脉冲气液两相放电等离子体耦合Fe改性的TiO2催化剂降解废水中的4-氯酚

为了提高酚类废水的降解效果,本文以4-氯酚为处理对象建立了多针-板式高压脉冲气液两相放电等离子体催化体系。实验制备了系列催化剂并进行了表征分析,考察了各因素对4-氯酚降解的影响,并分析了降解过程总有机碳（TOC）、中间产物及其浓度变化。结果表明,催化剂焙烧温度及投加量对降解率有很大影响;4-氯酚浓度为150mg/L时,在电极间距10mm、脉冲电压26kV、脉冲频率70Hz、曝气量4L/min条件下,添加0.05g焙烧温度为500℃的Fe-TiO₂催化剂与放电等离子体耦合降解效果最好。中间产物对苯酚、对苯醌、4-氯邻苯二酚在放电过程中浓度随着放电时间的延长先增大后减小,最后都趋于零。催化剂表征显示脉冲放电可以改变催化剂的晶形和结构,且掺杂Fe改性的Fe-TiO₂催化性能较好,能进一步提升4-氯酚的降解率。     

臭氧催化氧化降解煤化工高盐废水有机物的机理

研究了臭氧催化氧化降解煤化工高盐废水有机物的机理。实验采集了国内典型煤化工企业高盐废水,明确了水中盐离子的组成及含量;制备高盐性臭氧催化剂,研究了不同活性组分对臭氧催化氧化效率的影响,确定了最佳的臭氧催化剂;对臭氧催化剂开展表征分析,明确催化剂表观形貌、元素组成及负载情况;最后采用甲酸模拟水样,研究臭氧催化氧化作用方式、臭氧衰减率变化、羟基自由基（·OH）变化、H₂O₂变化及超氧自由基（·O₂^-）变化,明确臭氧催化氧化作用机理及反应历程。结果表明：煤化工高盐废水阳离子主要为钠离子,其次是钾离子、钙离子、镁离子;阴离子主要为氯离子、硫酸根,其次是硝酸根离子;通过研究不同活性组分对臭氧催化氧化效率确定最佳催化剂为SiO₂/Al₂O₃-Fe₂O₃。对催化剂开展表征分析发现：催化剂载体为硅铝复合氧化物,铁作为活性组分均匀负载于载体上。臭氧催化氧化降解机理研究发现：臭氧催化氧化过程遵从羟基自由基作用机理,O₃通过衰减产生羟基自由基,而催化剂的加入促进了·OH生成;反应过程中产生的H₂O₂量与·?OH有关,·?OH越多,H₂O₂产生量越多,但·O₂^-的产生与·OH没关系。     

脉冲放电等离子体协同Mn/TiO2-分子筛、Fe/TiO2-分子筛、Cu/TiO2-分子筛催化剂降解甲醛

为进一步提高脉冲放电等离子降解甲醛的效率,增加CO₂选择性,降低O₃产生量,研究采用放电等离子体和催化剂协同技术。实验以分子筛为载体,分别制备了Mn/TiO₂-分子筛、Fe/TiO₂-分子筛和Cu/TiO₂-分子筛3种催化剂,并利用XRD、SEM、EDS、FT-IR方法对催化剂进行表征分析。进行了脉冲放电等离子体协同3种催化剂降解甲醛的研究,比较了不同催化剂协同等离子体对甲醛去除率、CO₂选择性、O₃产生量的影响。结果表明,3种催化剂与脉冲放电等离子体都存在协同作用,并能有效地提高甲醛去除率,增加CO₂选择性,降低O₃产生量。当脉冲电压为20kV、放电频率为40Hz、气体流量为0.5L/min时,Mn/TiO₂-分子筛催化剂协同效果最佳,甲醛去除率为94.4%,CO₂选择性为42.2%。催化剂表征结果显示Mn/TiO₂-分子筛的活性组分颗粒分布均匀,锐钛矿相的TiO₂和微晶状态的MnO_x的存在有效促进了甲醛的氧化分解。研究还对放电等离子体协同Mn/TiO₂-分子筛催化剂降解甲醛的机理进行了探讨。     

