备的SO42-负载型固体酸催化剂催化制备生物柴油时具有较高活性,最佳实验条件下,100℃反应13h,脂肪酸甲酯收率达90%以上;SiO2为载体时催化剂在100℃的干燥温度下催化活性较高,SnO2为载体时催化剂在450℃的焙烧温度下催化活性较高,而催化剂SO42-/SnO2-SiO2在焙烧温度小于450℃时催化活性皆较高。使用过的催化剂部分失活,原因是催化剂表面的硫酸根被甲醇淋洗掉;催化剂表面的活性位被油和甲酯所覆盖。使用过的催化剂通过焙烧,重新浸渍硫酸溶液再焙烧后,其活性得以恢复。     

焙烧温度对PdO-CeO_2催化剂CH_4氧化活性的影响

采用共沉淀法制备了PdO-CeO2催化剂,考察了焙烧温度对其CH4氧化反应催化性能的影响,并运用X射线粉末衍射(XRD)、物理吸附(BET)、CO化学吸附、Raman光谱和X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了表征.实验结果表明:随着焙烧温度从400℃提高到800℃,PdO-CeO2催化剂的活性下降;焙烧温度进一步提高到1 000℃,催化剂的活性又出现明显的提高.结合相关表征可知:Pd(PdO)粒子烧结和比表面积下降是CH4活性下降的主要原因;然而,随着焙烧温度的升高,催化剂中金属Pd含量增加是导致1 000℃焙烧后催化剂活性提高的原因.     

纳米Co_3O_4的制备及其在富氢气氛下CO选择氧化反应中的催化性能

过渡金属氧化物四氧化三钴(Co_3O_4)在CO氧化反应中展示了较好的低温活性.Co_3O_4催化剂用于富氢气氛下CO选择氧化反应已引起了人们极大的关注,具有潜在的应用前景.采用液相沉淀-热解氧化方法制备了2种不同形貌的纳米Co_3O_4.用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等技术考察了包括沉淀剂种类、老化时间、焙烧温度等合成条件对生成Co_3O_4形貌、晶粒尺度的影响.制备的Co_3O_4的外形与沉淀前驱物外形直接相关.焙烧温度越高,Co_3O_4的颗粒越大.研究了制得的Co_3O_4在富氢气氛下CO选择氧化反应中的催化性能.对比以上方法制备的Co_3O_4的催化性能发现,催化剂的粒径和比表面积与催化剂的活性存在关联.使用尿素沉淀法并经250～300℃空气热解氧化制得的Co_3O_4具有较好的催化活性.     

固体磷酸催化氧化汽油脱硫的研究

采用浸渍法制备固体磷酸催化剂,以汽油氧化脱硫反应为催化模型,研究了焙烧温度、浸渍时间及载体对所制备的固体磷酸催化剂的催化活性的影响.结果表明,硅藻土磷酸催化剂在汽油脱硫反应中的催化活性与焙烧温度有关;活性炭磷酸催化剂在汽油氧化脱硫中具有较好的催化活性.在酸量为5.613 mmol/g时,催化剂的催化活性最高.     

焙烧温度对TiO_2纳米纤维的组成及其载铂催化剂对甲醇电化学氧化活性的影响

采用静电纺丝技术及随后的高温焙烧制备了不同晶相组成的TiO_2纳米纤维(TiO_2NFs),再经浸渍还原将Pt纳米颗粒负载于其表面,得到Pt/TiO_2纳米纤维催化剂(PT-x,x为焙烧温度).通过X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线能量散射谱(EDS)等测试手段对样品的晶相、微结构和化学组成进行了表征.测试结果表明,随着焙烧温度的升高,TiO_2纳米纤维中金红石相含量相应增大,550℃下焙烧获得的TiO_2纳米纤维中金红石含量为2.67%.所制备的催化剂中,Pt负载量均大约为20%,Pt纳米颗粒均匀地分布于TiO_2纳米纤维表面,其中PT-550所负载的Pt纳米颗粒最小.电化学测试结果表明,PT-550催化剂具有较好的催化甲醇氧化活性、抗CO中毒能力和稳定性.     

制备方法对NiO/γ-Al2O3催化剂重整活性的影响

利用固定床流动反应装置,研究了NiO/γ-Al2O3催化剂的制备方法对CH4与CO2转化制合成气催化活性的影响.在本实验条件下,采用浸渍法和焙烧温度为400℃制备的NiO/γ-Al2O3(w=0.113)催化剂,在反应温度为750C和空速为2500h-1下,对CH4和CO2重整反应会显示良好的催化活性.本文还对催化剂抗积炭性能作初步讨论.     

焙烧温度对异辛醇生成异辛酸性能的影响

用浸渍法在不同焙烧温度下制备了一系列用于异辛醇氧化的ZnO/γ-Al2O3催化剂,通过BET,XRD和SEM等对其进行了表征,研究了焙烧温度对催化剂表面结构的影响以及催化剂表面结构与活性之间的关系.结果表明:升高焙烧温度,使催化剂晶粒尺寸增大,比较面积减小;Zn进入载体Al2O3的晶格形成AnAl2O4尖晶石晶相,其与催化剂的活性密切相关.催化剂活性随着焙烧温度升高而增强,焙烧温度800℃,催化剂具有最佳催化性能.当焙烧温度继续升高,催化剂烧结,比较面积下降,催化活性降低.     

制备方法对NiO/γ-Al2O3催化剂重整活性的影响

利用固定床流动反应装置,研究了NiO/γ-Al2O3催化剂的制备方法对CH4与CO2转化制合成气催化活性的影响.在本实验条件下,采用浸渍法和焙烧温度为400℃制备的NiO/γ-Al2O3(w=0.113)催化剂,在反应温度为750C和空速为2500h-1下,对CH4和CO2重整反应会显示良好的催化活性.本文还对催化剂抗积炭性能作初步讨论.