BiOI/g-C3N4催化剂的制备及其光催化降解罗丹明B性能

以三聚氰胺为原始材料，以水热和煅烧法制备的石墨相氮化碳(g-C₃N₄)为载体，采用沉淀法构建了氮化碳复合碘氧化铋(BiOI)纳米级复合催化剂。考察了BiOI负载量、表面活性物质的种类和用量对复合催化剂吸附和光催化降解罗丹明B的影响，并对催化剂进行了表征。结果表明，当BiOI质量分数为66%、使用18.75 g/m L的非离子型高分子表面活性剂聚乙烯吡咯烷酮(PVP)时，所制得的催化剂带隙适宜，粒径适中，且主要含有BiOI(102)晶面，吸附和降解效果最佳，对Rh B的降解率可达到98.4%。该复合材料在重复使用5次后降解率仍然可以达到87.1%。此外，BiOI/g-C₃N₄催化降解15 mg/L的RhB溶液的反应符合一级动力学方程，其速率常数为0.161 8 min^-1。     

放电等离子体驱动光催化降解甲苯研究

制备了负载型催化剂^_Al2O3/Ni和TiO₂/Al₂O₃/Ni。以催化剂作高压电极,采用介质阻挡放电反应器（DBD）降解低浓度的甲苯。研究了有无催化剂、甲苯初始浓度、气体停留时间和吸附性能对甲苯降解的影响。结果表明,负载光催化剂后,甲苯转化率由45.3％提高到82.7％,能量效率由0.85 g·（kW·h）^-1提高到1.73 g·（kW·h）^-1;甲苯转化率随初始浓度提高或停留时间减少而降低;10 kV电压下,等离子体催化表现出较好的协同效应。催化剂的吸附作用促进了甲苯的转化,提高了CO₂的选择性, CO₂与CO的选择性之比由1.96提高到5.64。吸附作用越强,提高越明显。     

多针电晕放电协同Ag/TiO2纳米催化剂脱除空气中低浓度甲苯研究

采用多针电晕放电与Ag/TiO₂纳米催化剂的原位耦合构建等离子体催化系统，对系统的放电特性进行诊断，并对催化剂进行表征研究；研究等离子体催化系统对空气中低浓度甲苯的脱除性能，并监测系统脱除甲苯过程中产生的有害副产物臭氧；探讨等离子体催化系统脱除低浓度甲苯及控制副产物臭氧生成的内在机制。研究结果表明，当放电电压高于7.0 kV时，等离子体可弥散于整个放电间隙内，Ag/TiO₂纳米催化剂的涂覆未影响放电的正常进行，利于反应气体、等离子体及催化剂间的相互作用；Ag/TiO₂纳米催化剂的Ag粒子粒径约为6.5 nm，可以创造大量高活性Ag-TiO₂界面位点，并能吸收利用等离子体辐射的紫外-可见光；当放电电压为7.5 kV时，单纯多针电晕放电所得甲苯转化率与CO₂选择性分别为21%与7%，等离子体催化系统则使二者分别提升至83%与61%，并将过程中副产物臭氧的浓度由5.12 mg/m³降至0.02 mg/m³以下；多针电晕放电协同Ag/TiO<...     

介质阻挡放电等离子体特性及其在化工中的应用

阐述了介质阻挡放电（DBD）等离子体的基本特性、放电机理、理论模型、反应器类型及存在问题。评述了介质阻挡放电在物质合成、挥发性有机物处理、汽车尾气净化、材料表面处理、催化剂改性、沉积制膜以及等离子体催化协同作用在环境化工中的应用等方面的研究进展，分析了传统方法在这些方面应用的优缺点，指出通过与催化剂协同可以更好地发挥等离子体的优势。DBD等离子体技术在节约能源、降低成本、安全操作和环境保护等方面都有很大改进，是一种很有前途的新技术，并展望了DBD等离子体技术的发展前景和研究方向。     

BiOI负载Fe_3O_4光催化激活过硫酸盐降解金橙Ⅱ

采用溶剂热-沉淀法制备BiOI负载Fe_3O_4的新型可见光催化剂BiOI/Fe_3O_4,并通过X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对BiOI/Fe_3O_4进行表征分析。实验结果表明:金橙Ⅱ的降解率随着初始过硫酸盐(PS)浓度和催化剂浓度的增大而增大。但当PS浓度、催化剂质量浓度分别增大到0.5 mmol/L、0.5 g/L时,降解率随着两者浓度的增大而降低。随着初始pH的增大,金橙Ⅱ的降解速率逐渐降低。此外,自由基淬灭剂异丙醇和叔丁醇的加入,证明了该体系主要的活性自由基是羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO_4~(·-)).。     

大气压介质阻挡放电及协同催化剂脱硝研究进展

受绿色生态和可持续发展战略理念的驱动,废气排放对环境造成的危害备受关注。NO _x 作为废气的主要污染物之一,是废气污染物控制的重点与难点。基于此,本文介绍了传统后处理脱硝技术的优缺点及应用现状,回顾了介质阻挡放电（DBD）基础研究,分析了DBD脱硝性能,重点阐述了DBD协同催化剂脱硝及脱硝机理。分析指出：①DBD驱动电源与反应器结构是制约脱硝性能的关键因素;②单独DBD技术脱硝性能较差,而DBD协同催化填充床技术展现出优异的脱硝性能和较高的N₂选择性;③等离子体协同催化脱硝机理研究主要包括等离子体特征参数诊断、流体模型验证、等离子体传播机制分析以及原位表征,而在等离子体催化理论计算方面的研究较为缺乏。因此,未来DBD协同催化脱硝技术应立足如下几个方面发展：研发高功率、低能耗电源,提升废气NO _x 处理量;优化反应器结构,提升脱硝的效率与选择性;设计与构筑适宜于DBD环境的脱硝催化剂;深入全面分析DBD协同催化剂脱硝机理。     

TiO2-HNTs催化剂协同介质阻挡放电等离子体降解亚甲基蓝废水

为进一步提高介质阻挡放电等离子体（DBD）降解亚甲基蓝（MB）的效率,研究了采用介质阻挡放电等离子体和光催化剂协同技术。实验采用溶胶-凝胶法制备TiO₂-HNTs复合光催化材料,并利用XRD、FTIR、TGA方法对催化剂进行表征分析。考察了该材料的光催化性能,以及它与介质阻挡放电的联合降解过程中操作因素的影响,并对反应进行动力学研究。研究结果表明,TiO₂-HNTs复合光催化材料与介质阻挡放电产生协同作用,并能有效地提高MB的去除率,处理60min后,协同体系对MB的降解率为85.37%,MB的降解过程符合表观一级反应动力学方程。MB的去除率与MB的初始浓度,TiO₂-HNTs的投加量、煅烧温度、放电功率和通气量有关。当MB的初始浓度为100mg/L、TiO₂-HNTs的投加量为70mg/L、煅烧温度为300℃、放电功率为200W、通气量为200mL/min时,MB的去除效果较好。     

菌渣生物炭负载四氧化三铁催化降解罗丹明B

考虑到催化剂载体的高成本，寻求廉价的载体制备方案合成催化剂具有重要意义。通过热解青霉素菌渣制备多孔生物炭载体，以共沉淀法负载四氧化三铁，合成催化剂Fe₃O₄@PRBC。通过SEM、XRD、FT-IR和孔隙结构分析对催化剂进行表征，并以罗丹明B(Rh B)为目标降解污染物，考察了不同体系、催化剂用量、双氧水用量、溶液pH和RhB浓度对处理效果的影响。结果显示，四氧化三铁成功负载于生物炭上，Fe₃O₄@PRBC表面呈粗糙多孔状，比表面积达到1 210.54 m²/g。其中H₂O₂/Fe₃O₄@PRBC体系表现出突出的催化性能，当Fe₃O₄@PRBC用量为0.8 g/L、双氧水用量为30 mmol/L时、在pH=3～11时，Rh B的降解率均超过90%。催化循环4次，降解率仍能达到90%。自由基淬灭实验显示，催化降解Rh B的主要活性物质为·OH和·O<...     

BiOI/g-C3N4光催化降解甲基橙研究

以三聚氰胺为前驱物采用热聚合法制备了石墨相氮化碳（g-C₃N₄）,并在其表面原位合成了碘氧化铋（BiOI）,构筑了石墨相氮化碳-碘氧化铋复合材料。采用X射线衍射仪（XRD）、傅里叶变换红外光谱仪（FT-IR）、紫外可见漫反射仪（UV-Vis-DRS）等对催化剂进行了表征。结果表明,当BiOI与g-C₃N₄物质的量比为0.5时,BiOI/g-C₃N₄催化剂具有高分散的BiOI颗粒及适中的禁带宽度,吸附和降解甲基橙性能最佳。回流温度为120 ℃时制备的BiOI/g-C₃N₄催化剂具有适中的粒径、比表面积和表面羟基浓度,吸附和降解甲基橙性能最佳,且该催化剂具有良好的重复使用性能。     

脉冲气相放电降解水中TNT的影响因素与机理

研究了在高压脉冲气相放电处理TNT废水过程中,脉冲峰值电压、脉冲频率、pH值等因素对降解效率的影响,并探讨了降解机理.结果表明,TNT降解效率随着脉冲峰值电压和脉冲频率的增加而提高;初始pH值对TNT降解有一定的影响,pH值为6.8的条件下效果最好.在脉冲峰值电压为9.8 kV、脉冲频率为125 Hz的实验条件下,初始浓度为30 mg/L的TNT溶液处理60 min后,降解率达到66.1%.通过添加叔丁醇的实验证实TNT降解以·OH作用为主.IC和GC/MS降解产物分析表明,受·OH 攻击,TNT生成2,4,6-三硝基苯甲酸,后者被氧化成1,3,5-三硝基苯,经过开环最终生成甲酸、NO-2和NO-3等.     

低温等离子体协同催化降解甲苯生成副产物臭氧的影响因素

低温等离子体协同催化降解甲苯过程中，在降解污染物的同时活性氧原子聚合生成臭氧。本文研究比较了不同催化剂、放电能量水平、催化段长度和气速条件下的臭氧浓度变化和甲苯降解情况，探究了低温等离子体协同催化降解甲苯过程中臭氧的生成情况。研究表明，将7.5% Mn/堇青石催化剂置于放电区时能有效抑制臭氧生成，促进甲苯降解，提高系统能效，臭氧最高浓度相比无催化剂时降低63.32mg/m³；而0.2%Pd-0.3%Ce/堇青石催化剂对甲苯降解和抑制臭氧的性能较差。随着系统能量水平的提高，甲苯降解率和臭氧生成浓度逐渐升高。臭氧生成浓度与催化段长度呈正相关关系，与气速的关系则相反。在不同的外加电压条件下，臭氧生成浓度呈先上升后下降的趋势，当外加电压为13kV条件时臭氧浓度最高，当电压升高至16kV时臭氧浓度降为零。     

辉光放电等离子体处理活性艳红X-3B染料废水实验研究

辉光放电电解是一种新型的电化学过程,其中等离子体由电极和电解质液面之间的直流辉光放电来维持。在惰性电解质水溶液中进行辉光放电电解,可以产生大量的·OH、·H、e-aq、HO2·等活性粒子,进而降解各种有机物。文章采用辉光放电等离子体降解活性艳红X-3B,详细考察了多种因素对活性艳红降解效果的影响。实验发现,提高溶液酸度和增加电压均可提高活性艳红的脱色效果,加入一定量Fe2+能明显提高活性艳红的脱色效率。优化后的最佳条件为:电压为570 V,p H为3.04,活性艳红初始浓度为60 mg/L,Fe2+的用量为2 mmol/L,20 min内活性艳红的脱色率达到98.8%。     

超声-非均相Fenton法处理丙烯腈废水的工艺及机理

利用超声辅助非均相Fenton法和等体积浸渍法制备Fe/ZSM-5非均相Fenton催化剂,并对模拟丙烯腈废水进行降解反应。利用XRD、SEM、氮气吸附-脱附法、BET等分析手段对制备旳Fe/ZSM-5催化剂进行表征与分析。通过调整反应体系化学参数,优化了工艺条件,并深入分析了丙烯腈降解机理。单因素实验验证的工艺条件为:超声频率为40 k Hz,超声功率为400 W,废水的初始pH为5.0,H2O2的浓度为20 mmol/L,Fe/ZSM-5催化剂的加入量为1.5 mg/L,反应温度为25℃,此时降解率为86.1%,处理效果最佳。结果表明,非均相Fe/ZSM-5催化剂具有高催化性能,同时超声在体系中促进了羟基自由基(·OH)的产生,进一步提高了催化剂的活性,有利于丙烯腈的降解。     

非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al_2O_3催化剂去除甲苯

采用自制线管式介质阻挡放电反应器,针对非热等离子体协同Mn-Ce/La/γ-Al_2O_3催化剂对低浓度甲苯的去除开展研究。研究中制备了Mn/γ-Al_2O_3、Mn-Ce/γ-Al_2O_3、Mn-La/γ-Al_2O_3催化剂,从甲苯去除率、产物O_3生成、CO_x选择性及其他副产物生成情况考察比较了空管放电、协同催化剂放电时催化降解甲苯性能,并对催化剂进行了BET、SEM、H2-TPR和ICP-OES表征研究。结果表明:稀土助剂的加入有助于提高甲苯去除率及降低程度,且La催化性能优于Ce.,当外加电压22 k V、气量6 L·min-1、甲苯初始浓度600 mg·m-3时,Mn-La/γ-Al_2O_3催化剂对甲苯去除率达到72.74%。H2-TPR结果表明,稀土助剂的加入提高了催化剂低温活性及储氧能力,添加La的效果优于Ce。催化剂有助于抑制副产物O_3生成,提高CO_2和COx选择性。     

α-FeO(OH)微球在光催化降解甲基橙中的应用

α-FeO(OH)在光催化降解偶氮染料方面已突显出其独特的优势。采用水热法制备α-FeO(OH)微球,并以此为催化剂,以甲基橙为目标降解物,考察α-FeO(OH)微球对甲基橙的吸附作用及α-FeO(OH)/H₂O₂/Vis体系对甲基橙的降解,探讨在α-FeO(OH)/H₂O₂/Vis体系中催化降解甲基橙的机理。采用XRD和SEM对催化剂进行表征,研究pH和H₂O₂浓度对催化性能的影响。结果表明,pH为6.5和H₂O₂浓度为1.2 mol·L^-1时,催化效果最佳,α-FeO(OH)微球和工业级α-FeO(OH)对甲基橙降解率分别为94.3%和28.6%,制备的α-FeO(OH)微球的催化效果明显优于工业级α-FeO(OH),α-FeO(OH)的性质与其结构和形貌关系较大。     

高压脉冲放电降解直接耐晒翠蓝GL废水

采用自制高压脉冲放电等离子体反应器降解染料废水中的DB86(直接耐晒翠蓝GL),研究脉冲电压、电极间距、气体流量、初始质量浓度等参数对DB86降解效果的影响，并分析放电过程中质量浓度ρ_TOC、pH值的变化规律。结果表明：DB86质量浓度为100 mg/L时，在脉冲电压22 kV、脉冲频率50 Hz、放电间距8 mm、空气流量3.0 L/min、电导率200μS/cm条件下降解效果达到最好。动力学研究表明，高压脉冲放电降解DB86染料废水的过程符合伪一级反应动力学模型。通过对DB86分子降解机理分析，得出放电过程产生的活性物质导致染料废水降解，其中·OH起关键作用。并生成第3方酸性物质甲酸、乙酸等。整个放电过程中溶液的pH值呈下降趋势，溶液最终显酸性。     

Ag3PO4光催化-臭氧催化氧化协同降解苯酚

以Ag₃PO₄为光催化剂并通入臭氧构建了光催化-催化臭氧氧化协同体系，大幅度提高了对苯酚的降解效率。协同处理6 min后可将30 mg/L的苯酚溶液完全降解，在达到相同降解效率时，与单一氧化技术相比时间缩短了3倍。协同体系降解性能的提升源于臭氧的亲电特性，不仅加速了光生电荷的迁移，提升了光催化降解活性；同时还有效提高了臭氧利用效率，催化分解臭氧能产生更多的羟基自由基(·OH)，协同促进了苯酚的降解矿化性能。进一步通过猝灭实验验证了·OH是协同降解体系的主要活性物种，考察了臭氧浓度、催化剂投加量、苯酚浓度和酸碱性对降解效率的影响，探讨了光催化-臭氧催化氧化协同降解苯酚的降解机理。